全固态连续228 nm 深紫外激光器研究

赵志斌，程成，李权，徐东昕，陈浩，刘国军，乔忠良，王德波，郑权，曲轶，薄报学

（1 长春理工大学高功率半导体激光国家重点实验室，长春 130022）

（2 海南师范大学物理与电子工程学院 海南省激光技术与光电功能材料重点实验室，海口 571158）

（3 长春新产业光电技术有限公司，长春 130103）

0 引言

228 nm 波段在紫外共振拉曼光谱技术中具有非常重要的应用，例如检测DNA 甲基化［1］和蛋白质结构［2-3］，此外还可检测炸药［4］。其原因是，228 nm 谱线激发，可使胞嘧啶（DNA 成分）、氨基酸（蛋白质成分）和NOx（炸药成分）中分子的π 电子系统能级发生跃迁，进而增加拉曼强度［5］。另外，在灭活细菌病毒方面，在低剂量辐照下，与典型的254 nm 深紫外线相比，200～230 nm 波段紫外线同样可以灭活细菌、空气中的流感和SARS-CoV-2 病毒等病原体而几乎不损害人体细胞［6-9］。国际上把200～230 nm 波段深紫外光命名为“远紫外线”。2022 年中国冬季奥运会广泛使用远紫外线进行杀菌消毒，并称之为“光疫苗”。与杀菌用典型254 nm紫外线相比，远紫外线对人体细胞无害的生物物理原理是蛋白质对该波段存在吸收峰［10］，远紫外线可以穿过比人体细胞小得多的微生物（细菌或病毒典型直径1 μm 和0.1 μm）［11］，而典型人体细胞的直径范围约为10～25 μm，远紫外线被人体细胞质中的蛋白质强烈吸收，并且在到达人体细胞核之前急剧减弱［12］。在远紫外线（200～230 nm）波段范围内，准分子灯发射峰值波长为222 nm 光，且已初步投入使用。激光光源能实现远距离传输，在远距灭菌消毒领域可弥补准分子灯的不足。因此，开展远紫外线（200～230 nm）波段内新型光源的研究具有非常重要的研究意义。

上述采用紫外共振拉曼光谱技术检测生物分子和炸药用的228 nm 深紫外激光光源，通常使用输出功率在mW 量级的Ti：sapphire 激光器［2-4］，但是Ti：sapphire 激光器的泵浦源通常采用掺Nd 激光倍频获得的绿光［13-15］，使激光器整体结构较复杂和较高成本。目前，另一个获得228 nm 激光最直接且结构简单的方法是采用掺Nd 增益介质准三能级激光系统0.91 μm 谱线进行四倍频产生。2020 年，国外报道了LD 端面泵浦0.91 μm Nd：GdVO4脉冲运转激光四倍频产生228 nm 光源［5］。2021 年，本课题组报道了LD 端面泵浦0.91 μm Nd：YVO4激光脉冲运转四倍频228 nm 激光器［16］。采用脉冲运转方式，有利于实现非线性光学频率变换和提高效率，但同时也使整个系统复杂和增加成本。本文基于紫外共振拉曼光谱技术检测分子结构和杀菌消毒用的需求，研究系统简单紧凑的连续228 nm 激光器。根据参考文献，目前关于掺Nd 增益介质准三能级激光系统0.9 μm 波段四倍频获得连续波深紫外激光鲜有报道。对于连续运转激光的四倍频，为了提高其倍频效率，通常采用单频激光输出结合环形腔四倍频的方法，但是该方案不仅成本高，而且结构较复杂，不建议使用。本文采用V 型腔腔内二倍频和腔外四倍频部分采用透镜聚焦方式的简单结构。该结构中，激光模式匹配、二倍频晶体的摆放位置，以及四倍频部分聚焦镜焦距和四倍频晶体长度的选取是实现连续228 nm 激光输出的关键因素。本文通过理论研究和实验优化V 型激光谐振腔参数获得较合适的泵浦光与基频光的模式匹配，以及倍频晶体的合理选取和放置，采用LBO 晶体，对LD 端面泵浦Nd：YVO4的914 nm 基频光进行腔内二倍频获得最高功率为2.2 W 的457 nm 连续激光输出，其光束质量因子和分 别 为1.16 和1.11，再通过BBO 晶体对457 nm 蓝光进行腔外倍频，获得了功率为6 mW 的228 nm 深紫外连续波激光。

1 理论分析

1.1 V 型谐振腔

本实验激光谐振腔采用V 型谐振腔结构，使基频光分臂获得较好的泵浦光与基频光的模式匹配，同时倍频光分臂中具有较小的光腰，增强914 nm 基频光产生和提高其倍频效率。考虑Nd：YVO4晶体产生的热焦距，利用ABCD 矩阵和稳定腔条件，采用Matlab 程序计算，得到臂长L1和L2对腔内光斑大小的影响，如图1 所示。从图1 可以看出，腔不同位置的光斑大小对L1长度变化不敏感，但是对L2长度变化很敏感。掺Nd增益介质的准三能级激光系统，模式匹配对其输出性能影响较大。因此，在实验室过程中，为了获得较好模式匹配，要仔细调节臂L2的长度。此外，从腔内不同位置的光斑大小变化可得知，靠近臂L2的反射镜位置，其光斑较小，因此，二倍频晶体要挨着臂L2的反射镜放置。

1.2 倍频晶体的选取

对用与产生457 nm 蓝光和228 nm 深紫外光的非线性倍频晶体特性进行总结，如表1 所示。Lithium triborate LiB3O5（LBO）和Bismuth borate BiB3O5（BiBO）是可以实现近红外波段倍频产生蓝光的两种商业化非线性倍频晶体。在914 nm 激光二倍频中，虽然BiBO 具有大的非线性系数3.44 pm/V，但是其大的走离角（44.99 mrad），导致获得光斑的光束质量差，因此BiBO 不适合在本实验中使用。LBO 因具有小的走离角（12.48 mrad），因此本文选用LBO 作为二倍频晶体。虽然LBO 具有小的非线性系数0.803 pm/V，但是可以通过延长LBO 的长度补偿相对较小的非线性系数值。

表1 可产生457 nm 与228 nm 激光的线性晶体特性Table 1 Nonlinear optical characteristics for 457 nm and 228 nm generation in borate crystals

目前，常用的紫外四倍频非线性晶体主要是β-BaB2O4（BBO）和（CsLiB6O10）CLBO 晶体。其中，CLBO晶体具有较高的非线性系数、较小的走离角度以及对紫外波段的激光没有吸收作用等优点，有利于获得较高输出功率、较好光束质量的紫外光输出，但CLBO 晶体在457 nm 不能实现相位匹配（对于二倍频）。RbBe2BO3F2（RBBF）和KBe2BO3F2（KBBF）晶体也能用于产生紫外光，但是其有效非线性系数较小，而且生产技术还不够成熟，还没有实现稳定的商业化商品，不利于获得较高功率的紫外激光输出。相比于其他晶体，BBO 晶体是较为成熟的一种非线性晶体，具有较大的有效非线性系数及较高的损伤阈值，且光学性能稳定、透光波长范围较宽，是目前用来产生紫外及深紫外波段激光最广泛的一种晶体，并且其生产技术比较成熟。因此，本文选用BBO 作为四倍频晶体。

2 实验装置

实验装置如图2 所示。泵浦源采用光纤耦合输出的LD，其最大输出功率为110 W，中心波长为808 nm，光纤芯径是400 μm，数值孔径NA=0.22。泵浦光耦合系统由两个焦距f=10 mm 的平凸镜和一个45°偏振片构成，其成像放大倍数接近1∶1。Nd：YVO4晶体的尺寸为4×4×5 mm3，掺杂原子数分数为0.1%。Nd：YVO4晶体左端面作为谐振腔的一个端镜M1，镀有808 nm、1 064 nm 增透膜和914 nm 高反膜；晶体的右端面镀有914 nm、1 064 nm 和1 342 nm 增透膜。使用0.1 mm 厚的银箔包裹Nd：YVO4晶体侧面，并放置在紫铜热沉中，通过水冷进行温度控制。输出镜M 是平凹镜，其曲率半径为100 mm，镀有914 nm 高反膜，457 nm、1 064 nm 和1 342 nm 增透膜；平凹镜M2 作为反射镜，其曲率半径为200 mm，镀有457 nm 和914 nm 高反膜。由Nd：YVO4晶体的左端面M1、M 和M2 构成一个V 型激光谐振腔，两臂夹角α为5°。LBO 倍频晶体采用I类临界相位匹配，其切割角度为θ=90°，φ=21.7°，尺寸为4×4×15 mm3，晶体两端面镀有457 nm、914 nm 和1 064 nm 增透膜。M3 为457 nm 聚焦镜，其焦距为150 mm，镀有457 nm 增透膜。BBO 倍频晶体的尺寸为4×4×10 mm3，采用I 类临界相位匹配，其切割角为θ=61.4°。457 nm 激光从镜M 输出，经过M3 聚焦镜聚焦，在焦点处放置BBO 晶体，经过BBO 晶体倍频获得228 nm 连续深紫外激光。分光棱镜M4 用于分离457 nm和228 nm 激光。本文的激光光谱采用美国OCEAN OPTICS 公司HR4000CG-UV-NIR 光谱仪测量，激光输出功率采用以色列OPHIR 公司NOVAII 和加拿大GENTEC-EO 公司MAESTRO 激光功率计测量，采用美国THORLABS 公司BP209/VIS 光束质量分析仪测量激光光斑。

3 457 nm 连续激光输出

基于本实验采用透镜聚焦方式进行腔外四倍频，457 nm 连续激光的输出功率和光束质量是产生连续228 nm 激光的关键因素。为了获得较高性能的457 nm 激光输出，实验中在L1=140 mm 下，L2分别取70 mm、68 mm 和66 mm，得到457 nm 激光输出功率随注入泵浦功率的变化关系如图3（a）所示。在注入泵浦功率为26 W 下，获得连续457 nm 激光输出的最大功率分别为1.6 W（L2=70 mm）、2.2 W（L2=68 mm）和1.2 W（L2=66 mm），且L2=68 mm 时获得的光斑光束质量比L2=70 mm 和66 mm 的好。图3（b）是L2=68 mm，在457 nm激光最高输出功率下的光斑和光束质量，得到其光斑为TEM00模。相比L2=70 mm 和66 mm，在L2取68 mm时，获得457 nm 激光的输出性能最高，原因是获得较合适的泵浦光与基频光的模式匹配。因此，选取L2=68 mm 的谐振腔产生的457 nm 激光进行腔外四倍频。

4 228 nm 连续激光输出

为了提高457 nm 激光的倍频效率，最佳聚焦条件有［17］

式中，L为非线性晶体长度，Zr为聚焦光束的瑞利长度。根据式（2），选择合适的位置放置M3 聚焦镜和BBO晶体。最终，通过测量得到其光斑大小约为100 μm。功率为2.2 W 的457 nm 连续激光经过BBO 晶体后，得到功率为6 mW 的228 nm 深紫外激光。图4（a）深紫外激光输出光谱，峰值在228 nm 附近。228 nm 激光输出功率与457 nm 激光注入功率的关系如图4（b）所示，228 nm 激光输出功率随着注入功率增加而增加。图4（c）是228 nm 激光光斑，其中右上角是激光照射在白纸上的发光效果，输出光斑为椭圆形，原因是457 nm 激光经BBO 晶体倍频后，228 nm 倍频光的走离角较大。图4（d）为一小时内228 nm 激光输出功率在6 mW 时的稳定性测试，得到其稳定度为1.8%。

5 结论

本文采用V 型腔腔内二倍频和透镜聚焦方式腔外四倍频的结构，基于Nd：YVO4准三能级激光系统914 nm基频光级联非线性光学频率变换获得全固态连续运转228 nm 深紫外激光器。用LD 端面泵浦Nd：YVO4晶体，通过理论研究和实验优化V 型激光谐振腔参数获得较合适的泵浦光与基频光的模式匹配，以及倍频晶体的合理选取和放置，采用LBO 晶体，对LD 端面泵浦Nd：YVO4的914 nm 基频光进行腔内二倍频获得最高功率为2.2 W 的457 nm 连续激光输出，其光束质量因子Mx2和My

2分别为1.16 和1.11，再通过BBO 晶体对457 nm 蓝光进行腔外倍频，获得了功率为6 mW 的228 nm 深紫外连续波激光，激光光斑呈椭圆形，一小时内其功率稳定性为1.8%。该激光器输出性能基本满足紫外共振拉曼光谱技术检测生物分子和杀菌消毒的要求。