耦合晶体取向及样品尺寸效应A508-Ⅲ钢的室温力学本构模型构建

江俊杰，金 曼,*，钟巍华，黎军顽，宁广胜，杨 文，翟彦荣，刘 鑫

(1.上海大学 材料科学与工程学院，上海 200444；2.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究所，北京 102413)

A508-Ⅲ钢是核电站反应堆压力容器(RPV)用材，在服役期间会因受中子辐照而发生脆化[1-2]，从而增大发生脆断失效的风险，因此需要定期开展RPV材料的力学性能监测以评估其辐照脆化状态，保障核电站的安全运行[3]。监督试样的小型化是RPV监督技术领域的重要研究课题，其成果在电站老化和延寿评估方面极具应用前景[4-5]。

随着样品尺寸的减小，其测试结果也可发生变化，呈现出尺寸效应[6-7]。拉伸样品是常用的RPV辐照监督试样之一，通常导致其小尺寸样品发生尺寸效应的因素主要包括几何尺寸、晶粒尺寸、晶体取向等[8-9]。Gussev等[10]研究了拉伸试样的几何形状和尺寸对其力学性能的影响，结果表明，几何形状和尺寸对屈服应力、极限拉伸应力和均匀伸长率的影响较弱，而对总伸长率影响显著；Liu等[11]在片状试样的基础上，通过逆向有限元法提取CLF-1和QP980钢的本构行为，优化设计出一种新型小试样，解决了偏离材料整体特性而无法进一步减小试样厚度的问题；Byun等[12]研究了微型试样的厚度对SA508 Cl.3钢拉伸力学性能的影响，获得了拉伸试样厚度的临界值，当其厚度大于0.2 mm时，强度与试样厚度无关，均匀伸长率和总伸长率随试样厚度的减小而减小；Kumar等[13]研究了微型拉伸试样标距部分的厚度、体积对20MnMoNi55、CrMoV低合金钢和304LN奥氏体不锈钢拉伸力学性能的影响，发现试样伸长率随厚度的增加而持续增加；Sergueeva等[14]研究了拉伸试样的标距长度对Ti-6Al-4V合金力学性能的影响，结果显示，标距长度从40 mm减少至2 mm，样品的伸长率增加1倍以上；Fang等[15]研究了拉伸试样的厚度(T)与材料平均晶粒尺寸(D)的比值(T/D)对C5191青铜箔拉伸变形行为的影响，发现T/D接近于1时是韧性断裂和脆性断裂的分界线；Liu等[16]提出了一种考虑晶粒尺寸效应的硬化模型，以此区分晶粒尺寸效应和几何必需位错(GND)、统计存储位错(SSD)的硬化贡献。目前，围绕小尺寸样品的尺寸效应现象，常采用Hall-Petch关系模型[17]进行解释，然而，导致小尺寸样品发生尺寸效应的影响因素非常复杂(包括试样尺寸、晶粒尺寸、晶体取向等)，且存在交互作用，其对力学行为的影响不可忽略。如Peng等[9]建立了一种考虑晶体取向及其演化的力学本构模型，以分析其引起的尺寸效应，并将该模型应用于有限元模拟以表征晶体取向及其演变对塑性变形的影响；张文等[18]采用连续刚度法测量了Mo-Nb单晶的纳米硬度和弹性模量，结果表明(110)、(112)和(111) 3个晶面的纳米硬度均呈现出随加载深度的增加而减小的趋势。

尽管国内外围绕小尺寸样品的尺寸效应开展了许多实验和模拟研究，并取得了一些阶段性研究成果[9,12]，但鉴于尺寸效应机理的复杂性，相关研究还有待进一步完善和深入。针对上述研究现状，本文以A508-Ⅲ钢作为研究对象，通过实验对标准试样和小尺寸样品的拉伸力学行为进行分析，采用电子背散射衍射(EBSD)对样品拉伸前后的晶体取向演变规律进行观察和定量表征，并基于Hall-Petch关系模型和表面层理论模型，建立耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型，并对模型的准确性和可靠性进行验证，以期为预测小尺寸样品的拉伸力学性能及其尺寸效应提供借鉴。

1 方法

1.1 材料及热处理工艺

实验材料采用国产A508-Ⅲ钢，由国产RPV大锻件切割而来，其化学成分列于表1。按以下工艺对A508-Ⅲ钢进行热处理：加热至900 ℃保温60 min进行奥氏体化，随后淬火并在655 ℃进行回火处理。

表1 A508-Ⅲ钢的化学成分Table 1 Chemical composition of A508-Ⅲ steel

将热处理后的A508-Ⅲ钢制备成金相试样，采用4%的硝酸酒精溶液对其腐蚀，随后进行金相组织观察，结果如图1a所示，可见该基体组织主要由铁素体和贝氏体组成。采用过饱和苦味酸、缓腐蚀剂(十二烷基苯磺酸钠)和浓盐酸配置的腐蚀液在65 ℃水浴加热条件下对金相试样进行腐蚀，以观察A508-Ⅲ钢的原始奥氏体晶界，如图1b所示，根据ASTM-E211标准并使用Image Pro Plus 6.0软件进行定量晶粒尺寸统计，得到材料的平均晶粒尺寸约为12 μm。

a——金相组织；b——晶粒尺寸

1.2 室温单轴拉伸测试

为便于比较不同尺寸样品之间的力学性能，考察其尺寸效应，在室温条件下分别对小尺寸样品和标准试样进行单轴拉伸测试。

小尺寸样品采用德国ZwickRoell公司生产的Kappa 50 SS-CF 型拉伸试验机进行测试[19]，如图2所示，拉伸前在样品表面喷涂氧化铝与酒精的混合物，以确定引伸计的标距，采用非接触式引伸计VideoXtens HP 采集试样的位移数据，拉伸速度为0.001 25 mm/s，小尺寸样品(SS-J)的几何形状如图3a所示。

图2 Zwick Kappa 50 SS-CF 型拉伸试验机Fig.2 Zwick Kappa 50 SS-CF tensile testing machine

a——小尺寸样品；b——标准拉伸试样

标准试样基于ASTM E8/E8M-16a标准进行测试，标准拉伸试样的几何形状如图3b所示。

1.3 晶体取向观察和表征

室温下，采用20 mL高氯酸+180 mL无水乙醇电解液对小尺寸样品进行电解抛光，抛光电压为18 V，抛光时间约为8 s。采用配备有电子背散射衍射仪的Sigma 300扫描电子显微镜分析抛光后的小尺寸样品拉伸前后的晶体取向。设置加速电压为20 kV，样品倾斜角度为70°，扫描步长为0.5 μm，每个样品选取5个不同视场，每个视场区域至少包含100个晶粒。拉伸变形前后沿拉伸方向的EBSD取向成像示于图4，其中不同的颜色表示不同的晶体方向。由图4可知，A508-Ⅲ钢小尺寸样品拉伸前后的晶体取向主要为〈100〉、〈110〉和〈111〉 3种类型。

a——拉伸前；b——拉伸后

小尺寸样品拉伸变形前后沿拉伸方向的EBSD反极图像如图5所示。使用HKL Channel 5软件对EBSD实验数据进行统计分析，拉伸前后〈100〉、〈110〉和〈111〉 3种晶体取向的占比列于表2。为便于后续建立耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型，使用HKL Channel 5软件对试验数据进行分析，得到了小尺寸样品拉伸前后的泰勒因子分布，如图6所示，其中，〈100〉、〈110〉和〈111〉晶体取向的平均泰勒因子分别为2.43、3.60和3.66。分析图5和表2可知，小尺寸样品在拉伸变形前，晶体取向分布较分散；经单轴拉伸变形后，晶体取向聚集显著，其中〈100〉和〈111〉晶体取向的占比有所下降，而〈110〉晶体取向的占比显著增加，在拉伸过程中〈100〉和〈111〉晶体取向的晶粒将向〈110〉取向旋转，最终的晶体取向主要为〈110〉，这与刘沿东等[20]和赵天章等[21]对铁素体钢、珠光体钢冷拔过程中的织构演化规律一致。

a——拉伸前；b——拉伸后

表2 A508-Ⅲ钢小尺寸样品拉伸前后的晶体取向占比

a——拉伸前；b——拉伸后

2 耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型

宏观尺度上，通常情况下金属材料为多晶体组织，由于这些晶粒的取向和形状随机分布，多晶体材料表现出各向同性[9]，如图7所示。对于小尺寸样品，由于材料厚度方向上仅有少数晶粒，因此，每个晶粒的取向和形状对材料的力学性能起着重要的作用。

a——平面图；b——实验结果三维图

为描述这种效应，通过考虑具有不同形状、大小和取向的每个晶粒对材料的力学性能的作用，在Hall-Petch关系模型[22]的基础上，结合表面层理论模型[23-24]进行修订，每个晶粒对力学性能的贡献根据多晶材料中的晶体取向占比fi进行加权，材料的力学本构关系可表示为：

(1)

式中：Mi和τi分别为泰勒因子和分解切应力；η为尺寸效应影响因子；k为材料常数；d为材料晶粒尺寸。

由式(1)可知，拉伸力学性能的贡献可分为晶粒内部和晶界两部分，而晶粒本身又可划分为n种不同晶体取向。在本研究中，考虑〈100〉、〈110〉和〈100〉这3个主要的晶体取向，令n=3，材料的力学本构关系可表示为：

σ(ε)=f1M1τ1(ε)+f2M2τ2(ε)+

f3M3τ3(ε)+(1-η)k(ε)d-1/2

(2)

式中：f1、f2和f3分别为〈100〉、〈110〉和〈111〉 3个晶体取向的占比；M1、M2和M3分别为对应于〈100〉、〈110〉和〈111〉 3个晶体取向的泰勒因子。

基于EBSD观察可知，在单轴拉伸过程中晶体取向发生了明显变化，尽管通过数据统计可获得拉伸前和拉伸后的晶体取向占比，但无法得到拉伸过程中的晶体取向占比。根据Peng等[9]的研究，假设在单轴拉伸过程中，晶体取向占比变化遵循应变的线性函数：

(3)

其中：f1i、f2i和f3i分别为拉伸前〈110〉、〈100〉和〈111〉 3个晶体取向的占比；f1f、f2f和f3f分别为拉伸后3个晶体取向的占比。假设τi(ε)(i=1,2,3)和k(ε)是关于应变的幂数和指数函数，则式(2)可变为：

σ(ε)=f1M1A1εm1+f2M2A2εm2+

f3M3A3εm3+(1-η)Bεnd-1/2

(4)

其中，Ai、mi、B和n均为材料常数。

3 结果与分析

3.1 小尺寸样品的拉伸尺寸效应

单轴拉伸测试获得的标准试样和小尺寸样品的应力-应变曲线示于图8。由图8可知，标准试样和小尺寸样品的应力-应变曲线都呈现弹性变形、塑性变形和颈缩断裂3个阶段。相对于弹性和塑性变形阶段，小尺寸样品的颈缩断裂阶段与标准试样具有明显差异。标准试样和小尺寸样品的单轴拉伸力学性能参数变化示于图9。由图9可知，试样尺寸的变化对A508-Ⅲ钢的弹性模量、屈服强度和抗拉强度影响不大，但两种样品的总延伸率有明显差异。标准试样的平均弹性模量、屈服强度、抗拉强度和总延伸率分别为162 GPa、659 MPa、820 MPa和20.9%，而小尺寸样品的平均弹性模量、屈服强度、抗拉强度和总延伸率分别为157 GPa、655 MPa、791 MPa和16.7%。对比可知，试样尺寸的减小对A508-Ⅲ钢的弹性模量和屈服强度的影响较小，而对其抗拉强度和总延伸率的影响较大。对于同种材料，随着试样尺寸的减小，材料的力学性能呈现出明显的尺寸效应，这与试样的几何尺寸、晶粒尺寸及晶体取向等密切相关[6,9-10]。随着试样尺寸的减小，厚度方向上包含的晶粒数降低，表层晶粒占比不断上升，导致表层晶粒对材料力学性能的贡献占比发生变化，呈现出尺寸效应现象；对于小尺寸样品的拉伸力学性能，其表现出一定程度的离散性，这主要是由于晶体取向效应所致，即晶体取向不同，其对材料力学性能的贡献占比也不同。

图8 标准试样和小尺寸样品的应力-应变曲线Fig.8 Stress-strain curves of standard specimen and SS-J

图9 标准试样和小尺寸样品的单轴拉伸力学性能Fig.9 Uniaxial tensile mechanical properties of standard specimen and SS-J

3.2 耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型及验证

结合EBSD获得的晶体取向定量统计数据，基于Hall-Petch关系模型和表面层理论模型，采用最小二乘法对材料常数进行优化后建立了耦合晶体取向及样品尺寸效应的A508-Ⅲ钢力学本构模型，具体的力学本构模型参数列于表3。耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型为：

表3 耦合晶体取向及样品尺寸效应的A508-Ⅲ钢力学本构模型参数Table 3 Parameters of mechanical constitutive model of A508-Ⅲ steel coupling crystal orientation and size effect of specimen

σ(ε)=564.8f1ε0.23+1 435.1f2ε0.27+

1 370.9f3ε0.03+57.7ε0.02

(5)

不同小尺寸样品的晶体取向占比列于表4。测量得到3个小尺寸样品的平均晶粒尺寸约为12 μm。结合实验测试获得的晶体取向占比以及构建的耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型，即可获得样品的应力-应变曲线，如图10 所示。由图10可见，3个小尺寸样品的实验结果与力学本构模型的预测结果非常吻合，整体相对误差均小于5%；随着试样尺寸的减小，除变形区的表层晶粒数与内部晶粒数的比值增加外，小尺寸样品的变形行为更依赖于单个晶粒的取向特性和状态，其对小尺寸样品力学性能的影响也明显增强。以上结果说明，本文构建的力学本构模型能准确地反映晶体取向效应及样品尺寸效应对小尺寸样品力学性能的影响。

表4 不同小尺寸样品拉伸前后的晶体取向占比Table 4 Grain orientation fractions of SS-J of A508-Ⅲ steel before and after tension

图10 实验和力学本构模型预测获得的小尺寸样品的应力-应变曲线Fig.10 Stress-strain curves of SS-J obtained by experiment and mechanical constitutive model prediction

4 结论

1) 国产A508-Ⅲ钢小尺寸样品和标准试样的单轴拉伸试验结果显示，由于样品几何尺寸的减小，小尺寸样品呈现明显的尺寸效应，总延伸率下降了4.2%，弹性模量下降了5 GPa，屈服和抗拉强度分别下降了4 MPa和29 MPa；在小尺寸样品拉伸过程中，取向为〈110〉的晶粒数增加了28%，而取向为〈100〉和〈111〉的晶粒数分别下降了9%和19%；2) 提出了新的耦合晶体取向及样品尺寸效应的力学本构模型，该模型可较准确预测A508-Ⅲ小尺寸样品的拉伸力学性能。