浙江大学的纳米片沸石分子筛催化MTP反应研究获进展

近日，浙江大学通过理论计算设计了一种吡啶基小分子模板剂，用该模板剂合成b轴厚度为10～20 nm的自支撑Pentasil纳米片沸石分子筛SPP-Bu-DMPy。该分子筛具有优异的热稳定性和水热稳定性，并在甲醇制丙烯(MTP)反应中表现出高于常规ZSM-5的丙烯选择性和更长的寿命。相关研究成果发表于《美国化学会志》。

传统沸石分子筛由于颗粒较大，反应物分子与活性位点接触和产物扩散速度较低，不能充分发挥其催化效果，具有更短扩散长度的纳米片沸石分子筛成为了研究热点。Pentasil家族(MFI和MEL)纳米颗粒由于分离和安全性问题，其应用受到限制。易于分离和安全性良好的纳米片Pentasil沸石分子筛受到关注。

在理论计算指导下，该吡啶基模板剂成功合成了“纸牌屋”形貌的SPP-Bu-DMPy，且产物具有优异的水热稳定性。

在常规商业化的H-ZSM-5催化剂作用下，MTP反应3 h后，其丙烯选择性为44%，乙烯选择性为15%，催化剂寿命为47.5 h；而在H-SPP-Bu-DMPy作用下，反应3 h后，丙烯选择性为 48%，乙烯选择性为19%，催化剂寿命为180 h。后者具有更高的丙烯和乙烯选择性，且表现出更长的催化反应寿命。这是因为H-SPP-Bu-DMPy具有更短的b轴纳米片形貌，缩减了产物停留时间。将甲醇质量空速由1 h-1提升至128 h-1后，在反应10 min时，H-SPP-Bu-DMPy和H-C-ZSM-5上的甲醇转化率分别为87%和75%。反应20 min后，H-C-ZSM-5已经失活，而H-SPP-Bu-DMPy则在反应310 min时才会失活，表现出更低的失活速率和更好的稳定性。

该研究中有机模板剂的设计理念可为其他纳米片沸石分子筛或纳米片“纸牌屋”形貌沸石分子筛提供借鉴。