新型薄膜材料在电子倍增器中的应用研究

闫保军，刘术林，温凯乐，王玉漫，张斌婷，徐美杭，韦雯露，彭华兴

(1.中国科学院高能物理研究所 核探测与核电子学国家重点实验室, 北京 100049；2.中国科学院大学，北京 100049)

0 引言

电子倍增器是一种具有电子放大功能的真空器件，在真空环境下，电子倍增器可以对光子、电子、离子等粒子进行探测，同时，以电子倍增器作为核心探测部件的产品已广泛应用于微弱信号探测领域，如微弱光观测使用的像增强器、材料成分检测使用的质谱仪等，以及单电子探测领域，如高能物理实验中使用的光电倍增管等。

通常，电子倍增器分为3类，包括：微通道板(microchannel plate，MCP)、单通道电子倍增器(channeltron electron multiplier，CEM)和打拿极电子倍增器(dynode electron multiplier，DEM)，如图1所示，其工作原理均是基于材料的二次电子发射现象，即具有一定能量的入射粒子碰撞通道表面材料后，材料发射出电子，这些电子在电场作用下，继续碰撞后面的表面材料，形成电子逐级倍增过程，最终输出大量电子，在阳极上产生出感应信号被前端电子学记录，实现了对入射粒子信号的探测。

图1 电子倍增器及其工作原理示意图Fig.1 Schematic diagram of electron multipliers and their working principles

制备传统MCP和CEM的原材料为铅硅酸盐玻璃，经过一系列复杂的工艺，再经过高温烧氢处理后在通道表面形成一层二次电子发射材料，其最大二次电子产额(secondary electron yield，SEY)约为2.5。制备传统DEM的原材料为铜铍合金、银镁合金或不锈钢材料，经高温敏化处理后具有较高的SEY值。这3种电子倍增器已经被研究了几十年，经过一代代技术人员的努力和付出，其制备工艺和原材料都趋于稳定，在技术上很难有较大的改进。

近些年，随着薄膜制备技术的发展，研究新的具有较高SEY值的薄膜材料及其在电子倍增器中的应用已成为热点课题。国内外科研人员在薄膜材料，如氧化铝[1-3]、氧化镁[4-7]、氧化铝/氧化镁[8-10]、金刚石[11-15]等方面已开展大量研究工作。在应用方面，通常利用新的镀膜技术在传统电子倍增器表面生长具有高SEY值的薄膜材料来提升电子倍增器性能，如美国Arradiance公司最早利用原子层沉积(atomic layer deposition，ALD)技术改善了传统MCP的增益和寿命[16]，澳大利亚ADAPTAS公司提出活性膜专利技术用于改进DEM的性能；国内中科院高能所[17-19]、中科院西光所[20]、北方夜视公司[21-22]、北京卫星环境工程研究所[23]等单位在利用新型薄膜材料改进电子倍增器性能方面均取得一些进展。

本文主要介绍了中科院高能所在利用ALD技术改进传统电子倍增器性能方面的研究工作，首先介绍了课题组搭建的二次电子发射系数测试装置原理以及电子倍增器性能测试装置原理，在此基础上，开展了新型薄膜材料及其在电子倍增器中的应用研究工作。

1 测试装置和原理

1.1 二次电子发射系数测试装置

为了更充分收集二次电子，提出了一种球型收集极结构，图2为一种设计示意图，该结构具备两层栅网，这两层栅网与外壳之间相互绝缘，可以单独施加不同的偏压。

图2 球型结构示意图Fig.2 Schematic diagram of spherical structure

测试系统配置了稳定性良好的脉冲电子枪，一次电子束入射能量范围为100eV～10keV，一次入射束流强度为nA～mA，具备XY偏转功能，图3为测试装置原理示意图。利用信号发生器产生5kHz的脉冲波，占空比可调，控制电子枪输出一次电子脉冲，样品表面产生二次电子，在球形收集极及样品台上感应出脉冲信号，该信号经跨阻放大器放大后，由示波器采集4路输出波形，通过串口将数据传输给上位机，利用软件对数据进行实时显示、计算、保存等。

图3 测试设备原理示意图Fig.3 Schematic diagram of test equipment

利用ALD技术制备的厚度较薄的氧化铝样品的二次电子测试波形如图4所示，通常，有两种SEY值的计算方法，第一种是电荷积分法，该方法可以减小噪声对信号的影响；第二种是电流台阶测试法，该方法在波形平台位置处计算SEY值。由于测试绝缘材料要求一次入射电子流强度很小，而噪声容易对信号产生不利影响，因此，本文均采用电荷积分法计算SEY值。另外，为了解决表面带电问题[24-25]，在测试过程中需要对绝缘样品表面进行中和处理[26]。

图4 氧化铝的测试波形及SEY计算方法Fig.4 Test waveform of alumina and SEY calculation method

1.2 电子倍增器性能测试装置

电子倍增器的性能参数包括直流状态下的增益、暗电流、体电阻等和脉冲计数状态下的增益、暗计数率、分辨率、峰谷比、后脉冲率等。通常，利用稳定的电子流(pA～nA量级)照射电子倍增器(工作电压可调节)，测量出输入电流和输出电流，即可计算出直流状态下的增益大小。这里重点介绍脉冲计数状态下的测试原理[27]，以双片微通道板组件为例，如图5所示，信号发生器产生ns宽度的脉冲电压，激发紫外发光二极管发射出脉冲光，其中心波长小于300nm。脉冲光经过石英窗口法兰照射到以石英玻璃为衬底的透射金阴极上，发生光电效应，产生光电子。光电子在阴极和第一片微通道板(MCP-1)输入面之间电场的加速下，入射到MCP-1的通道中产生二次电子，而后在其相应的通道里进行连续倍增，从其末端输出大量电子，约为103～ 104个电子。这些电子在两微通道板之间的间隙中扩散后，覆盖到第二片微通道板(MCP-2)输入面的多个通道并进行倍增。在MCP-2的通道末端输出大量电子，由阳极接收。两微通道板组件的整体增益可到106～ 107。阳极信号经过电荷灵敏前置放大器后实现电荷量到电压的转变，再经主放大器整形放大后，由多道分析器收集处理，通过电脑上软件绘制出电荷谱；阳极信号也可以通过高带宽高采样率示波器进行波形采样，经离线分析后，获得电子倍增器的各种参数。

图5 双片微通道板脉冲性能测试示意图Fig.5 Schematic diagram of pulse performance test of two MCPs

2 新型薄膜材料对传统电子倍增器性能的改进

2.1 新型薄膜材料的研究

氧化铝作为一种稳定的具有较高SEY值的材料，在电子倍增器领域得到了广泛应用，本文以氧化铝材料为基础，研究了其SEY值和入射电子能量的关系，并通过元素掺杂和表面修饰技术研究了复合材料的二次电子发射特性。

图6为利用ALD技术制备的80个循环周期的氧化铝薄膜的SEY值和入射电子能量的关系，图中数据线是7次测试结果的平均值和标准偏差，最大标准偏差小于0.09。该样品的SEY最大值为4.2，对应的入射电子能量范围为350eV。研究发现氧化铝的SEY值、材料的微观结构与ALD工艺的循环周期数、反应腔室温度等有关[19]。

图6 氧化铝薄膜的SEY与入射电子能量的关系Fig.6 Relationship between SEY of alumina and incident electron energy

本文测试了不同掺杂比例下氧化铝/氧化锌(AZO)材料的SEY值，图7(a)给出了AZO材料的SEY值和入射电子能量的关系，图7(b)给出了在不同入射电子能量下，AZO材料的SEY值和掺杂比例的关系。可以看到，AZO材料的SEY大小分布基本位于纯氧化铝和纯氧化锌的SEY值之间。通过掺杂的方式未能显著改善氧化铝材料的二次电子发射特性，表明不能利用AZO材料既作为电阻层又作为二次电子发射层来制备新型通道式电子倍增器，这一结论和美国Argonne实验室的研究结果一致。

图7 不同Zn含量掺杂下AZO材料的SEY值Fig.7 SEY values of AZO materials with different Zn doping

为了找到一种有效改善材料二次电子发射特性的制备方法，课题组基于材料的表面修饰内在机理，进行了大量的实验方案设计、镀膜工艺摸索、二次电子发射特性测试等等，最终探索出一种新的薄膜材料制备工艺：在窄禁带宽度材料上制备特定厚度的宽禁带材料[28]，可以提高单一材料的二次电子发射系数。利用ALD技术分别在Si片和Si/Al2O3衬底上制备不同厚度的氧化镁材料，其SEY值测试结果如图8所示。结果表明利用ALD技术在氧化铝上制备氧化镁材料后，复合材料的SEY值大于氧化镁本身的SEY值，同时，随着MgO薄膜厚度减薄，这种二次电子发射能力的差异会增强。另外，改变镀膜顺序后未得到有益结果。

图8 复合材料二次电子发射SEY测试结果Fig.8 SEY test results of secondary electron emission of composite materials

2.2 新型薄膜材料改进MCP性能的研究

实验选取两片MCP的参数如下：在真空中体电阻为110MΩ，外径为32.8mm，通道直径为10μm，相邻通道的中心距离为12μm，长径比为48:1，斜切角为12°，两片MCP的间隙为280μm。利用ALD技术在MCP表面及其通道内生长一层高SEY值的薄膜材料后，测试镀膜前后的性能变化情况，如图9所示，其中标‘before’数据为镀膜前测试结果。结果显示，相同工作电压下(800V时)，镀膜后MCP组件的增益、单电子分辨率、峰谷比分别改善了约166%、17%和260%，说明高SEY值的薄膜材料有助于改善传统MCP的性能。另外，测试电荷谱时，发现单电子峰后面较高增益位置处有一个“拖尾”峰，通过进一步提高MCP的开口面积比有望解决这一问题。

图9 二次电子发射材料改善双片MCP组件性能测试结果Fig.9 Test results of secondary electron emission materials improving the performance of MCP assembles

利用单片大长径比MCP探测单电子信号，要求MCP具有较高的增益、良好的信噪比，采用长径比80:1的单片MCP经过ALD镀膜后可以提高增益并且可以观察到多光电子信号峰，如图10所示。

图10 单片MCP镀膜前后的测试结果Fig.10 MCP test results before and after coating

若要进一步提高信噪比、降低离子反馈的影响，可以采用单片弯曲通道的MCP实现更好的探测效果。

2.3 新型薄膜材料改进CEM性能的研究

在CEM镀膜研究中，为保证CEM表面能够生长均匀的高SEY值材料，课题组依据ALD镀膜原理进行了多方面综合考虑，如镀膜工艺参数、CEM最高工作温度、最高烘烤温度、前驱源气流分布、固定开孔位置等等，并根据CEM探测器结构设计加工了一种专用反应腔，如图11所示，实际镀膜及测试结果表明，该反应腔完全满足使用需求。

图11 专用反应腔Fig.11 Dedicated reaction chamber

将新型高SEY值薄膜材料应用于传统CEM中，其性能参数如图12所示。图12(a)中给出了镀膜前后CEM探测器脉冲增益测试数据，结果表明：镀膜前工作电压为2 700V增益才能达到1×108，而镀膜后工作电压为1 600V时即可达到相同增益(工作电压降低了1 100V)，图12(b)给出了镀膜后CEM探测器的直流增益测试数据，工作电压为1 300V以上时，增益超过了105。图12(c)给出了镀膜后 CEM探测器典型的暗计数率测试数据，在一定积分时间内，暗计数率为0.003个/s，比镀膜前略有增加。图12(d)给出了镀膜后 CEM探测器典型的单电子分辨率测试数据，在合适的入射电子能量下，分辨率可以达到26%(改善了42%)。图12(e)和图12(f)给出了镀膜后CEM的累计拾取电荷量(寿命)测试数据，经过133小时电子清刷后，累计拾取电荷量超过15.62 C，高于镀膜前数值，此时仍未观察到探测器增益出现明显衰减。

图12 镀膜后CEM探测器性能测试结果Fig.12 Performance test results of CEM detectors after coating

3 结论和展望

本文利用ALD技术研制了新型薄膜材料，通过测试薄膜材料的二次电子发射特性参数，获得了很好的测试结果。将新型薄膜材料成功应用于MCP和CEM探测器中，显著改善了探测器的性能，大幅度降低了探测器的工作电压，本项目研究成果有望在高性能MCP-PMT、质谱仪、真空紫外谱仪、空间探测器、微光夜视等探测与成像领域得到应用。

若降低一次入射电流强度并改善中和方案，可以准确测试评价厚绝缘材料(如金刚石、陶瓷等)的二次电子发射特性。将具有更高SEY值的薄膜材料应用于电子倍增器，可进一步提升其性能(增益、探测效率、寿命等等)，降低电子学设计难度，增加探测系统的可靠性。

随着新技术的发展以及新的应用需求驱动，已涌现出多种电子倍增器制备工艺，如利用ALD技术在多孔硼硅玻璃阵列中生长电阻层和二次电子发射层研制出新型MCP[29-30]、基于光刻技术的硅MCP制备技术[31]、基于3D打印技术的新型MCP[32]、基于MEMS技术的透射式打拿极电子倍增器[33]、基于微球板技术的电子倍增器[34]等。

电子倍增器的发展源于对二次电子发射机理的认知，两者相辅相成，随着材料制备技术、测试评价技术和理论研究的深入发展，电子倍增器的性能会逐步提升，在更多的领域中得到应用。

致谢

感谢国家自然科学基金项目(项目批准号：11975017，11675278, 11535014)和核探测与核电子学国家重点实验室项目(项目批准号：SKLPDE-ZZ-202215)的资助。感谢华盛顿大学赵天池教授和高能所王佩良研究员在探测器原理与测试过程中给予的指导和帮助，感谢上海中医药大学杨玉真博士在课题组期间所作的工作和有益讨论，感谢崔万照、张娜、杨晶、吴胜利、翁明、曹猛、刘瑜东等各位老师在二次电子发射测试方面给予的帮助。