莺歌海盆地乐东10区新近系黄流组储层天然气充注与超压演化史

范彩伟，刘爱群，吴云鹏，侯静娴

［中海石油（中国）有限公司湛江分公司，广东 湛江 524057］

储层异常高压的形成往往与油气充注发生压力传递有关［1-2］，因此储层压力演化与油气充注史关系密切。恢复古压力的常用方法包括压实方法、数值模拟方法和流体包裹体方法。压实方法只适合于恢复由压实不均衡形成的超压，而数值模拟方法主要是基于软件自带数学模型计算得到，由于储层中超压主导成因复杂，选择合适模拟方法存在困难，因此难以真实再现压力演化过程，特别是储层古压力的恢复［3-5］。通过恢复流体包裹体捕获压力来重建储层孔隙流体压力演化过程是目前最普遍且比较实用的方法。石英毛细管封装固定组分技术的开发，实现了激光拉曼光谱法定量测定CO2-CH4体系中天然流体包裹体［6-10］，提供关键的约束信息可用于评价流体捕获条件［11-16］。相较于传统相变测温方法，激光拉曼原位定量光谱分析方法具有更高的精度。

莺歌海盆地是中国南海北部海域重要的高温、高压含油气盆地［17-18］。目前在莺歌海盆地莺东乐东10区发现了乐东10-1、乐东10-2和乐东10-3气田等含气构造，证实了乐东10区优越的天然气成藏条件［19］。乐东地区黄流组储层异常高压非常发育，实测压力系数最高可达到2.3。但是对于乐东10区压力演化过程尚未开展相关研究，限制了莺歌海盆地超压环境油气成藏机理研究。本研究以莺歌海盆地乐东10区新近系黄流组砂岩储层为研究对象，通过流体包裹体和激光拉曼光谱技术获取黄流组砂岩储层不同类型气包裹体成分、均一温度和盐度等信息，恢复不同期次流体包裹体捕获压力，重建莺歌海盆地黄流组储层天然气充注史与压力演化过程，为莺歌海盆地高温、高压区天然气成藏规律研究提供参考。

1 区域地质概况

莺歌海盆地属于印澳-欧亚板块碰撞所产生的“挤出-逃逸”大型新生代走滑伸展盆地［19］，盆地走向北西—南东向，盆地西邻昆嵩隆起、东邻北部湾盆地、海南隆起和琼东南盆地，呈菱形结构，划分为河内凹陷和莺歌海凹陷2个次级单元［20］（图1），其中莺歌海凹陷划分为莺东斜坡、中央底辟区和莺西斜坡3个构造区带，乐东10区位于莺东斜坡南部。在早期断陷阶段，莺歌海盆地在岩石圈拉伸和红河断裂走滑双重作用下形成转换-伸展型盆地，沉积了古近系始新统湖相地层、渐新统崖城组以及陵水组海-陆过渡相和海相地层［21-22］。在拗陷阶段，盆地沉积了新近系三亚组、梅山组、黄流组、莺歌海组和第四系海相地层。莺歌海盆地新近纪以来的快速下沉和充填导致盆地发育大规模流体底辟和超高压，形成莺歌海盆地独特而复杂的底辟成藏系统［23］。莺歌海盆地烃源岩主要为新近系梅山组和三亚组，有机质类型主要为腐殖型，生气为主［24］。较高的地温梯度加速了中央凹陷底辟带的有机质热演化，使烃源岩提前进入生烃门限。天然气组成和同位素特征显示盆地内CH4气主要为煤成气成因，而CO2既有有机成因，又有无机成因［25-26］，浅层和中、深层产出的天然气在成熟度及天然气组成上不具有明显的规律性［27］。

图1 莺歌海盆地构造单元划分和采样井位分布Fig.1 Structural unit division and sampling well distribution in the Yinggehai Basin

2 样品与方法

本研究采集了莺歌海盆地乐东10区LD10-A井和LD10-B井的新近系黄流组砂岩储层样品25块，深度范围为4 039～4 249 m。砂岩储层样品被制成双面剖光的流体包裹体片之后用于开展流体包裹体岩相学观察、显微测温、激光拉曼光谱分析以及流体包裹体捕获压力恢复。

流体包裹体岩相学观察采用的仪器为Nikon80I多通道显微镜。测试流体包裹体的均一温度和冰点温度采用Linkam-THMSG600冷热台，流体包裹体的盐度根据冰点温度计算获得。冷热台经校正后显微测温误差为±0.1℃，测温过程中升温速率控制在0.1～5.0℃/min。

高分辨率显微共聚焦激光拉曼光谱仪型号为HORIBA Jobin Yvon S.A.S公司的LabRAM HR800显微激光拉曼光谱仪。测试环境温度为20～25℃，光源为YAG激光器，波长532.06 nm，输出功率350～400 mW。数据单次采集时间一般为10～20 s，叠加100～200次，激光拉曼光谱定量模型的建立和天然包裹体拉曼定量光谱的采集均在中国地质大学（武汉）构造与油气资源教育部重点实验室进行。

采集富气相包裹体激光拉曼光谱采用的是300光栅多窗口模式，所采集的光谱用于定性判断识别均一状态下包裹体的寄主矿物和流体包裹体所含组分。利用氖灯的激光拉曼光谱标准峰对CH4包裹体的伸缩振动峰进行校正，最终计算确定拉曼峰偏移的真实值。以下是根据实验结果拟合的纯CH4包裹体CH4拉曼散射峰位移与CH4包裹体密度以及初始CH4拉曼散射峰位移的线性关系式［28］：

式中：D为实际CH4峰位移与初始甲烷拉曼散射峰位移的差值，cm-1；vd为实际CH4峰位移，cm-1；vo为初始CH4拉曼散射峰位移，cm-1，vo=2 917.58 cm-1；ρ为包裹体的密度，g/cm3。

通过获取CH4气包裹体同期盐水包裹体的均一温度，将密度和均一温度的值代入CH4体系热力学模型方程［29］，可以得到CH4气包裹体的均一压力。

纯CO2包裹体CO2费米双峰间距与CO2包裹体的密度线性关系式［30］：

式中：Δ为CO2费米双峰间距，cm-1。

通过获取CO2气包裹体同期盐水包裹体的均一温度，将密度和均一温度的值带入Bakker模型方程［29］，可以得到CO2气包裹体的均一压力。

基于已建立的CO2-CH4混合气拉曼定量模型以及确定的拉曼定量因子，采用多元回归线性公式可以求取包裹体密度［29］，从而可进一步获取CO2-CH4混合气包裹体捕获压力［29］。

式中：i，j，b是常数，无量纲；C为物质的摩尔分数，%；v为物质的拉曼峰位移，cm-1。

采用Basin Mod软件对莺歌海盆地乐东地区LD10-A井开展单井埋藏史和热史模拟，模拟结果采用实测温度和成熟度（镜质体反射率Ro）进行校正，并模拟了凹陷中心的典型井LD22-1井主力烃源岩梅山组的生烃演化史。储层天然气充注时间是通过CH4包裹体伴生的盐水包裹体均一温度结合单井埋藏史和热史模拟的方法确定的，在此结果上恢复储层压力演化过程。

当流体包裹体样品体积较小或者数量较少时，不能采用传统的碎滤技术对其进行同位素分析，无损、有效的拉曼光谱技术可以确定富CO2气包裹体中碳同位素含量。Li等［29］提供了一种无损、有效的拉曼光谱技术来研究单一CO2包裹体内CO2碳同位素（13C）含量。在LD10-A井和LD10-B井中选择4个富CO2气包裹体来计算其碳同位素含量，4种波峰分为1 267 cm-1和1 372 cm-1（v（13）-和v（13）+），～1287 cm-1和～1385 cm-1（v（12）-和v（12）+），分别对应于13C和12C同位素的含量，通过光谱软件Labspec计算不同峰的峰面积，代入Li等［29］给出的公式计算可以得到摩尔分数比C13/C12和碳同位素比值。

3 实验结果

3.1 流体包裹体岩相学特征

莺歌海盆地乐东10区黄流组砂岩中发育丰富的次生含气流体包裹体，主要位于石英微裂隙和加大边中。室温下可以观察到气相、气-液两相以及固-液两相流体包裹体，所观察的包裹体中固相主要为沥青。流体包裹体岩相学观察结合激光拉曼光谱可将黄流组砂岩中气包裹体分为4类，分别为纯-富CO2气包裹体、富CH4气包裹体、CO2-CH4混合气包裹体以及含固体沥青气包裹体（图2）。纯-富CO2气包裹体，多呈单一气相，与气-液两相盐水包裹体共生并切穿不同石英颗粒（图2a）。流体包裹体岩相学观察结合原位拉曼光谱测定结果显示富CO2气包裹体主要赋存于石英的愈合裂隙中，直径一般在8～18μm，呈圆形、椭圆形或不规则形。可以观察到不同气-液比包裹体在同一条裂纹中发育，说明存在CO2-水在不混溶体系下捕获的现象（图2b，c）。富CH4包裹体在室温下多为单一气相（图2d），部分包裹体边缘可见液相CO2，此类包裹体常与盐水包裹体伴生，多发育在石英颗粒裂纹中。从富CH4包裹体群与CO2包裹体群交切关系判断，第二期含CO2气包裹体捕获时期晚于第一期富CH4包裹体（图2g，h）。CO2-CH4混合气包裹体（图2e）直径范围在5～9μm，主要发育在石英加大边中，部分切穿加大边和石英的主颗粒（图2i，j），赋存于加大边和切穿加大边的混合气包裹体群为最晚期捕获。含固体沥青的CO2包裹体主要赋存于石英加大边和石英裂隙内，液态部分为CO2，直径在9～13μm（图2f）。

图2 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层流体包裹体岩相学特征显微照片Fig.2 Micrographs showing the petrographic characteristics of fluid inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

3.2 流体包裹体均一温度和盐度

对含烃类和CO2气包裹体共生的盐水包裹体进行均一温度和盐度测试。对于这种不混溶体系捕获的包裹体组合，一般选择盐水包裹体群中均一温度的最小值作为其捕获温度。黄流组不同深度储层中流体包裹体显微测温结果显示（图3），LD10-A井黄流组深度4 170 m和深度4 249 m样品中纯-富CO2气包裹体伴生盐水包裹体均一温度主峰可以分为两个区间，分别是155～160℃和170～175℃。LD10-B井黄流组深度4 039 m样品中的纯-富CO2气包裹体伴生盐水包裹体均一温度范围是155～165℃。富CH4气包裹体伴生盐水包裹体的均一温度范围为160～165℃。LD10-A井黄流组4 249 m样品中CO2-CH4混合气包裹体伴生盐水包裹体的均一温度范围是180～185℃。纯-富CO2气包裹体伴生的盐水包裹体盐度普遍高于与CH4气包裹体伴生的盐水包裹体盐度。与纯-富CO2气包裹体伴生的盐水包裹体盐度存在两个范围，分别为6.3%～7.8.%和3.1%～3.8%。与富CH4气包裹体伴生的盐水包裹体盐度范围为0.4%～1.5%，只有一个流体包裹体盐度值超过1.5%。

图3 莺歌海盆地乐东10区黄流组流体包裹体均一温度直方图和均一温度与盐度关系Fig.3 Histogramsof homogenization temperaturefor different fluid inclusions，and diagram showing the relationship between homogenization temperature and salinity of fluid inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

3.3 气包裹体激光拉曼光谱特征

原位激光拉曼光谱测试结果反映乐东10区黄流组储层中的CO2包裹体室温下多由气态CO2和液态CO2组成，纯CO2流体包裹体具有典型的费米双特征峰（图4a—c），而富CO2流体包裹体除了费米双峰之外，还有CH4的伸缩振动峰，说明此类CO2包裹体内含有少量CH4气。LD10-A井黄流组纯-富CO2流体包裹体费米双峰间距变化范围在103.9～104.9 cm-1，LD10-B井黄流组纯-富CO2流体包裹体费米双峰间距变化范围在104.0～104.4 cm-1。LD10-A井黄流组储层中发育大量次生富CH4气包裹体，拉曼光谱中可见到高强度CH4伸缩振动峰，同时可见低强度CO2费米双峰（图4d—f），所测得CH4伸缩振动峰范围在2 912.95～2 913.10 cm-1。LD10-A井黄流组储层中还发现CO2-CH4混合气包裹体（图4h），其中混合气包裹体中费米双峰间距变化范围在103.9～104.1 cm-1，CH4伸缩振动峰范围在2 911.80～2 911.83 cm-1。

图4 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层典型流体包裹体拉曼光谱Fig.4 Raman spectra of typical natural gas fluid inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

3.4 气包裹体密度和成分

通过拉曼峰面积比计算得到莺歌海盆地乐东10区LD10-A井和LD10-B井黄流组储层富CO2包裹体中CO2含量为92.2%～96.5%，CH4含量为3.5%～7.8%。根据激光拉曼测得CO2包裹体费米双峰间距的分布范围计算得到对应的CO2包裹体密度分别为0.47～0.53 g/cm3和0.67～0.90 g/cm3（表1），密度的不同指示了CO2气包裹体捕获的期次性。富CH4气包裹体中含有少量CO2，通过拉曼峰面积比计算CO2含量为3.2%～8.5%，CH4含量为91.5%～96.8%。采用CH4拉曼峰位移与密度之间的关系计算得到LD10-A井黄流组储层石英矿物中次生纯CH4流体包裹体的密度范围为0.171～0.177 g/cm3（表2）。针对CO2-CH4混合气包裹体，根据均一状态下CH4和CO2的激光拉曼峰面积比计算气体相对含量。结果显示，LD10-A井中黄流组砂岩中的CO2-CH4混合气包裹体中CO2占61.0%～63.0%，CH4占37.0%～39.0%，与现今气层中CO2-CH4组分含量基本一致（表3），验证了数据的准确性，对应的CO2-CH4混合气包裹体的密度范围为0.62～0.71 g/cm3（图5）。

图5 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层不同类型流体包裹体密度与共生盐水包裹体均一温度关系Fig.5 Homogenization temperatureof associated salinefluid inclusionsvs.density of differenttypesof fluid inclusionsin the Huangliu Formation reservoir in Ledong10 area，Yinggehai Basin

表1 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层中纯-富CO2包裹体拉曼定量参数Table 1 Summary of Raman quantitative parameters of pure/CO2-rich inclusionsin the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

表2 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层中富CH 4包裹体拉曼定量参数Table 2 Statistics of Raman quantitative parameters of CH 4-rich inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

表3 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层中混合气包裹体拉曼定量参数Table 3 Statistics of Raman quantitative parametersof mixed gas inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

3.5 气包裹体捕获压力

莺歌海盆地乐东10区LD10-A井和LD10-B井黄流组储层流体包裹体古压力恢复结果显示（图6），纯-富CO2包裹体捕获压力范围比较大，在29.80～100.60 MPa，对应的压力系数为0.90～2.45（表1）。其中LD10-B井黄流组储层中纯-富CO2包裹体捕获压力变化范围较小，在35.70～53.90 MPa，对应的压力系数为1.05～1.46。所得到的黄流组储层富CH4包裹体捕获压力范围相对比较集中，在45.56～47.13 MPa，对应的压力系数范围在1.22～1.28（表2）。CO2-CH4混合气包裹体捕获压力比较高，主要在91.50～95.60 MPa，压力系数都在2.10以上（表3）。

图6 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层不同类型流体包裹体均一温度与捕获压力和压力系数的关系Fig.6 Homogenization temperature of diverse types of fluid inclusions vs.trapped pressure and pressure coefficient in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

4 讨论

4.1 天然气充注期次和时间

CH4和CO2包裹体密度结合共生盐水包裹体均一温度和盐度综合分析认为，莺歌海盆地乐东10区黄流组储层存在两期CO2和两期天然气充注。第一期充注的CO2密度是0.47～0.53 g/cm3，对应的CO2气包裹体伴生盐水包裹体均一温度范围是155～160℃（图5），发生在约2.0 Ma（图7）。第二期CO2密度相对第一期偏高，密度范围是0.67～0.90 g/cm3，对应的伴生盐水包裹体均一温度范围是170～175℃，充注时间大约是在1.5～1.0 Ma（图7）。第一期天然气充注对应的CH4气包裹体密度范围是0.171～0.177 g/cm3，伴生盐水包裹体均一温度范围是在160～165℃，发生在1.8 Ma左右。第二期天然气充注对应的CH4包裹体密度范围为0.62～0.71 g/cm3，伴生盐水包裹体均一温度范围是180～185℃，充注时间大约为0.4 Ma。混合气包裹体为第二期天然气充注到储层之后捕获形成，包裹体内CO2与CH4相对摩尔含量与现今气藏比例几乎一致，低密度低压力的第一期天然气流体与高密度和高压力的第二期CO2流体混合后，不可能形成对应于此类混合气包裹体中CO2和CH4的相对摩尔含量及捕获压力（表3），莺歌海盆地两期CO2和两期天然气充注均发生在约2.0 Ma以来，与始新世第三期走滑伸展活动初期［28］具有对应关系。两期天然气充注时间与烃源岩大量生气阶段也具有很好的对应关系（图7b）。乐东10区具有早期浅埋后期快速深埋的特征，主力烃源岩中新统梅山组和三亚组晚期生烃且快速生气。烃源岩早期热演化程度相对较低，2.5 Ma左右开始进入生气阶段，在2.0 Ma之后大量生气［28］（图7）。烃类气体组分以CH4为主，主要是烃源岩生烃的有机成因来源，然而通过富CO2气包裹体中碳同位素含量的计算可知两期CO2都为无机成因来源（表4）。姜平［31］等人仅对乐东10区的天然气充注幕次进行了划分，而没有对具体CH4和CO2不同类型天然气充注幕次进行划分，税蕾蕾［32］等认为乐东地区黄流组储层经历了至少两期富CO2的热液流体活动，郭潇潇［33］等认为乐东区的烃类气体的充注均在1.7 Ma之后，前人工作成果与本研究的结论较吻合，但前人研究没有通过可靠手段来详细刻画CO2和CH4的流体活动期次，这限制了烃类气体有利富集区的进一步勘探部署。

表4 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层中富CO2气包裹体同位素参数Table 4 Statistics of isotopic parameters of CO 2-rich gas inclusions in the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

图7 莺歌海盆地乐东10区油气充注和生烃过程Fig.7 Diagrams showing the hydrocarbon charging and generating processes in Ledong 10 area，Yinggehai Basin a.LD10-A井埋藏史、热史模拟和天然气充注时间；b.LD10-A井模拟地层温度和镜质体反射率校正图；c.LD22-1井生烃史模拟

4.2 储层孔隙流体压力演化

含气包裹体的古压力恢复结果结合流体包裹体捕获时间得到的莺歌海盆地乐东地区黄流组储层超压和压力系数演化过程见图8。莺歌海盆地10区黄流组储层压力演化受天然气充注控制，可划分为4个阶段：①在2 Ma时CO2气体充注到黄流组储层中，储层表现为常压状态，压力系数大约为1.05；②在1.8 Ma时，烃源岩生成的天然气充注使储层中形成弱超压，压力系数达到1.24；③在大约1.0 Ma时，CO2再次充注到黄流组储层，使地层从超压快速升高，地层压力从弱超压快速上升至强超压，压力系数达到2.43，此时储层剩余压力为64.6 MPa；④大约在0.5 Ma，流体包裹体证据指示存在一期CH4充注，捕获了一期混合气包裹体，对应的储层压力系数为2.25，剩余压力为55.8 MPa。第二期烃类气体充注之后的储层剩余压力和压力系数均低于第二期CO2充注之后，从储层中的压力系数和剩余压力来看，我们推测黄流组储层充注第二期CO2之后存在天然气泄漏，从而使储层压力降低，当储层孔隙压力大于岩石破裂压力的90%，地层会发生破裂，天然气发生进一步运移和逸散，该地区超压形成的大量微裂隙［31］也证明了天然气可能存在散失。接着第二期CH4充注到储层之后便形成现今的CO2-CH4混合气藏。其中CO2气包裹体中古压力系数高达2.45，中海油（海南）分公司研究院资料显示，黄流组上部盖层泥岩密度可达到2.75 g/cm3，到压实平衡阶段，密度稳定在2.6 g/cm3左右，包裹体的捕获压力揭示了孔隙流体古压力达到静岩压力的89%，说明第二期CO2充注是储层超高压的主要成因机制。现今黄流组储层压力系数在2.15～2.32，与古压力演化结果基本一致，验证了实验结果的可靠性。

图8 莺歌海盆地乐东10区黄流组储层超压和压力系数演化Fig.8 Overpressure and pressure coefficient evolution of the Huangliu Formation reservoir in Ledong 10 area，Yinggehai Basin

5 结论

1）莺歌海盆地乐东10区高温高压气田黄流组储层发育纯-富CO2气包裹体、富CH4气包裹体、CO2-CH4混合气包裹体。依据激光拉曼峰面积比计算得出纯-富CO2包裹体中CH4含量小于10%，富CH4气包裹体中CH4含量为91.5%～96.8%，CO2-CH4混合气包裹体中CH4含量为37.0%～39.0%，与现今气藏成分相似。

2）乐东10区黄流组储层存在两期CO2充注和两期烃类气体充注：第一期低密度CO2充注时间大约在2.0 Ma；第二期高密度CO2充注发生在大约1.0 Ma；两期烃类气体充注时间均晚于两期CO2充注时间，对应的充注时间分别是在1.8 Ma和0.4 Ma，两期CO2主要是无机来源，CH4主要是有机来源，由烃源岩生烃作用产生。

3）黄流组储层压力演化过程显示，在2.0 Ma左右，第一期CO2充注到储层中，储层压力系数为0.90～1.05，属于常压状态，接着一期烃类气体的充注使黄流组储层达到弱超压状态，压力系数大约为1.24。在1.0 Ma左右，第二期CO2充注使黄流组储层压力系数快速增加至2.43。在0.5 Ma左右，第二期烃类气体的充注使储层压力系数降到2.25，接近岩石破裂压力，储层中压力下降可能指示了在第二期CO2充注之后发生了天然气泄漏，使储层压力降低。