莱西市一次停工停产中大气颗粒物变化特征及潜在源分析

齐海青，郭一令，邵文歆，薛 梅，张宜升

(青岛理工大学 环境与市政工程学院，青岛266525)

2020年春节前后，为遏制冠状病毒(COVID-19)传播，政府迅速启动公共卫生事件一级响应[1]，采取了封城、延长春节假期(由2020年1月24日至30日延长至2月10日)、延期复工、强制隔离等紧急措施。严控期采取的措施，使流动性、能源需求和工业产出等远低于同期平均水平，从而减少了主要空气污染物的排放，但是我国部分地区仍然发生了严重的雾霾[2]。LE等[3]发现管控期间北方地区颗粒物浓度依然较高，主要由于相对湿度高、风速小再加上冬季臭氧的氧化作用，促进了二次气溶胶的生成，导致雾霾的形成；CHANG等[4]分别对2019和2020年上海春节前、春节期间以及春节后进行了全面和连续的气溶胶化学和物理测量，发现长距离运输和大气化学的协同作用导致了NOx向颗粒硝酸盐的有效转化，这是春节期间上海雾霾形成的关键；LI等[5]发现长三角地区即使在封锁期间，PM2.5日平均浓度在15～79 μg/m3，背景污染和残留污染仍然较高，PM2.5残留污染主要来自工业源(32.2%～61.1%)、北方远距离运输(14.0%～28.6%)、居住源(2.1%～28.5%)、移动源(3.9%～8.1%)和扬尘源(2.6%～7.7%)。

基于2020年1月25日—2月10日与2017—2019年同期污染物监测资料，对莱西市停工停产期间PM2.5，PM10，PM2.5/PM10变化特征对比分析，利用后向轨迹聚类及潜在源分析法、浓度权重分析法对停工停产期间的一次重污染天气过程的大气颗粒物输送途径及潜在源区分布特征进行分析，旨在了解莱西市停工停产期间颗粒物浓度水平，为相邻城市之间的大气污染联防联控提供数据支撑。

1 资料来源与研究方法

大气颗粒物浓度数据采用莱西市环境监测站PM2.5和PM10小时及日均质量浓度数据，后向轨迹模式使用的气象资料来源于美国国家环境预报中心(NCEP)的2020年全球资料同化系统(GDAS)数据。

本文使用WANG等[6]开发的基于地理信息系统(GIS)的软件TrajStat(HYSPLIT模型内嵌于该软件)，将莱西市(120.52 E，36.89 N)作为模拟受点，轨迹高度为500 m，计算研究期间每天0:00，6:00，12:00，18:00到达莱西市的72 h[7-8]后向气流轨迹，并选择Angle distance算法[9]进行聚类。

潜在源贡献因子分析法(PSCF)是指将轨迹所在区域网格化，经过网格ij的污染轨迹数mij与经过该网格的所有轨迹数nij之比[10]。PSCF是个概率值，受nij影响较大，为降低其影响引入了权重函数Wij[11]计算加权潜在源分析(WPSCF)。为进一步确定不同气流轨迹的污染程度，引用浓度权重轨迹分析法(CWT)[12-13]和权重函数Wij计算加权权重浓度轨迹分析(WCWT)。

2 结果与讨论

2.1 停工停产期间PM2.5和PM10浓度变化特征

为探究莱西市停工停产期间大气颗粒物PM2.5和PM10的浓度水平，选取2020年1月25日—2月10日与2017—2019年同期PM2.5和PM10质量浓度进行分析。如图1所示，莱西市2017—2020年同一时期(1月25日—2月10日)PM2.5和PM10浓度值波动变化较大，其中PM2.5和PM10浓度均为2018年最低，分别为52.5，72.5 μg/m3；PM2.5浓度在2017年最高，为69.5 μg/m3，PM10浓度在2019年最高，为99.1 μg/m3。2020年莱西市停工时段PM2.5浓度与2017年相比，降低了9.7%，与2018，2019年相比分别升高了16.8%，15.2%；PM10浓度与2017，2019年相比，分别降低了13.0%，20.1%，比2018年升高了12.1%。与整个冬季相比，发现管控期间PM2.5和PM10分别降低了7.9%，12.9%，可见严格的管控措施使得PM2.5和PM10有所改善。

2017—2020年同一时期(1月25日—2月10日)PM2.5/PM10比值差异较大，2019年最低，为0.54；2020年最高，为0.76，说明严控期间细颗粒物污染较为严重。采取居家隔离、非必要的行业关停、交通限制等措施限制了社会生产活动，但一些必要的民生工业比如供暖、供电、生活垃圾焚烧等均正常运转，再加上冬季特殊的气象条件、远距离传输等导致停工停产期间细颗粒物浓度有所上升[14]。

为了解停工停产期间大气颗粒物PM2.5和PM10的24 h逐时变化，对2020年1月25日—2月10日与2017—2019年同期PM2.5和PM10逐时浓度进行分析。如图2所示，2017—2019年莱西市PM2.5和PM10小时浓度变化曲线呈“双峰”分布，PM2.5和PM10的逐时浓度较高的时段在早晚交通高峰(7:00—10:00，19:00—22:00)；2020年停工停产期间莱西市PM2.5和PM10小时浓度变化曲线呈“单峰”分布，高峰出现在7:00—11:00，午后浓度下降，在16：00左右出现谷值。2020年1月25日—2月10日与前三年同期相比，PM2.5/PM10比值明显较高，说明细颗粒物贡献较大，可能与污染物长距离输送和大气化学的协同作用有紧密关系[4]，其中大气化学的协同作用是指大气中各种有机物(如VOCs，SO2，NOx等)和无机化合物通过光化学氧化以及多相反应形成气溶胶、硫酸盐和硝酸盐等成分，再加上不利的气象条件(低边界层、低风速和高相对湿度等)的影响，促进了颗粒物的增长。

2.2 停工停产期间重污染天气传输路径及潜在源分析

莱西市停工停产期间于2020年2月8日—2月10日连续3天出现重度污染天气过程，利用后向轨迹聚类、潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度轨迹加权法(CWT)分析了这次连续重污染过程的气团轨迹及潜在源区分布。采用总空间方差法[15]选取的最佳聚类数目为5条，其聚类统计结果见表1。

表1 2020年2月8日—2月10日重污染天气过程气流轨迹统计结果

由表1可以看出，轨迹①③⑤均为来自蒙古国的西北气流，其中途径内蒙古中部、山西东北部、河北南部、山东北部的轨迹③在所有轨迹中占比最高，达30.56%，该轨迹对应的PM2.5和PM10浓度也最高，分别为185.23，209.41 μg/m3。其次为占比29.17%的途径内蒙古中部、北京东北部、渤海、山东东部的轨迹①，对应的PM2.5和PM10浓度分别为121.76，139.43 μg/m3。轨迹⑤途径内蒙古西部、陕西北部、山西东北部、河北南部、山东北部到达莱西，该轨迹对应的PM2.5和PM10浓度分别为102.14，127.00 μg/m3。来自河南北部途径山东中部轨迹②路径较短，对应的PM2.5和PM10浓度较高，分别为117.63，135.25 μg/m3。来自宁夏北部、陕西中部、河南南部、安徽北部、江苏西北部、山东南部的轨迹④对应PM2.5和PM10浓度最低，分别为89.14，104.14 μg/m3。

因此，气流轨迹主要来自于西北方向，其次为路径较短、在所有气流轨迹中占比较小的西南方向气流，这两种气流轨迹对应的PM2.5和PM10浓度均较高。表明莱西市在西北方向(山东北部、河北)和西南方向(山东西南部、安徽北部)各有一个PM2.5和PM10污染物气流输送通道。各条轨迹PM2.5/PM10比值均在0.80～0.88之间，说明细颗粒物污染比较严重。

2.3 重污染天气过程潜在源分析

将TrajStat计算的气流轨迹区域以0.5°×0.5°网格化，PM2.5和PM10污染轨迹阈值分别设为75，150 μg/m3，WPSCF值超过0.6时，定义为主要潜在源区。如表2所示，本次PM2.5和PM10污染潜在源区分布范围非常相似，PSCF高值区域主要位于莱西及周边地区、山东北部、河北南部、山东东南部、山东西南部、河南中南部等，其WPSCF值均超过0.6。潜在源区WCWT值超过100 μg/m3时，定义为污染源主要潜在源区，对PM2.5和PM10浓度贡献越大。由表2可以看出，PM2.5和PM10浓度权重分布范围也十分相似，WCWT高值区域主要位于莱西及周边地区、河北南部、山东北部和西部、山东与河南交界处。这些区域WCWT值在100 μg/m3以上，均为强潜在源区，说明对莱西市污染物贡献明显。

表2 2020年2月8日—2月10日重污染天气过程潜在源统计结果

将PSCF与CWT对比发现，两者总体分布相似，但高值区略有不同，CWT分布更加广泛。WPSCF高值和WCWT高值所在的区域与上述轨迹聚类路径比较吻合。整体上来看，莱西市停工停产期间重污染天气过程PM2.5和PM10主要来源于莱西及周边地区、河北南部、山东北部和西部，由于气流轨迹不同，山东东南部、河南中部也有一定的贡献，是由本地及周边地区污染物的累积和外源输送共同造成，其中外来源贡献较高，潜在区分布广、强度大且来源复杂，导致污染持续时间长。

3 结论

1) 莱西市PM2.5和PM10浓度在2020年1月25日—2月10日停工停产期间与2017—2019年同期比较，2020年比2017年降低了9.7%，与2018，2019年相比分别升高了16.8%，15.2%；PM10浓度与2017，2019年相比，分别降低了13.0%，20.1%，比2018年升高了12.1%。与整个冬季进行比较，发现停工停产期间PM2.5和PM10分别降低了7.9%，12.9%，可见严格的管控措施使得PM2.5和PM10有所改善。PM2.5/PM10比值在2019年最低，为0.54；2020年最高，为0.76，说明停工停产期间细颗粒物污染较为严重。

2) 气流轨迹主要来自于西北方向，其次为路径较短、在所有气流轨迹中占比较小的西南方向气流，这两种气流轨迹对应的PM2.5和PM10浓度均较高。表明莱西市在西北方向(山东北部、河北)和西南方向(山东西南部、安徽北部)各有一个PM2.5和PM10污染物气流输送通道。各条轨迹PM2.5/PM10比值均在0.80～0.88，说明细颗粒物污染比较严重。

3) CWT与PSCF分析结果总体分布相似，WPSCF高值和WCWT高值所在的区域与轨迹聚类路径比较吻合。整体上来看，莱西市停工停产期间重污染天气过程PM2.5和PM10主要来源于莱西及周边地区、河北南部、山东北部和西部，由于气流轨迹不同，山东东南部、河南中部也有一定的贡献。