基于卫星数据识别臭氧生成高值区的方法及其应用

2022-12-05卓俊玲朱珊娴隆重徐炜达王宇萌李怀瑞

环境工程技术学报 2022年6期

卓俊玲，朱珊娴，隆重，徐炜达，王宇萌，李怀瑞

1.生态环境部环境工程评估中心

2.北京英视睿达科技股份有限公司

2013 年《大气污染防治行动计划》实施以来，我国大气污染状况整体上得到显著改善，2013—2019 年PM2.5浓度下降了47.2%。然而臭氧（O3）污染却呈现出快速上升和蔓延态势，多次出现大范围、长时间O3污染过程。2019 年，我国以O3为首要污染物的超标天数占比为41.8%，仅次于PM2.5。特别是在夏季，O3浓度超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的天数逐年上升，2020 年6—9 月O3超标天数占全国污染超标天数的70%左右[1]。O3污染成为制约我国空气质量持续改善的瓶颈问题之一。

对流层O3是一种重要的二次污染物，多项研究认为氮氧化物（NOx）、挥发性有机物(VOCs)等前体物可在紫外线照射下发生光化学反应，是导致对流层O3浓度升高的主要原因[2-5]。O3浓度与NOx、VOCs 浓度呈现高度的非线性关系，单纯依靠降低单一前体物不一定会使O3浓度降低[6-8]。由于O3产生对NOx和VOCs 的敏感性不同，一般可将O3生成分为NOx控制区、VOCs 控制区和VOCs-NOx共同控制区（简称共同控制区）[9-10]。在VOCs 控制区，降低VOCs 浓度会减少有机自由基的化学反应，进一步减少O3生成[11]；在NOx控制区，降低NOx浓度会减少与O2反应的游离氧原子，进而抑制O3生成[12]。不同时间、不同区域O3生成控制区不同，多项研究均表明城市地区大多属于VOCs 控制区或者共同控制区，而远郊区大多属于NOx控制区，郊区则处于过渡区[13-19]。根据控制区类型进行分区管控是O3防治的重要手段[20]。我国O3污染主要集中在华北、华中和华东地区[21]，现阶段O3防控应以VOCs 控制为主[22-23]。

VOCs/NOx被广泛用于表征O3生成的控制区属性[9]。HCHO 是多种VOCs 的氧化产物，且其浓度与过氧自由基浓度呈正相关，因此可被用于指示VOCs 反应活性[24]。Sillman[24]用HCHO 与总活性氮的比值作为指示剂研究城市地区O3对NOx和VOCs 的敏感性，在此基础上Martin 等[25]于2004 年首次将该比值与卫星遥感技术相结合，利用HCHO柱浓度和NO2柱浓度的比值（HCHO/NO2）进行研究，结果表明卫星监测的HCHO/NO2与地面光化学反应研究一致，均能很好地表征地面O3生成的敏感性。由于地面排放的NO2和HCHO 大部分集中在混合层，卫星监测的对流层HCHO 柱浓度和NO2柱浓度可以指示地面NOx和VOCs 的排放情况[26-27]。2010 年，Duncan 等[28]通过CMAQ 模型分析北美2005—2007 年O3生成敏感性，结果表明当HCHO/NO2小于1 时为VOCs 控制区，大于2 时为NOx控制区，1～2 时为共同控制区。我国也有较多学者利用卫星数据研究中国部分地区O3生成对NOx和VOCs 的敏感性。Tang 等[17]基于北京-天津-河北的地面监测数据和GOME-2 卫星数据分析发现，平原地区为VOCs 控制区，山区为NOx控制区；单源源等[29]基于OMI 卫星数据，利用HCHO/NO2分析表明，我国中东部主要城市群的中心城市属于VOCs 控制区，周边城市属于共同控制区；武卫玲等[30]利用OMI 卫星监测的HCHO/NO2分析出京津冀及周边地区的城市中心和工业发达地区主要为VOCs控制区；庄立跃等[31]发现，经济发达地区主要为VOCs 控制区或共同控制区。有研究表明，我国典型城市群O3生成的VOCs 控制区和NOx控制区对应的HCHO/NO2分别为小于3 和大于4[20,22]。

本研究将京津冀及周边、汾渭平原作为研究区域。其中大部分区域为城市群中心和工业发达地区，属于VOCs 控制区[32]。为提升O3污染防治的科学性和有效性，需在筛选VOCs 控制区的基础上进一步识别出人为排放导致的O3生成可能性较高的区域，即O3生成高值区（简称高值区），据此对人为VOCs 排放行为进行管控。鉴于植被是VOCs 主要排放源之一，且植被释放的VOCs 比人为排放的非甲烷有机物更具有活性，更容易生成O3[33-34]，因而仅根据卫星监测的HCHO/NO2进行识别会受到干扰，无法准确识别出应管控的人为源VOCs 控制区。综上，需考虑结合其他数据综合分析以获得应管控的高值区。

将指标权重模型与人工筛选相结合，可得到更为精准的高值区。RFM（rencency，frequency，monetary）模型是一种被广泛应用的客户关系管理模型，由Hughes 提出[35]，可根据近期消费行为、消费频率以及消费总额这3 项指标来描述该客户的价值状况。RFM 模型通过关键指标来识别重要价值对象的分析过程，与O3生成高值区识别极为类似。因此，采用改进的RFM 模型，可实现综合评估O3生成潜力的目的。

笔者对人为排放导致的高值区识别的技术路径进行了探索。利用卫星观测和地面监测数据为基础，结合企业清单、用电数据、历史污染源检查问题等数据，应用RFM 模型识别高值区，达到精准识别、有效监管的目的。

1 数据与方法

1.1 数据来源

HCHO 和NO2柱浓度数据来自Sentinel-5P 卫星的对流层监测仪(TROPOMI)。Sentinel-5P 卫星是欧洲航天局（ESA）于2017 年10 月13 日发射，与太阳同步轨道的近地极轨卫星，轨道高度为824 km，卫星赤道过境时间约为当地时间13:30[36]。其搭载的大气监测光谱仪TROPOMI 用于测量大气特性和成分，该仪器采用被动遥感技术，通过在大气层顶部测量地球反射的太阳辐射实现大气监测，监测成分包括NO2、O3、SO2、HCHO、CH4和CO 等，成像带宽约2 600 km，空间分辨率为7 km×3.5 km[37]。在我国境内成像时间为北京时间12:00—14:00[38]。TROPOMI数据可通过哥白尼开放获取中心（The Copernicus Open Access Hub）获取，本研究采用L2 级的HCHO、NO2柱浓度近似实时数据。

归一化植被指数（NDVI）数据来源于美国国家航空航天局（NASA）提供的MODIS 植被指数产品MOD13A3，数据每月更新1 次，空间分辨率为1 km[39]。NDVI 数据对植被覆盖度非常敏感，常用于指示植被覆盖状况，NDVI>0.7 时主要为林地、旱地和水田，NDVI 在0.7 以下则可能出现居住区[40]。因此在本次应用中为了剔除森林、林地等的影响，选取NDVI在0.7 以下的区域。

企业数据来自于生态环境部门提供的涉VOCs企业清单。用电数据为企业月度用电量，用以表征工业企业生产状况。历史问题数据为近3 年生态环境部监督帮扶中发现环境问题的统计数据。

相关数据经数据清洗、校正及脱敏处理后使用。

1.2 数据处理方法

将研究区域根据经纬度分布按照0.3°×0.3°（约3 km×3 km）方式划分为近6 万个网格作为分析单元。再将1.1 节的各类数据进行格网化处理：卫星数据（HCHO 柱浓度、NO2柱浓度、NDVI 数据）进行拼接、裁剪、重采样、投影转换等，形成网格化数据。针对每天更新的HCHO 柱浓度和NO2柱浓度，以周为单位计算均值，NDVI 每月更新。用电数据计算每个网格用电均值，企业数据和历史问题数据计算每个网格的总数。以上格网化数据作为高值区识别的基础数据，识别过程如图1 所示。

图1 高值区识别技术路线Fig.1 Technical route for high ozone production area identification

具体识别过程主要包括以下7 个步骤，在此以研究区域内滨州市的2020 年7 月12—18 日数据为例，以图文的形式对高值区的识别过程进行表述（图2）：1）去除植被释放VOCs 干扰，利用NDVI 数据剔除植被覆盖度高的网格（NDVI>0.7）。2）将涉VOCs 工业企业作为重点关注对象，利用企业清单数据筛选出涉VOCs 的工业企业区域。3）利用卫星监测数据HCHO/NO2，筛选出其值为0～4 的区域，作为VOCs 控制区和共同控制区。4）利用卫星监测数据HCHO 柱浓度，筛选出HCHO 柱浓度较高的前30%区域，颜色越深代表HCHO 柱浓度越高。5）利用改进的RFM 模型进行评估计算，将HCHO 柱浓度、HCHO/NO2、企业数、用电数据和历史问题数5 项参数作为评价指标。本研究中HCHO 柱浓度权重取0.3，HCHO/NO2权重取0.2（比值越小权重越大），企业数权重取0.3，用电量权重取0.1，历史问题数权重取0.1。计算结果如图2（e）所示，颜色越深表示RFM 模型计算出的分值越高。6）根据RFM 模型得分，将各城市得分前15 个的网格作为初筛高值区。7）对初筛高值区进行人工审核，根据实际工作需求，从每个城市选取3～8 个作为高值区识别结果。

图2 高值区识别流程及结果示例Fig.2 Example of high ozone production area identification process and results

2 结果

以下结果均来自于2020 年夏季臭氧污染防治监督帮扶期间，时间为2020 年7 月5 日—9 月12 日，区域范围为京津冀及周边城市、汾渭平原城市、雄安新区和西咸新区共44 个城市。在实际检查工作中，平均每2 周为1 个检查轮次，每轮次按周推送2 批次高值区线索，共计检查5 轮次、推送10 批次。

2.1 卫星遥感NO2 和HCHO 柱浓度

对流层NO2和HCHO 柱浓度的空间分布如图3 所示。其中NO2柱浓度高值区域主要分布在太行山以东地区，包括北京市南部地区、天津市、廊坊市、唐山市区、邯郸市西部地区、济南市区和西安市区，浓度高值可达12×1015molec/cm2。HCHO 柱浓度主要受光照、温度、植物排放和工业活动控制，人类活动导致的HCHO 柱浓度高值分布在北京市、廊坊市、天津市、邯郸市西北部地区、济南市区、吕梁市区、西安市区，浓度高值达25×1015molec/cm2。

图3 监督帮扶期间NO2 柱浓度和HCHO 柱浓度分布Fig.3 Distribution of NO2 and HCHO column concentration during the inspection and assistance period

2.2 卫星遥感HCHO/NO2 时空特征

2.2.1 时间特征

按照HCHO/NO2在3 以下为VOCs 控制区，

3～4 为共同控制区，4 以上为NOx控制区的原则进行统计，研究区域VOCs 控制区的占比为44.3%，共同控制区占比为21.6%，NOx控制区占比为34.2%。由此可见，VOCs 控制区的占比最大。不同时间段（以线索推送批次表示）控制区占比如图4 所示。从图4 可以看出，全部时间段的VOCs 控制区和共同控制区总占比均超过50%，其中部分时间段仅VOCs控制区占比就已经超过50%，分别为2020 年8 月2—8 日（第5 批次）和2020 年8 月16—22 日（第7 批次）。

图4 不同时段O3 控制区占比Fig.4 Percentage of ozone control areas in different periods

2.2.2 空间特征

由监督帮扶期间研究区域内的HCHO/NO2分布情况可知，大部分地区比值小于3，山区比值较大，一般大于4（图5）。从空间分布来看，城市地区和工业聚集区属于VOCs 控制区或共同控制区，如北京市区、唐山市全域、天津市区、邯郸市西部地区（为工业企业集中区域）、德州市和衡水市交界地区（为工业企业集中区域）；山区和郊区大多属于NOx控制区。HCHO/NO2指示的VOCs 控制区与涉VOCs 企业分布密集地区具有较好的一致性，表明HCHO/NO2能较好地指示VOCs 企业聚集区，有助于支撑精准开展O3污染防治。

图5 HCHO/NO2 和涉VOCs 企业空间分布Fig.5 Distribution of HCHO/NO2 ratio and enterprises involving VOCs

京津冀及周边地区“2+26”城市和汾渭平原各城市逐日HCHO/NO2均值箱式图分别如图6 所示，虚线（HCHO/NO2为4）以下表示VOCs 控制区和共同控制区。由图6 可以看出，在2020 年夏季，京津冀及周边地区“2+26”城市HCHO/NO2整体上低于汾渭平原城市；天津、唐山、邯郸、郑州、焦作、济南和淄博7 个城市及西咸新区HCHO/NO2最低，究其原因与涉VOCs 企业聚集有关。本研究发现京津冀及周边地区大部分城市超过1/2 区域为VOCs 控制区或者共同控制区，这与蒋美青等[22]在2018 年对我国主要城市群的O3污染研究结果基本一致。

图6 京津冀和汾渭平原44 个城市的HCHO/NO2Fig.6 HCHO/NO2 ratio of 44 cities in BTH Region and Fen-Wei Plain

2.2.3 高值区检查情况

2020 年夏季臭氧污染防治监督帮扶期间，每周初根据上周的数据识别并面向现场工作组推送各个城市的高值区，共计10 批次、1 609 个高值区。现场帮扶组根据推送高值区线索进行检查，对非高值区进行随机检查，所有检查反馈结果按照已划分的3 km×3 km 网格单元进行统计。

根据高值区检查反馈情况，夏季监督帮扶期间共检查545 个高值区，其中356 个高值区发现涉气污染问题，高值区问题率为65.3%。各批次推送高值区数、检查高值区数、发现问题高值区数以及高值区问题率如图7 所示，各批次高值区问题率集中在55%～75%。

图7 各时间段高值区分布及检查情况统计Fig.7 Distribution of high ozone production areas and statistics of inspection in each period

根据高值区和非高值区全部检查反馈情况，夏季监督帮扶期间网格发现问题率为43.8%，低于高值区问题率21.5 个百分点，表明利用多源数据识别的高值区能够有效提高检查效能。

除了关注网格问题率外，从实际减排效果出发，更关注的是企业问题率。根据高值区和非高值区全部检查反馈情况，共检查企业51 070 家，其中发现问题的企业12 119 家，企业问题率为23.7%。根据高值区检查反馈情况，共检查高值区内企业4 586 家，其中发现问题的企业1 243 家，高值区内企业问题率为27.1%，高于整体问题率（表1）。从各检查轮次企业问题率来看，虽然各检查轮次检查任务不同、现场帮扶组人员不同、业务能力不同，但是各轮次高值区内企业问题率均高于整体企业问题率。由此可见，高值区的识别与推送可以有效提高发现企业VOCs排放问题的精准性。

表1 各轮次检查中发现的问题企业数量统计Table 1 Statistics of problematic enterprises found in each round of inspection

3 分析与讨论

3.1 高值区应用效能分析

结合HCHO/NO2和问题企业分布情况（图8），问题企业主要集中在淄博、石家庄、邢台、郑州、太原、鹤壁、安阳等城市，大部分分布在VOCs 控制区和共同控制区内。

图8 HCHO/NO2 和问题企业分布Fig.8 Distribution of HCHO/NO2 ratio and problematic enterprises

与此同时，根据现场检查反馈情况，部分高值区企业问题率偏低，如郑州市、淄博市北部地区，虽然问题企业大部分位于推送的高值区内，但也存在部分高值区内未发现问题。经过分析造成高值区问题率偏低的原因主要有以下3 方面：1）现场帮扶组在实际检查中随机选取部分高值区进行检查，因而部分高值区未开展现场检查；2）由于基础数据来源的时效性导致高值区线索的精准性不足，如个别地方未按年度更新企业清单数据、卫星数据存在缺失等；3）部分高值区未反馈检查结果、检查人员业务水平限制等原因。

3.2 最优推送次数分析

2020 年夏季臭氧污染防治监督帮扶期间，共计推送1 609 个高值区，其中存在同一高值区被多批次重复推送的情况。对此数据进行去重处理后，共得出推送的高值区869 个，其中176 个高值区被重复推送2 次，90 个高值区被重复推送3 次，24 个高值区被重复推送4 次，3 个高值区被重复推送5 次（图9）。

高值区推送次数与高值区的企业问题率变化间存在一定的相关性。以869 个高值区为对象，当推送次数不超过4 次时，随着推送次数的增加，高值区企业问题率随之增加；在推送次数达到4 次时高值区企业问题率达到峰值，为31%；之后，出现下降（图9）。

图9 高值区推送次数及高值区企业问题率统计Fig.9 Number of push notifications on high ozone production areas and the problem rate of enterprises in high ozone production areas

为了进一步分析企业问题率随推送次数变化的原因，将推送5 次的3 个高值区作为对象，进行了重点分析（表2）。当第1 次推送时，企业问题率为57.1%，高于同期检查的整体企业问题率；第2～4 次推送时，企业问题率虽有波动，但整体呈下降趋势；至第5 次推送时，企业问题率降至18.8%，低于同期检查整体企业问题率。按照同样的方法，对推送4 次的24 个高值区进行分析。结果表明，同样的趋势也发生在推送4 次的高值区内，随着推送次数的增加，企业问题率呈现总体下降趋势，由58.2%降至15.9%。

表2 推送4 次及以上高值区的各检查轮次企业问题率Table 2 Problem rate of enterprises in high ozone production areas pushed four times and above in each round of inspection %

结合企业的整改周期，分析该情况成因：在发现问题的1～4 周，企业即可完成立行立改问题的整改，因而相较于第1 检查轮次，第2 检查轮次的企业问题率数据出现明显陡降；在发现问题的5～8 周，企业根据实际情况对一些难度相对大、周期相对长的复杂问题进行整改，因此第3、4 检查轮次企业问题率继续呈下降趋势，但降幅有限；在发现问题的10 周左右，随着企业整改工作的完成，第5 检查轮次企业问题率出现低点。

综上，重复推送4 次时企业问题率最高，已可精准识别问题企业。为了节约现场检查人力资源、最大程度地发挥实用价值，可将单一高值区推送次数合理控制在4 次及以内。

3.3 不同行业高值区分析

2020 年夏季臭氧污染防治监督帮扶共检查了包装印刷、工业涂装、化工、加油站、石化、油气储存以及其他等7 大类行业企业。从现场检查反馈情况来看，涉VOCs 问题排名前3 的行业类型为工业涂装、化工和包装印刷，问题企业数分别为6 408、3 626 和1 236 家，占全部检查企业数量的12.8%、7.2%和2.5%；从单一行业的企业问题率来看，化工行业发生涉VOCs 问题的概率较高，企业问题率为33.6%，工业涂装行业发生涉VOCs 问题概率相对较低，企业问题率为19.2%（图10）。

图10 7 类行业涉VOCs 的问题企业数及问题率Fig.10 Problems number and rate of enterprises in 7 types of industries involving VOCs

针对不同行业，利用本研究方法识别高值区的适用性存在差异。包装印刷和工业涂装2 类行业的高值区企业问题率均高于非高值区，差值分别为5.9%和5.4%，本研究方法高值区识别的应用效果最为突出；对于加油站、化工和石化3 类行业，高值区企业问题率与非高值区企业问题率基本持平；对于金属压延等其他行业，不宜采用本研究方法（表3）。

表3 7 类行业高值区和非高值区的企业问题率Table 3 Problem rate of enterprises in the 7 types of industries in high-and non-high ozone production areas

在此基础上，对于不同行业的现场检查线索的推送方式进行了分析。对于包装印刷和工业涂装2 类行业，虽然单个企业规模相对小，但行业整体企业数量相对多、排放源分布密集，因而从空间分布来说，对所在区域的VOCs 排放的贡献较高，因而更宜采用高值区的方式进行推送；对于加油站、化工和石化3 类行业，因排放源较为独立、分散，因而更宜采用企业的方式进行推送。