UN核芯TRISO燃料颗粒破损概率模型研究

钱立波，陈 伟，余红星，孙玉发，熊青文，邓 坚，刘 余，杜思佳，黄 涛

(中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610041)

三元结构各向同性(TRISO)燃料颗粒由燃料核芯和疏松热解炭层(Buffer层)、内致密热解炭层(IPyC层)、碳化硅层(SiC层)及外致密热解炭层(OPyC层)等4层包覆层[1-2]组成，具有优秀的裂变产物包容能力和抗高温能力，广泛应用在高温气冷堆[1-2]、钍基熔盐高温堆[3]和耐事故燃料[4-6]设计中。TRISO颗粒的包覆层结构大幅提升了安全性，其结构完整性也直接影响反应堆的安全运行。当超过TRISO颗粒完整性限值时，会导致TRISO颗粒破损失效[7]。TRISO颗粒的破损机制[8]主要包括制造工艺产生的破损、Amoeba效应、裂变产物对SiC层的腐蚀、PyC层失效、SiC层和热解炭层辐照退化导致的破损以及SiC层压力壳式破损等，其中SiC层的压力壳式破损是TRISO颗粒最主要的失效机制[9]。

PANAMA模型是评价TRISO颗粒压力壳式破损概率的最常用模型。曹建主等[10]采用PANAMA模型分析了影响UO2核芯TRISO颗粒破损概率的因素，结果显示TRISO颗粒各包覆层尺寸的影响较显著；房勇汉等[3]基于PANAMA模型研究了UO2核芯半径、包覆层厚度和密度对TRISO颗粒破损概率的影响。由于PANAMA模型仅考虑裂变气体内压对SiC层的作用，因此高估了TRISO颗粒破损概率。张永栋等[11]在考虑IPyC层及OPyC层辐照蠕变及收缩作用的基础上，开发了适用于UO2核芯的修正PANAMA模型，并研究了TRISO颗粒尺寸及其标准偏差对TRISO颗粒破损概率的影响。

TRISO颗粒的多层包覆层设计使得非裂变材料体积份额较大，导致其铀装量相对较小，限制了TRISO颗粒在压水反应堆中的应用。高铀密度UN燃料铀相对密度较UO2燃料高约40%，因此采用UN核芯TRISO颗粒可有效提高铀装量，同时UN燃料具有导热系数高、裂变气体释放率低等突出优点，可大幅提升TRISO颗粒的事故安全特性，因此在耐事故燃料设计中，常采用UN核芯TRISO颗粒。

本文以修正的PANAMA模型[11]为基础，考虑UN核芯裂变气体释放率模型，开发适用于UN核芯的TRISO颗粒破损概率计算方法，并系统分析影响UN核芯TRISO颗粒破损概率的关键因素。

1 UN核芯TRISO颗粒破损概率模型

1.1 修正的PANAMA模型

UN核芯TRISO颗粒结构如图1[6]所示，假设UN核芯TRISO颗粒核芯半径为r1，Buffer层、IPyC层、SiC层、OPyC层半径分别为r2、r3、r4、r5。

图1 UN核芯TRISO颗粒结构Fig.1 Schematic of UN kernel TRISO particle

PANAMA模型假设TRISO颗粒为微球弹性应力容器且SiC层是唯一的承压层。随着燃耗的增加，裂变气体释放使SiC层内气体内压逐渐增大，在高温及中子辐照的作用下SiC层抗拉强度不断降低，当裂变气体内压产生的应力超过SiC抗拉强度时，TRISO颗粒会因SiC层破损失效。

影响TRISO颗粒压力壳式破损的因素主要包括辐照温度、快中子注量、包覆颗粒材料特性及结构尺寸等。由于堆芯TRISO颗粒数量较大，SiC层的抗拉强度和承受的应力均遵循概率分布，因此采用概率分布表征TRISO颗粒的破损概率。TRISO颗粒的破损概率与辐照时间和辐照温度满足如下关系：

(1)

式中：f(t，T)为辐照温度T(K)、辐照时间t(s)时UN核芯TRISO颗粒的破损概率；σ0为辐照时间t下SiC层的抗拉强度，MPa；m为辐照时间t下SiC层的Weibull模量；σt(T)为辐照温度T、辐照时间t时SiC层受到的拉应力，MPa。

1.2 SiC层抗拉强度

σ0表征SiC层的断裂抗力。快中子辐照会导致SiC层的抗拉强度降低，辐照后SiC层的抗拉强度为：

(2)

式中：σ00为未经辐照的SiC层的抗拉强度，MPa，取834 MPa；Φ为快中子积分通量，1025m-2(E>0.2 MeV)；Φσs为SiC层抗拉强度的经验常数，与温度相关。σ0下限值取196 MPa。

(3)

1.3 SiC层Weibull模量

快中子辐照会降低SiC层的Weibull模量m，即：

(4)

(5)

式中：m0为未经辐照的SiC层的Weibull模量，取8.02；Φms为SiC层Weibull模量的经验常数，与温度相关；H为SiC晶间腐蚀影响因子。m下限值取2.0。

对于SiC晶间腐蚀影响因子H，若不考虑SiC晶间腐蚀，H=1，若考虑SiC晶间腐蚀，则有：

H=0.44+0.56e-η t

(6)

式中：η为晶间腐蚀率，η=0.565e-187 400/RT；R为理想气体常数，J/(mol·K)。

1.4 SiC层应力

图2 SiC层受力分析示意图Fig.2 Force analysis diagram of SiC layer

1) 裂变气体内压产生的应力

反应堆正常运行过程中，裂变气体从核芯释放并容纳在Buffer层内。随着燃耗的加深，裂变气体不断积聚并通过IPyC层传递到SiC层内表面，产生的径向应力可根据式(7)计算。

(7)

(8)

(9)

式中：p为裂变气体内压，MPa；ν为IPyC层泊松比，ν=0.33；Fd为UN核芯裂变气体释放相对份额；Ff为UN核芯裂变气体产额，与UO2核芯不同，UN核芯裂变气体仅包括Kr、Xe和He等稀有气体，不产生CO[12]，其中He摩尔产额不超过Kr和Xe的10%，故本文计算UN核芯裂变气体产额时将在Kr和Xe的基础[13]上考虑10%的He产额，取0.275；Fb为UN核芯燃耗，%FIMA；Vf为自由体积，常取Buffer层体积的50%；Vk为UN核芯体积，m3；Vm为UN核芯摩尔体积，Vm=1.766 96×10-5m3/mol；τ为无量纲扩散时间，τ=DT/a2，a为UN晶粒半径，cm，取0.001 cm，D为有效扩散系数[12]，D=6.645 4×10-12e-19 164/T。

式(9)适用于理论密度≥94%的UN核芯，分析中取n=100[12]。

2) PyC层蠕变和收缩产生的应力

OPyC层的蠕变和收缩作用在SiC层外表面，与裂变气体内压在SiC层产生的径向应力方向相反；IPyC层的蠕变和收缩作用在SiC层内表面，抵消了部分气体内压对SiC层作用的应力，如图2所示。

IPyC层应力：

(10)

OPyC层应力：

(11)

SiC层内、外表面的径向应力分别为：

(12)

考虑裂变气体内压及PyC层蠕变和收缩共同作用时，SiC层应力可根据下式计算：

(13)

1.5 PyC层基础参数模型

由式(10)、(11)可见，PyC层参数(蠕变系数及辐照应变率)会影响IPyC层和OPyC层应力，进而影响TRISO颗粒破损概率。

1) PyC层蠕变系数C

本文采用PAFUME模型[14]计算蠕变系数C：

C=C0[1.0+2.38(1.9-ρ)]

(14)

C0=K0[2.193×10-4-

4.85×10-7(T-273.15)+4.014 7×

10-10(T-273.15)2]

(15)

式中：K0为用户自定义系数，K0=1时称为基础蠕变系数，Petti等[15]建议K0=1.8；ρ为PyC层密度。

不同模型下TRISO颗粒破损概率示于图3。可见，采用PARFUME模型(K0=1.8)时计算的TRISO颗粒破损概率最保守，本文后续分析中PyC层蠕变系数计算采用PARFUME模型。

2) PyC层径向和切向辐照应变率

本文采用IAEA3模型[7]计算PyC层径向和切向辐照应变率。不同PyC层辐照应变模型下的TRISO颗粒破损概率对比示于图4。可见，采用IAEA3模型计算的TRISO颗粒破损概率最保守，本文后续分析中PyC层径向和切向辐照应变率采用IAEA3模型计算。

图3 不同PyC蠕变系数模型下 UN核芯TRISO颗粒破损概率Fig.3 Failure probability of UN kernel TRISO particle with different PyC creep coefficient models

图4 不同PyC层辐照应变模型下 UN核芯TRISO颗粒破损概率Fig.4 Failure probability of UN kernel TRISO particle with different PyC swelling rate models

2 SiC层径向应力模型验证

2.1 IAEA基准题6验证

本文TRISO颗粒SiC层应力计算结果与IAEA基准题6[7]的对比示于图5。对比结果验证了本文SiC层应力计算模型的正确性。

2.2 IAEA基准题9验证

基于本文模型所得IAEA基准题9[7]TRISO颗粒SiC层应力计算结果和不同TRISO颗粒性能分析程序结果的对比示于图6。可见，本文模型计算结果在各程序计算结果分布带中且偏于保守。

3 UN核芯TRISO颗粒破损概率分析方法

TRISO颗粒设计参数会导致UN核芯和包覆层的实际尺寸和包覆层密度存在遵循正态分布的偏差[7,16]，如图7、8所示。本文分析采用的各包覆层实际尺寸及密度均值和标准差等参数详见文献[7](本文计算中假定UN核芯尺寸和密度的标准差与UO2核芯一致)。计算参数列于表1。

图5 SiC层应力计算结果与IAEA基准题6对比Fig.5 Comparison of stresses of SiC layer and IAEA benchmark six

图6 SiC层应力结果与IAEA基准题9对比Fig.6 Comparison of stresses of SiC layer and IAEA benchmark nine

图7 UN核芯TRISO颗粒核芯直径 和包覆层厚度概率密度分布Fig.7 Probability distribution of kernel diameter and layer thickness of UN kernel TRISO particle

图8 UN核芯TRISO颗粒核芯和 各包覆层密度概率密度分布Fig.8 Probability distribution of kernel and layer density of UN kernel TRISO particle

表1 计算参数Table 1 Calculation parameter

图9 全抽样方法和部分抽样方法流程图Fig.9 Flowchart of complete random sampling and partial random sampling method

本文采用张永栋等[16]开发的随机抽样方法研究UN核芯TRISO颗粒各包覆层实际尺寸及密度分布对TRISO颗粒破损概率的影响，方法详细流程如图9所示，即采用全随机抽样法分析UN核芯TRISO颗粒所有包覆层尺寸或密度分布的影响，采用部分随机抽样法分析某特定包覆层尺寸或密度分布的影响。

4 计算结果与分析

4.1 包覆层尺寸分布对破损概率的影响

在考虑核芯和各包覆层尺寸分布的情况下，UN核芯TRISO颗粒破损概率随燃耗的变化如图10所示。可见，相较于固定包覆层尺寸参数，考虑包覆层尺寸分布后，TRISO颗粒破损概率显著增大；由式(8)可得，Buffer层尺寸偏差会影响燃料颗粒内压，从而显著影响UN核芯TRISO颗粒燃料破损概率，故各包覆层中Buffer层厚度分布影响占据主导地位。

图10 考虑包覆层尺寸分布的破损概率随燃耗的变化Fig.10 Failure probability with burnup considering distribution of layer thickness

图11 包覆层尺寸分布与UN核芯TRISO颗粒 破损概率的Spearman相关系数随燃耗的变化Fig.11 Spearman correlation coefficient between distribution of layer thickness and failure probability of UN kernel TRISO particle

各包覆层尺寸分布影响的Spearman相关系数示于图11。可见，Buffer层尺寸分布Spearman系数绝对值最大，即Buffer层尺寸分布对TRISO颗粒破损概率影响最大；除UN核芯外，其余包覆层尺寸分布均与TRISO颗粒破损概率负相关且其影响与燃耗相关，即OPyC/IPyC层尺寸分布的影响随燃耗的加深先减小后增大，但SiC层的影响随燃耗的加深先增大后减小。

不同包覆层尺寸设计参数标准偏差σ对TRISO颗粒破损概率的影响示于图12。可见，Buffer层尺寸标准偏差影响最大，且随着Buffer层标准偏差的增加，TRISO颗粒破损概率迅速增加；SiC层尺寸标准偏差对TRISO颗粒破损概率有一定影响；IPyC层和OPyC层设计参数标准偏差对破损概率影响很小。这与图11所示结果一致。因此，相比于IPyC层和OPyC层，控制Buffer层和SiC层设计参数可有效控制UN核芯TRISO燃料颗粒破损概率。

图12 各包覆层尺寸分布标准差对破损概率的影响Fig.12 Failure probability with standard deviation of layer thickness

4.2 特定包覆层密度分布对破损概率的影响

在考虑核芯和Buffer层及PyC层密度分布的情况下，TRISO颗粒破损概率随燃耗的变化示于图13。可见，相较于固定密度参数，考虑各层密度分布后，破损概率增大。

图13 包覆层密度分布对破损概率的影响Fig.13 Failure probability with distribution of layer density

各包覆层密度分布影响的Spearman相关系数示于图14。可见，Buffer层密度分布对TRISO颗粒破损概率影响最大；除Buffer层外，其余包覆层密度分布均与TRISO颗粒破损概率负相关，其中PyC层密度分布的影响随燃耗的加深先减小后增大。

图14 包覆层密度分布与破损概率的 Spearman相关性系数随燃耗的变化Fig.14 Spearman correlation coefficient between distribution of layer density and failure probability

5 结论

本文开发并验证了适用于UN核芯TRISO颗粒破损概率的计算模型，并基于随机抽样方法分析了UN核芯TRISO颗粒设计参数(包覆层尺寸分布和密度分布)对TRISO颗粒破损概率的影响，得到如下结论：

1) 基于修正的PANAMA破损概率计算方法，构建了UN核芯裂变气体导致的应力计算模型，同时在保守选取PyC层蠕变系数和PyC层径向及切向辐照应变率模型基础上，验证了TRISO颗粒SiC层应力计算模型，开发了适用于UN核芯TRISO颗粒的破损概率计算方法；

2) UN核芯TRISO颗粒破损概率分析结果显示，Buffer层设计参数(尺寸和密度)对UN核芯TRISO颗粒破损概率影响最大，SiC层设计参数(尺寸)影响次之，IPyC层和OPyC层设计参数影响最小；

3) 通过控制UN核芯TRISO颗粒设计参数，尤其是降低Buffer层和SiC层设计标准偏差，可降低事故工况下TRISO颗粒破损概率，进一步提高TRISO颗粒的事故安全特性。