无源符合中子计数器探测效率与泄漏增殖系数的模拟计算

2022-10-18初泉丽李多宏陆宏鲍家斌张天宝田川胡洪涛杨丽芳

世界核地质科学 2022年3期

初泉丽，李多宏，陆宏，鲍家斌，张天宝，田川，胡洪涛，杨丽芳

（国家核安保技术中心，北京 102401）

无源符合中子法是通过探测自发裂变发射的中子而不是外部质询源诱发的中子，来确定被测源项中自发裂变钚质量，符合中子是单个事件中同时发射的两个或多个中子，符合中子法是非破坏性分析法的1种，它有2种方式：无源符合中子法测含钚材料和有源符合中子法测含铀材料，在利用符合中子计数法进行钚含量估算时，需要事先对关键参数（如探测效率和增殖泄漏因子等）开展全面深入研究和计算，准备好关键参数，然后根据探测到的符合中子计数，利用相关公式计算得到钚含量。国内于淼等人利用三维蒙卡程序研究设备外探测响应计数和探测效率［1］。李多宏等人对AWCC的探测效率用252Cf做过测量，与出厂值一致［2］。陆宏等人也对AWCC的轴向和径向探测效率做过验证［3］，刘功发等人利用MCNP/3A程序计算出泄漏增殖系数［4］。本文通过MATLAB产生3He管探测器AWCC的MCNP输入文件，实现相同结构、不同尺寸的AWCC中子计数器的蒙卡模拟，进行探测器效率、中子与3He反应率以及测定含钚废料时泄漏增殖系数M的计算。

1 研究方法

AWCC中子计数器由42根3He管探测器、聚乙烯慢化体和镉内衬等结构组成，如图1所示，能够实现含铀或含钚样本的测量。

图1 AWCC中子计数器结构示意图Fig.1 Structure diagram of AWCC neutron counter

AWCC中子计数器为一个直径47.8 cm、高约70 cm的筒体。计数器的中央位置为测量腔室，高20.6 cm，用以放置待测样本；在测量腔室的两侧，设置有一圈镍反射层；在测量腔室的上、下两端，设置有两个Am-Li中子源；3He管探测器共有42根，分成两圈布置在测量腔室外围，与测量腔室以镉内衬隔开；单根3He管直径为2.54 cm，高约51cm，管内3He的压强为4个标准大气压；探测器的其他位置填充聚乙烯材料，用作中子慢化体。

AWCC中子计数器具备3种工作模式［5］：1）快中子的主动测量：在该模式下，探测器具备Am-Li外中子源、聚乙烯环状慢化体、镍反射层、镉内衬等结构，可以用以测量铀含量较高的样本：Am-Li外中子源产生的中子与样本发生诱发裂变反应，产生的高能中子经聚乙烯慢化成为热中子，被3He管探测器探测到；2）热中子的主动测量：在该模式下，探测器仅带有Am-Li外中子源，聚乙烯环状慢化体、镍反射层和镉内衬等结构被移除，可以用于测量铀含量较低的样本；3）热中子的被动测量：在该模式下，探测器的Am-Li外中子源、聚乙烯环状慢化体、镍反射层和镉内衬等结构均被移除，可以用于测量含有240Pu等可自发裂变的同位素样本。

在本研究中，主要对探测器的效率和含钚废料的泄漏增殖系数M进行模拟计算。在对探测器的效率进行模拟时，采用252Cf标准源充当测量样本；因为252Cf的中子的平均能量为2.3 MeV，测量的典型能量为1.5 MeV，自发裂变中子能谱接近纯裂变谱，因此适用于快中子的被动测量，即在“快中子的主动测量”模式的基础上，去除Am-Li外中子源，保留聚乙烯环状慢化体、镍反射层和镉内衬等结构：镉内衬用以“过滤”252Cf自发裂变产生的热中子，聚乙烯则将快中子慢化到3He管可探测的能量范围内［6］。在对含钚废料的泄漏增殖系数M进行模拟时，理论上应选用“热中子的被动测量”模式，但由于泄漏增殖系数M仅与样本的组成元素及其份额有关，而与探测器结构没有关系，因此在计算泄漏增殖系数M时，MCNP输入卡中的探测器模型和进行探测器效率模拟的“快中子的主动测量”模型相同，但对结果的准确性并无影响。

2 MCNP输入文件产生器概述

为了方便用户使用MCNP程序对AWCC中子计数器进行模拟，也为了后续结合优化算法对AWCC中子计数器结构进行自动化的优化设计，本项目采用MATLAB编写脚本，实现了针对AWCC中子计数器的MCNP自动建模功能，仅需输入结构参数，即可快速生产AWCC中子计数器的MCNP输入文件［7］。

MCNP输入文件产生器由以下4部分组成：

1）Materials.xlsx：该Excel表格中存储了MCNP建模必要的材料数据，以供INP_MAKER_AWCC.m脚本直接调用。在该版本的表格中，以Sheet表单的形式录入了中子计数器各结构的候选材料数据，也可按照指定格式自主添加材料。每个材料的表单名称被命名为材料识别符，将材料识别符填入结构参数输入脚本Parameters_AWCC.m中materials_name数组的对应位置，即可在生成输入卡时引用B2单元中的材料密度以及B5右下区域的材料组分；需要说明的是，考虑到3He管中通常以4～6个标准大气压充入3He气体，这会导致3He气体密度的变化，因此，在3He材料数据中，添加了不同大气压下气体密度的计算功能，只需要在K3单元格输入3He内压即可导入相应的气体密度。

2）Parameters_AWCC.m：该MATLAB脚本为AWCC中子计数器结构参数的输入接口，界面如图2所示。其主要输入参数有内衬半径、中子计数器半径、外衬半径、测量腔室高度、3He管半径、3He管有效长度和3He管个数等；输入文件中的对应取值为目测估算值。

图2 Parameters_AWCC.m参数输入界面示意图Fig.2 Parameters_AWCC.m schematic diagram of parameter input interface

3）INP_MAKER_AWCC.m：该MATLAB脚本的主要功能为读取输入脚本Parameters_AWCC.m中的AWCC结构参数并生成MCNP输入文件。

4）run.m：该MATLAB脚本为启动输入文件生成器的脚本，可批量生成具有不同3He管位置分布的AWCC中子计数器MCNP输入文件及MCNP批处理文件，为后续的优化算法提供数据支持。其中，N_Individual为需要产生的输入文件数目。

5）AWCC-HM-xxx.inp：该文件为输入文件生成器产生的MCNP输入文件，其中，“xxx”表示输入文件编号。AWCC-HM-xxx.inp输入文件主要可分为三大模块：CELL CARD，描述构成AWCC结构的栅元；SURFACE CARD，描述组成栅元的各个曲面；DATA CARD，描述填充各栅元空间的材料、源能谱、需要用到的计数卡以及截断数据。

在GENERAL SOURCE DEFINITION部分，输入文件提供了两种描述自发裂变的252Cf标准源的方法：第一种源定义方法，通过通用源定义SDEF中的SF语句，通过截面库数据模拟自发裂变源的源强和能谱；第一种源定义方法，通过瓦特谱描述252Cf的能谱，经测试，两种源定义的效果是一致的，在实际操作过程中均可选用。

在TALLIES部分，对计算探测效率和泄漏增殖系数M所需要的计数进行了定义。在探测器效率的计算中，需要使用F1计数卡计数进出3He管有效体积的中子数；在泄漏增殖系数M的计算中，需要使用F4计数卡计数中子源栅元内产生的中子数；此外，还设置了FM卡与F4卡配合使用，记录出进入3He管有效体积内与3He气体发生核反应的中子数。

在CUT OFF部分，设置了MCNP运行停止的条件，其中NPS为模拟的粒子数，一般而言，NPS越大，模拟结果越精确，经过测试，NPS设置为1 000 000可以以较少的计算时间代价满足此类AWCC中子计数器模拟的精度要求。

6）run.bat：该文件为MCNP批处理文件。在运行run.m文件、产生大量输入文件后，将该批处理文件连同MCNP输入文件复制到MCNP程序路径下，点击run.bat文件即可实现MCNP程序的运行。

3 结果分析

通过MCNP输入文件产生器产生输入文件，对AWCC中子计数器进行模拟，其主要结构参数如表1所示。

表1 Parameters_AWCC.m输入参数Table1 Parameters_AWCC.m input parameter

MCNP输入卡建立的AWCC模型示意图见图3。利用该模型分别计算了探测器的探测效率和含钚废料的泄漏增殖系数，其结果分析如下。

图3 AWCC中子计数器MCNP模型示意图Fig.3 Schematic diagram of MCNP model of AWCC neutron counter

3.1 探测器效率计算

在核探测领域，探测器的效率可分为相对效率εr和绝对效率ε两种定义：相对效率εr为探测器记录的粒子数占放射源4 π方向发射的总粒子数的比例［8］，即

式（1）中：Np—探测器记录的粒子数，个；N0—放射源4π方向发射的总粒子数，个；绝对效率ε的定义为：在一定的探测条件下，中子探测器探测到的中子数与在同一时间间隔内入射到中子探测器的中子数之比，即

式（2）中：Np—探测器记录的粒子数，个；NI—进入探测器有效体积或灵敏体积内的粒子数，个。

在实际的实验测量中，因为容易获得标准源的源强和源强的探测器计数，所以通常采用探测器实际计数代替探测器记录的中子数，并计算相对效率εr；在蒙卡模拟中，由于计数卡的计数结果通常是归一化后的值，并且缺少相关截面，不能直接模拟中子与3He反应产生质子和氚核，并最终产生离子的整个过程，因此，在MCNP模拟中通常采用绝对效率ε，即用3He管中与3He发生反应的中子数代替探测器记录的粒子数［9］，其计算公式可写为：

式中：Fin—进入探测器有效体积内的中子数，个；Fout—逸出探测器有效体积内的中子数，个；Fin-Fout即为与3He气体发生反应的中子数，个。

在输出文件AWCC-HM-001.out中，MCNP对3He管的3个面（圆柱侧面402.1、上底面403、下底面404，如图4所示）上进出的中子数进行了统计，结果显示如下：

图4 单根3He管曲面标注Fig.4 Surface marking of single 3He pipe

进入Surface 402.1（Surface 403～Surface 404中间段）的中子数计数，其值为8.206 82E-01；逸出Surface 402.1（Surface 403～Surface 404中间段）的中子数计数，其值为6.267 81E-01；进入Surface 403的中子数计数，其值为4.924 23E-04；逸出Surface 403的中子数计数，其值为1.813 26E-03；逸出Surface 404的中子数计数，其值为1.796 80E-03；进入Surface 404的中子数计数，其值为4.800 85E-04。因此，探测器的绝对效率如下所示：

对比参考文献［4］，所提出的“Small，fast”模式［10］（即保留聚乙烯慢化体、镍反射层以及镉内衬）下的绝对效率为24%，本次模拟计算出的探测器效率为23.27%，两者结果相差不大，可判定模拟结果可信度较高；导致两者偏差的可能来源如下：

1）参考文献［4］提供的探测器效率的舍入误差；2）参考文献［4］并没有提供完整的结构数据，本次模拟所自行拟定的部分参数和选用材料，均可能引入偏差；3）参考文献［4］和本次模拟对252Cf自发裂变源的描述可能存在偏差。

3.2 泄漏增殖系数M的计算

在测量含钚同位素时，238Pu、240Pu和242Pu自发裂变产生的中子计数一般与钚元素的质量成线性关系，因此可以用以标定含钚废料的等效质量；然而，由于1）钚废料一般为PuO2，238Pu衰变产生的α粒子与O原子可能发生（α，n）反应；2）238Pu、240Pu和242Pu自发裂变产生的中子可能诱发239Pu等易裂变核素发生裂变，这都将导致钚废料的中子计数与实际的钚废料的中子质量偏离线性关系，因此，需要对中子计数进行修正［11］。

在上述两种非线性影响中，中子计数诱发239Pu发生裂变产生的影响是主要矛盾，因此，可以通过泄漏增殖系数M，即单纯的自发裂变中子计数与考虑了239Pu增殖的中子计数的比值［12］。

计算泄漏增殖系数M的思路如下：在探测器中分别放置PuO2、Pu-M和Pu-SF 3种样本作为探测对象，计算其中子源强，其中：

1）PuO2材料表示二氧化钚PuO2，其密度为11.46 g·cm-3，成分组成如表2所示：

表2 PuO2材料成分Table 2 PuO2 material composition

PuO2材料中产生的中子有3个来源：（1）238Pu、240Pu和242Pu自发裂变产生的中子；（2）238Pu、240Pu和242Pu自发裂变产生的中子与239Pu等易裂变核素发生裂变反应产生的中子；（3）238Pu等核素发生α衰变产生的α粒子与O元素发生（α，n）反应产生的中子。

2）Pu-M材料表示二氧化钚PuO2中去除O元素后剩余的钚元素，其密度为PuO2密度的88.197 6%，成分组成如表3所示：

表3 Pu-M材料成分Table 3 Pu-M material composition

因为除去了O元素，因此Pu-M材料中产生的中子有两个来源：（1）238Pu、240Pu和242Pu自发裂变产生的中子；（2）238Pu、240Pu和242Pu自发裂变产生的中子与239Pu等易裂变核素发生裂变反应产生的中子。

3）Pu-SF材料表示二氧化钚PuO2中能发生自发裂变的钚同位素，其密度为PuO2密度的5.380 1%，成分组成如表4所示：

Pu-SF材料仅能通过自发裂变产生中子。

尽管3种材料模型的组分、密度和质量不一，但三者的体积是相似的，因此，Pu-M与Pu-SF模型的F1计数之比即为泄漏增殖系数M。选取相同组分、不同质量的PuO2样本进行计算，计算结果见表5。

表5 泄漏增殖系数Table 5 Leakage multiplication coefficient

图5为3种材料的F1计数结果随样本质量的变化曲线。由图5可见，PuO2材料的计数结果最大，Pu-SF材料的计数结果最小，分析3种材料的中子产生方式，结果是合理的；PuO2材料的计数结果比Pu-M材料的计数结果略大，而Pu-M与Pu-SF的计数结果相差较大，这说明，材料发射的中子，大部分来自于自发裂变中子诱发的易裂变核素的裂变，其次是偶同位素的自发裂变，结果与实际相符；Pu-SF计数结果随材料质量的变化大致呈线性关系，而PuO2与Pu-M的计数结果随材料质量的变化呈现非线性关系，与参考文献《含钚材料测量中的中子增殖校正和蒙特卡罗计算》相符［4］；泄漏增殖系数M的计算结果随材料质量的增大而增大，与参考文献结果的变化趋势一致。