高熵合金性能特点与应用展望

王先珍，王一涵，俞嘉彬，王辉，刘雄军，吴渊

高熵合金性能特点与应用展望

王先珍a，王一涵b，俞嘉彬b，王辉b，刘雄军b，吴渊b

（北京科技大学 a.新材料技术研究院 b.新金属材料国家重点实验室，北京 100083）

新材料的开发与应用不断的影响着社会的发展与进步。高熵合金是以构型熵为主设计的一类新型多组元材料，是近年来涌现出来的具有优异性能的金属材料。由于其化学无序同时又短程有序的结构特点，具有高韧、高硬、高耐蚀、耐辐照、高热稳定等诸多独特的性能和应用前景，因而受到了越来越多的关注。本文回顾了高熵合金材料的发展现状，尤其基于高熵合金的结构特性对其性能特点进行了总结和探讨。

高熵合金；性能；应用

高性能材料是国民经济可持续发展和国家战略安全的重要物质基础，也是建设制造强国和创新型国家的关键支撑。传统的材料开发多基于焓的概念进行，经过几千年的发展，开发了众多性能优异的关键材料，极大地推动了人类社会的发展。但传统的材料设计理念突破空间越来越小。为满足人类社会发展对高性能材料的更高要求，亟需新的材料设计理念。作为我国七大战略性新兴产业和“中国制造2025”重点发展的十大领域之一，新材料产业被认为是21世纪最具发展潜力并对未来发展有着巨大影响的高技术产业。“十四五”期间，前沿新材料以构筑未来竞争新优势为主攻方向。面向国际科技前沿，把握未来产业发展趋势，加强基础研究和知识产权布局，培育一批变革性材料，打造有望引领未来发展的新产品，支撑未来产业发展。而这些年涌现出的高熵合金材料基于熵的理念开发设计新型高性能材料，逐渐引起世界各国的广泛兴趣[1-4]。从熵的角度出发，材料可以分为低熵、中熵、高熵材料[5]。金属材料、陶瓷材料、聚合物材料等各类材料均可通过熵的概念进行划分，并基于熵的理念进行开发，极大地拓展了材料开发的空间。以金属材料为例，传统的合金开发方案多位于相图的边角部位，合金的设计往往是基于1种或2种主要元素，通过添加其它少量元素或微合金化得到所需性能。但相图中间部位的更大空间往往被忽视。基于高熵理念的材料开发正是将相图中间部位的更大空间利用起来进行材料设计和开发（如图1）。高熵合金又称多主元、等原子比或近等原子比多组元合金。多主元的特点使得高熵合金拥有高混合熵[2]、晶格畸变[7]、缓慢扩散[8]、高温稳定[9]等结构和性能特点以及类似鸡尾酒效应[10]的复合效应。

图1 传统合金设计与高熵合金设计在相图上所处的不同空间[6]

1 高熵合金材料发展概况

由于高熵合金具有高强度、高韧性、抗辐照、耐高温、耐腐蚀等特殊的物理、化学及力学特性和广阔的工业应用前景和研究意义，同时蕴含着丰富的科学问题，高熵合金目前已经成为金属材料研究领域的热点之一。

自2004年高熵合金概念提出以来，已开发和大量研究的合金体系大体可以分为两大类：一类是以Al及第四周期元素Fe、Co、Ni、Cr、Cu、Mn、Ti为主的合金系[11-17]；一类是以难熔金属元素Mo、Ti、V、Nb、Hf、Ta、Cr、W等为主的难熔高熵合金系[18-20]。此外，还有基于稀土元素的密排六方结构（HCP）高熵合金[19]，以及不断涌现的其他新型高熵合金。目前研究最广泛的高熵合金是FeCoNiCrMn，其具有单一的面心立方（FCC）单相组织，室温下的抗拉强度为563 MPa，伸长率达52%[1]。此外，高熵合金引人注目的是在各种极端条件下能具有独特的性能，譬如高温条件下，常用的Ni-Al系高温合金自身熔点约1 400 ℃，这就限制该类合金的最高使用温度为1 100～1 150 ℃，而难熔高熵合金系组成元素多为高熔点元素，本身具有较高的熔点，可以在更高的温度下表现出优异的性能。例如MoNbHfZrTi合金在1 450 ℃时仍能保持相结构的稳定性，并具有优异的高温强度和抗高温软化能力[21]。

近年来，高熵合金领域开展了大量而全方位的研究，几乎涵盖了材料科学研究所需涉及的每个方面，包括结构、成分设计和制备，相变与相形成规律，计算模拟，高强韧高熵合金及其强韧化机理，极低温与超高温服役性能，抗腐蚀性能，抗辐照应用，动态冲击性能，磁性、超导等物理性能研究及应用等。

近年来高熵合金的研究取得了很多突破性进展，美国橡树岭国家实验室和美国劳伦斯伯克利国家实验室的学者[22]发现，单相FCC结构的高熵合金在低至液氮温度时比室温具有更好的塑性和强度，实现了塑性和强度的同时提高。德国马普学会钢铁所的Raabe等[23-24]，发现高熵合金具有极高的强塑积和应变强化能力。美国空军实验室研发出了在极高温度下具有高的强度和塑性的VNbMoTaW等摩尔比高熵合金[25-26]。美国北卡莱罗纳大学的Khaled等通过球磨技术从高熵合金中获得比强度最高的金属合金。台湾清华大学设计的耐磨性远超SUJ2耐磨钢的Co1.5CrFeNi1.5Ti和Al0.2Co1.5CrFeNi1.5Ti高熵合金。美国能源实验室Zhang等[27]使用CALPHAD方式成功实现了高熵合金相图的计算，并详细论述了计算的整个过程和细节。吕昭平等[28]研究了氧、氮对难熔高熵合金强度和塑性的影响，发现氧的加入促使难熔高熵合金TiZrHfNb中形成了纳米尺寸的有序氧复合体，使得位错的滑移方式由平面滑移转变为交滑移，从而显著提高了合金的强度和塑性。余倩等[29]揭示了高熵合金中晶格调控力学性能的特殊机制。发现高熵合金中独特的浓度波调控，是一种可控和高效的材料强韧化方法。这些研究都为人们高效地寻找到更优秀的合金材料提供了基础。

2 高熵合金材料的性能特点

由于高熵合金不同于传统金属材料的结构特点，使其表现出多方面的优异的性能特点，主要概述如下：

1）可同时具有高强度、高韧性，高强塑积性能。高熵合金在保持高强度的同时，伸长率可以超过70%，呈现出很高的能量吸收能力。例如，AlCoNiCrFeTi高熵合金具有极高的屈服应力、断裂强度、塑性变形和加工硬化能力，特别当=0.5时，其屈服强度超过了2.2 GPa，而且还能保持25%的压缩塑性伸长率，远远优于其他的高强度合金[11]。在强度–韧性关系图上（图2），高熵合金都位于各种材料性能值的右上方，具有优异的强度韧性综合性能，可用于多个领域所需的高强度结构材料。

图2 各种材料强度–断裂韧性关系[22]

2）可实现轻量化，具有轻质高强性能。由于包含多种主元，高熵合金可以看作是原子尺度的复合材料。因此，除了各元素对于微观组织的间接影响外，元素的基本特性以及它们之间的相互作用使得高熵合金呈现出一种复合效应，即“鸡尾酒效应”，可将轻合金元素大量加入降低合金的密度，实现轻量化，由于高熵合金同时具有宽温域服役、高强韧特性，因此在轻质高强材料方面具有十分广阔的应用前景。

3）低温韧性好，温度降低时没有传统合金的韧脆转变，可在宽温域范围内用作结构材料。高熵合金能够适应低温环境，当温度从室温降低到零下200 ℃时，强度和塑性同时提高，其低温断裂韧性极高。FeCoNiCrMn高熵合金在‒196 ℃（液氮温度）抗拉强度为985 MPa，伸长率达65%，其低温断裂韧性达到200 MPa·m1/2（图3）[22]。而低碳钢最低使用温度在零下90 ℃以内，低温抗拉强度500～750 MPa，伸长率在10%～40%，传统Ni基合金最大抗拉强度为760 MPa，伸长率也比高熵合金低。由于在宽温域条件下，尤其是低温条件下的优异性能，高熵合金可用于极地材料，空间材料等。

图3 高熵合金低温拉伸性能（a）和断裂韧性（b）[22]

4）高温稳定性好，高温强度高，抗高温软化性能好。由于高熵合金具有高的相稳定性[30-31]，使其不与基板材料发生反应，同时具有低的扩散系数，使其对原子和扩散具有很大的阻力，因此可用作热扩散屏障材料。例如，FeCoNiCr高熵合金经过750 ℃、800 h退火后的组织仍然维持单相FCC结构不变。FeCoNiCr高熵合金在900 ℃的温度下晶粒生长速度也异常缓慢。对于热锻态的FeCoNiCrMn高熵合金，1 000 ℃高温变形时的伸长率达到了惊人的860%，展现出了明显的超塑性行为。难熔高熵合金具有很大的高温应用潜力，NbMoTaWV高熵合金体系在1 600 ℃还能保持超过400 MPa的屈服强度，并具有超过传统高温合金的抗高温软化能力（图4）[32]。此外，有些难熔高熵合金还具有一定的抗氧化性能，在1 200 ℃时，氧化增重曲线仍遵循抛物线规律，可用作高温涂层材料[33]。

5）抗辐照性能好，抗热冲击性能好、同时耐高温、抗腐蚀，有望应用于核能结构材料。先进反应堆设计要求核结构材料能够耐受更大辐照剂量，高熵合金具有可调节的原子级应力，例如ZrHfNb系高熵合金可以抵抗至少10 dpa剂量的辐照，而传统的Ni基合金抗辐照的饱和值为0.1～1 dpa之间。已有研究表明，高熵合金在辐照损伤条件下具有“自修复”功能（图5），能够大幅度提高其抗辐照性能[34]。

6）高硬度，高耐磨性，可用作耐磨材料。某些高熵合金其屈服强度和断裂强度可以达到1 800～ 3 200 MPa，显微硬度可以从五组元时的600HV增加到八组元时的1 100HV（图6）[4]，加工硬化系数比相同晶体结构的传统合金上限更高，耐磨性能优于传统工具钢轴承钢，可用于耐磨涂层、切割刀具、高强构件等。

7）优异的抗腐蚀性能，可用于耐腐蚀材料、海洋环境用材料。由于高熵合金的“过饱和固溶体”特性，可以加入大量的抗腐蚀元素，同时由于高熵合金的结构特征，不易产生点蚀，目前研究表明高熵合金在多种腐蚀性介质中，包括酸性、碱性、海洋性环境，具有优异的抗腐蚀性能，可用于海洋环境下的抗腐蚀材料。例如，Fe系高熵合金在酸性环境中的抗腐蚀性能远优于304S不锈钢（如图7）[35]。

图4 高熵合金高温性能（a）和抗高温软化能力（b）[32]

图5 高熵合金辐照条件下自修复原理示意图[34]

图6 高熵合金的耐磨性能（a）和硬度特点（b）[4]

8）热膨胀系数低且高温恒定，可用作精密零部件材料。传统合金在温度超过600 ℃时往往有膨胀系数的升高，而研究表明高熵合金可在高达1 000 ℃的范围内具有低且恒定的热膨胀系数（图8），可以用于精密零部件，尤其是高温精密零部件。

图7 高熵合金耐腐蚀性与304S不锈钢对比[35]

图8 高熵合金的低热膨胀性能

9）生物相容性好，低模量，可用于生物材料。利用过饱和固溶效应，可融合大量生物相容元素，且可在大范围内调节弹性模量，合成具有优异生物相容性且模量接近人骨的植入物材料；通过调整Cu、Ag等金属含量，可获得杀菌效果。目前已有部分生物高熵合金体系正在研发，并完成了部分生物实验，可继续进行生物实验并推动临床应用。

10）软磁性能好。通过合理的成分设计及工艺优化，高熵合金可以表现出非常高的电阻率、并具有高的饱和磁化强度和低的矫顽力，在软磁方面具有很好的应用前景。例如，CoFeNi(AlSi)0.2高熵合金饱和磁化强度为1.15 T，电阻率为69.5 μΩ·cm，且具有良好的延展性；而常用的Fe–Al软磁合金电阻率高达150 μΩ·cm，Fe–Ni系软磁合金饱和磁化强度仅为0.7～1.0 T[36]。目前有实验室性能测试，可进行进一步性能优化和应用研究。

此外，用于传统合金的各种冷、热加工、后处理等工艺手段可用于进一步改变和优化高熵合金性能，通过真空电弧熔炼技术、机械合金化技术、感应熔炼技术、磁控溅射技术、热喷涂法、激光熔覆技术、3D打印技术等不同的制备方法可以有效的把高熵合金的这些优异性能综合运用到工程实际中，服务于各行各业。由于以上优异性能，高熵合金可望能为发动机用超高温材料、抗辐照核能用材料、极地材料、低温服役装置用材料、航空航天轻质材料等重要工业领域的发展提供关键材料的选择和支撑。

3 高熵合金的挑战探讨

高熵合金研究的初期阶段，人们把高熵合金结构和性能上的独到之处总结为四大效应[2]，包括高熵效应、迟滞扩散、晶格畸变以及“鸡尾酒”效应。高熵效应源于多种主要元素使得体系具有高的构型熵，抑制了金属间化合物的形成，极大提升了形成简单固溶体的概率，拓展了合金设计的边界；由于多主元共同构成一个固溶体相，每个原子均被不同元素原子所包围，无溶质和溶剂之分，因此普遍的原子尺寸差异会在整个体系范围内产生强烈的晶格应力场，从而导致晶格发生严重畸变；同样地，不同元素自扩散速率不一，在高熵合金内共同构成复杂且多样的原子环境，它们的运动互相牵制，扩散路径更加崎岖，因此各主元在体系当中的扩散速率普遍放缓；而“鸡尾酒”效应，则可以简单理解为参与组成合金的不同元素特性的耦合作用，这种作用具有某种不确定性，有时能够产生意想不到的效果。虽然高熵合金成分设计灵活、性能调控空间充足，但就以上四大效应如何在高熵合金中起到相应的作用还存在争议，诸多有关高熵合金的基础科学问题亟待解决。因此，高熵合金的发展与应用仍面临诸多挑战，包括但不限于以下3个方面进：（1）高熵合金独特性能存在结构起源，即明确高熵合金的三维结构特征存在困难；（2）高强度高熵合金尤其是BCC体系的部分高熵合金存在一定的室温脆性，并缺少足够的加工硬化能力；（3）高熵合金由于其独特的结构特点，传统强韧化理论的应用需要拓展。

3.1 三维结构不明确

高熵合金从首次发现至今，大多数研究都是基于经典的理想固溶体假设，即合金内各元素原子完全无序随机占位。然而，高熵合金的理想固溶体理论基础在近年来受到挑战，越来越多的研究结果表明，由于高熵合金多主元元素之间复杂的耦合作用，不同元素的原子在晶格格点上的排布并不是随机无序的，使得高熵合金在凝固或者热处理后，呈现宏观长程无序、局域短程有序的特殊结构，并且局域短程有序会显著影响高熵合金的性能[37-39]。目前，领域内学者开始高度重视高熵合金中的局域短程有序的结构特征及其对高熵合金力学行为的影响。

截至目前，有关典型高熵合金中短程有序对于材料性能深入的调控机理尚不明晰，尤其是一些定量化的分析；并且高熵合金中短程序对力学性能的影响，目前已有的研究结果之间也存在部分争议。例如，在同样FCC结构NiCoCr合金体系当中，Zhang等[38]通过调控合金的工艺参数，从实验当中直接观察到了短程序结构，并由此提高了合金的层错能和硬度；但Yin等[39]从霍尔佩奇尺寸关系和错配能的角度，提出短程序结构在此合金体系内的存在存疑，并且短程序结构无法对于合金的屈服强度和错配量产生明显的积极影响，对于力学性能的影响可以忽略不计。因此，目前在高熵合金体系中，对短程有序的调控及其对材料性能的影响还有待深入研究。

3.2 高强度高熵合金的室温脆性

高强度高熵合金，尤其是以单相BCC结构占主体的难熔高熵合金拥有较高的室温强度和高温力学性能，具有优异的高温应用潜力，但往往只有较小的压缩塑性，具有满足应用标准拉伸塑性的合金体系更是少之又少[40]。总体而言，难熔高熵合金存在一定的室温脆性，且普遍缺乏加工硬化能力。

高强度高熵合金高强低韧的特性导致绝大部分相关工作仍停留在研究压缩力学性能，对难熔高熵合金拉伸性能的研究很少。对拉伸性能的研究主要集中在TaNbHfZrTi体系，因为此体系为难熔高熵合金中室温塑性较好的合金体系之一，因此有众多研究工作针对该体系进行合金设计与微观组织调控，希望得到强度与塑性匹配良好的难熔高熵合金。例如Huang等[41]设计的TaHfZrTi难熔高熵合金，利用TRIP效应诱导亚稳态第二相（HCP相）的形成，使体系内双相随应变进行动态分配，产生强烈的应变硬化效应，促进晶粒内部的塑性变形，有效地抑制了早期开裂，实现强度和塑性的结合。然而，囿于高强度高熵合金的晶格结构本质，变形方式普遍由螺位错滑移主导，如何进一步提升其韧塑性，大幅改善其加工硬化能力，一直是领域内工作者致力的目标。

3.3 变形行为和强韧化机理需从传统理论拓展

高熵合金由于其独特的结构特点，使得部分适用于传统合金的强韧化理论用于高熵合金时需要拓展。在此主要以高熵合金的两个显著本征特点——化学无序和晶格畸变为例，介绍高熵合金在强韧化理论上面临的挑战。

高熵合金构成主元数众多，无明显的溶质和溶剂之分，即所有元素都可以互为溶质/溶剂，这就导致了以单一元素种类为溶剂的传统强韧化理论公式不再适用。因此，探索出一套适用于高熵合金变形行为和强韧化机理非常必要，需要传统理论延伸与拓展。

根据Hume–Rothery提出的经验准则[42]，在传统二元合金中单相固溶体的形成要求溶质与溶剂原子半径差异应小于15%。当多种合金元素以等原子比或近等原子比进行混合而形成单相固溶体结构时，不同元素通过占据不同位点而共享同一个晶格，此时本征存在的原子半径差异会不可避免地撑大或挤压晶格，由此带来弹性模量等物理性能间的不匹配，使得高熵合金的晶格结构不可避免地出现畸变。因此，相较于传统合金，高熵合金中晶格畸变现象会更加显著，而由于高熵合金的晶格畸变与其力学性能紧密相关，因此从晶格畸变角度考虑高熵合金的强韧化机理是传统合金强韧化理论所不涉及的：一方面，过高的晶格畸变会使得单相固溶体结构失稳，从而导致第二相析出甚至非晶化[43]。另一方面，晶格畸变还会影响位错的运动和特征，譬如伯氏矢量不再是一个定值而是一个分布，从而对强韧化机理的描述产生一定的挑战[44]。总之，强烈晶格畸变的存在使得众多缺陷（如位错、层错与晶界等）在变形过程中的演化方式与演化路径变得崎岖而复杂，传统合金变形理论亟待扩充。

4 结语

高熵合金从第一次被报道只有十几年的时间，虽然取得了大量的进展，但还有诸多关键的科学和技术问题尚待解决。譬如，虽然人们认识到高熵合金中的化学无序和局域非均匀性结构的重要性，但是如何表征和描述高熵合金的化学无序和局域非均匀性，建立有效的结构模型，还需要更加深入的工作。由于目前对高熵合金化学无序度和短程序尺度非均匀性的表征和描述，包括对晶格畸变程度和分布的描述，以及对晶格畸变的理解都还不够深入。因此，目前对于高熵合金塑性的解释还是基于传统有序合金的微观机制。但事实上，由于高熵合金中原子在格点随机占位，无法区分溶剂和溶质原子，传统机制需要修正。因此，如何在精确描述高熵合金化学无序特点和短程有序度的基础上，建立与其力学、物理性能的内在关联，进一步优化其性能，还有许多工作可做。

此外，在实际应用上应遵循需求导向，针对海洋腐蚀、核能辐照、航空航天等极端环境条件下服役的需求，设计特种高性能高熵合金，并突破相关的制备加工工艺，制备出可用于宽温域工况条件且综合性能优异的新型高性能高熵合金材料及构件。

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A brief Review about Perspective and Properties of High-Entropy Alloys

Wang Xian-zhena, Wang Yi-hanb, Yu Jia-binb,Wang Huib, Liu Xiong-junb, Wu Yuanb

(a. Institute for Advanced Materials and Technology, b. State Key Laboratory for Advanced Metals and Materials, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China)

Recently, a novel family of metallic materials was proposed where multiple principal elements are in equimolar or near equimolar ratios to maximize the configurational entropy, hence termed high-entropy alloys (HEAs). HEAs have unique structural characteristic of long-range chemical disordering with short-range ordering, which in turn gives them unique properties especially under extreme conditions. HEAs have attracted extensive attention for their unusual and attractive properties such as high toughness, high hardness, good corrosion and radiation resistance, and outstanding structural stability.Here we will make a brief review of the research work of HEAs, especially their unique properties and possible applications.

high-entropy alloy; properties; applications

10.3969/j.issn.1674-6457.2022.11.008

TG11

A

1674-6457(2022)11-0073-08

2022–10–09

国家自然科学基金（52061135207，51871016）

王先珍（1971—），女，硕士，工程师，主要研究方向为高熵合金、材料性能表征。

吴渊（1980—），男，博士，教授，主要研究方向为高熵合金、非晶合金、三维原子探针。