二次电子发射研究进展及其空间应用

2022-09-26崔万照封国宝

空间电子技术 2022年4期

崔万照，张娜，封国宝，王瑞

(中国空间技术研究院西安分院空间微波技术重点实验室，西安 710000)

0 引言

二次电子发射(secondary electron emission, SEE)现象由英国学者Campbell于1899年首先发现。自发现以来该现象一直都是物理电子学领域研究的基础和重点问题，这是因为由二次电子发射引发的二次电子倍增效应是制约空间微波部件[1-3]、加速器[4-5]、高功率微波源[6-8]、核聚变等性能和可靠性的重要因素。此外，二次电子发射也是各类电子倍增管、扫描电子显微镜成像与检测、电子束探针微分析、俄歇电子能谱仪和其它电子表面分析仪器的核心原理[9-10]。

二次电子发射由二次电子发射系数(也称二次电子产额，secondary electron yield，SEY)、二次电子能谱(secondary electron spectrum, SES)和出射角分布这些特性表征。在航天领域，由于二次电子发射是引发微放电效应和充放电效应的本质，因此，二次电子发射领域的研究受到了特别的关注。以卫星有效载荷中使用的大功率微波部件，包括多工器、滤波器、开关、环形器、天线馈源等为例，一旦发生微放电问题，将导致谐振类设备失谐、噪声电平抬高、输出功率下降，甚至引发低气压放电，损坏微波部件表面，进而缩短微波部件寿命，甚至造成微波部件永久性失效，最终影响通信信道乃至整个微波传输系统彻底失效。随着我国航天技术的快速发展，导航卫星、通信卫星、遥感卫星等航天器的有效载荷朝着大功率、多通道、小型化、高可靠方向发展，微波部件承受的功率越来越高，体积越来越小，微放电问题已经成为制约我国航天器水平的瓶颈之一。因此，不管是对微放电微观过程的精确仿真以期获得准确的微放电阈值，还是通过调控表面状态以实现对微放电的有效抑制，均需要对二次电子发射特性开展广泛而深入的研究。

1 二次电子发射模型

对于二次电子发射的经验公式研究，早在上世纪三四十年代就已经开始。在1950年，对于金属，Baroody[11]提出存在一条曲线来描述二次电子产额与入射电子能量的关系。Lye和Dekker[12]根据实验拟合结果最终确定了二次电子发射系数的半经验公式的具体形式，该公式更加适合高能区的情形。Bruining[13]提出了在斜入射下二次电子发射系数与角度的依赖关系。对于入射电子能量较小的低能区，1989年Vaughan[14]提出了一个精度很高的经验公式来描述二次电子发射系数与入射电子能量之间的关系。1993年，Vaughan[15]根据实验数据对自己的模型进行了进一步的修正，加入了角度和平滑因子，使得模型更加完整、准确。美国Lawrence Berkeley国家实验室的Furman等[16]利用概率论的方法对二次电子发射特性的解析表达式进行了理论推导，建立了本征二次电子、背散射电子及非弹性散射电子这三类电子的发射系数和能量分布。

西安交通大学的李永东等[17]提出了一种二次电子发射的复合唯象模型，东南大学的游检卫等[18]对Vaughan模型进行了拓展，南京信息工程大学的谢爱根等[19-20]针对不同材料及不同入射电子能量建立了二次电子发射模型。西安交通大学的曹猛课题组建立二维规则表面的二次电子发射系数解析模型[21]。我们联合西安交通大学建立了实际微波部件表面的二次电子发射鲁棒模型，并改进了微放电中的二次电子发射能谱模型，应用于星载微波部件微放电仿真分析软件MSAT[22-24]。

2 二次电子发射过程的数值模拟

蒙特卡罗方法(Monte Carlo,MC)是一种利用随机数、概率论和统计学来评估多重积分的数值程序，它可以实现物理过程的真实数值模拟，如电子束与固体的相互作用。入射到材料表面上的电子与材料内原子的相互作用可以通过不同物理现象的散射截面来描述。电子和原子核质量相差很大，因此原子核使电子发生偏转，而电子动能转移非常少。这一过程由微分弹性散射截面描述。对于高能电子和低原子序数的靶原子，其满足一阶玻恩近似条件，可以采用屏蔽卢瑟福公式近似。Mott理论是基于相对论分波展开法和数值求解中心势场的狄拉克公式。当电子能量小于5～10keV时，Mott散射截面和现有的实验数据吻合的更好。

非弹性散射截面作为电子与固体材料相互作用而引诱二次电子信号发生的主要因素，国内外学者就此也展开许多研究。Thompson等[25]就原子电离截面的经典近似提出了一种非弹性散射，Gryziński[26]根据经典二元碰撞理论得出了一种包含能量损失截面和阻止本领的模型，Bethe描述一套描述原子激发态的理论，该理论主要阐述和解析了单位距离上电子的能量损失，称为Bethe阻止本领，表示了电子在材料内部运动单位距离后能量损失的平均值，用以处理总的非弹性散射截面，该理论具有形式简单的特点，并且基于该理论也取得了很多研究成果[27-28]。上述非弹性散射模型都具有形式简单，并没有涉及细致的激发过程，在电子能量较低时，得到的结果具有精度低的缺点，因此，只适合高能情况，不适合低能区域。相对而言，Penn等[29]给出的介电函数模型能够更好地处理激发过程，适用于处理能量较低时电子非弹性散射问题。该模型在考虑单电子带内跃迁、内壳层电离、等离子体等激发过程的情况下能够很好地处理电子能量小于10keV的电子非弹性散射截面。Fröhlich理论描述了当电子能量非常低且电子-声子相互作用概率非常大时所发生的准弹性散射。Ritchie介电理论用于精确地计算电子-等离激元相互作用引起的电子能量损失。

在上述散射模型的基础上，日本德岛大学的Ohya和Kawata等[30-31]使用蒙特卡罗方法模拟了Al材料正弦波纹表面和Be材料高斯波纹表面形貌对二次电子发射系数、能量分布和出射角分布的影响。美国普渡大学的Hu和Hassanein[32]采用一种新的方法来构造随机表面形貌，并将该方法嵌入到MC模拟氩离子轰击的程序里面，研究了不规则粗糙表面对溅射产额和角分布的影响。国内的中科大丁泽军课题组在二次电子数值模拟方面做了大量的工作，用考虑单电子激发和等离体激发的Full-Penn(FPA)模型计算得到的Al和Cu二次电子发射系数与实验符合较好[33-34]。西安交通大学的曹猛课题组将理想表面的二次电子发射模拟拓展到表面形貌下的研究，基于蒙特卡罗模拟研究了随机粗糙表面以及规则表面对二次电子发射特性的影响规律[35-36]。西安交通大学的贺永宁课题组[37-38]在材料内部采用二次电子发射模型，外部采用电子追踪的唯像方法模拟了矩形槽、圆柱孔等结构对SEY的影响规律。李超[39]研究了电子束照射介质材料导致的荷电效应下的蒙特卡罗模拟方法。

随着计算材料学的发展和深入，以第一性原理主导相关理论如密度泛函理论和含时密度泛函微扰理论等，为依赖实验数据的限制提供了有效的解决思路。通过建立原子尺度上的物理模型，根据微观电子密度函数来求解材料宏观参数，同时还可以根据材料的微观机理和规律去发现、制备和利用新材料[40-41]。因此，对于部分周期性晶体结构材料可以采用第一性原理方法获得材料的光学数据[42]，国内外学者采用第一性原理计算也取得一定成果[43-45]。

3 二次电子发射测试装置及实验研究

由于二次电子发射受表面状态影响的复杂性，通过搭建二次电子发射测试装置开展二次电子发射特性研究仍然是该方向的研究重点。法国的宇航材料研究局(ONERA)[46]、美国的普林斯顿大学[47]、犹他州立大学[48]、日本的九州工业大学[49]、高能加速器研究机构(KEK)[50]均搭建了二次电子发射特性测试装置。

国内的中国空间技术研究院兰州物理研究所在上世纪八十年代就搭建了测试设备[51]、中国科技大学[52-53]为研究高能物理领域的二次电子发射研制了测试装置、西安交通大学的电信学部[54]和电气学院分别搭建了各自的二次电子发射测试设备、中国科学院高能物理研究所[55]等研究机构近年来也搭建了一套新的设备。西安空间无线电技术研究所为了解决星载微波部件的微放电效应，分别搭建了测试金属和介质材料的二次电子发射特性研究平台[56-57]。

复杂表面状态下的二次电子发射特性实验研究是当前研究的重点。欧洲核子中心(CERN)的Baglin等[58]在总结铜样品的二次电子发射特性时，发现不同剂量的电子入射对SEY和表面吸附都有不同的影响。在同一年，该中心的J.Bojko课题组[59]也开展了无氧铜样品表面水分子层对SEY的影响研究，铜样品先经过烘烤处理后，在液氮环境温度下控制铜表面水分子层的厚度，发现水分子层越厚SEY越低。CERN的N.Hilleret等[60]研究了加热对SEY影响，实验使用磁控溅射法在无氧铜镀上1.5μm的Nb薄膜样品，发现清洁的样品暴露空气后SEY会变大，相反加热脱附后其SEY会减小。实验中还指出吸附可以改变材料SEY是因为改变了样品表面的功函数，从而导致二次电子的溢出几率增大。Zameroski等[61]在研究高功率微波部件材料的电子束照射效应时，发现烘烤样品可以去除表面碳氢污染物从而影响SEY，而且低电子能量(<6keV)比高电子能量(>10keV)的SEY变化更加明显。日本原子能研究所(JAERI)和KEK研究了TiN和类金刚石碳(DLC)薄膜样品的二次电子发射特性，发现样品在加入氧气或者水蒸气后其SEY都会增加[62]。CERN的Kuzucan等[60]在研究大型强子碰撞型加速装置(LHC)时发现在液氦温度下，铜、铝和电镀铜等样品在吸附CO、H2、O2、CO、CH4、Kr、C2H6等气体时，其SEY都会随通入的气体量增加而变小，但是通入CO2和N2时，有少量气体吸附时SEY下降的非常明显，随后随着吸附气体量的增加SEY又逐渐变大[63]。Riccardi等[64]测试了Ni(111)上吸附石墨烯的SEY和SES，石墨烯的吸附导致了SEY不变而SES发生显著变化。李杨威等[65]对比了绝缘与金属材料在二次电子产生、输运和发射过程的差异，总结了现有的绝缘材料二次电子发射系数测量手段，分析了初级电子能量、束流、入射角度、材料表面状态及样品表面电荷积累对二次电子发射特性的影响。我们联合西安交通大学在铜、镀银、镀金等金属表面开展了气体吸附、氩离子清洗、热脱附等表面状态下的二次电子发射特性研究[66-68]，并且给出了电子辐照介质材料的二次电子发射系数与能谱数据库[69]。

4 微波射频器件的二次电子发射抑制研究

二次电子发射涉及电子与物质相互作用的许多复杂机制，尤其与材料表面的各种物理、化学性质关系密切。这也为通过改变表面状态抑制二次电子发射提供了基础。在通过降低表面二次电子发射抑制微放电的研究方面，存在两种研究思路：一是在表面镀覆低SEY的材料，如Ruiz等[70]报道了超高真空反应蒸发法制备的TiO薄膜具有很好的微放电抑制效果，Montero等[71]发现在光滑平面上镀石墨烯纳米薄层可以使SEY降低60%，Nguyen等[72]通过分析和实验证实Ep<125eV时，相对于Cu材料，石墨烯镀层对SEY的抑制可达50%，西安空间无线电技术研究所的谢贵柏采用化学气相沉积的加工方法，将石墨烯沉积在镀银样品上，二次电子发射系数最大值从2.12降低至1.09[73]。二是通过人工加工出特定的形貌来调控材料的SEY。在利用表面形貌抑制微放电的过程中，不仅需要满足能够抑制二次电子发射的要求，同时还要符合微波部件的电性能要求和抗表面氧化等航天工艺规范，即微波部件表面特性需要满足如下综合要求[74]：1)低SEY和高的第一交叉点值；2)低的射频表面电阻；3)在大气环境中稳定。上述要求使得航天器大功率微波部件抑制微放电的方法与其它领域具有显著的区别。空间微波部件更加关注第一交叉点之前的SEY，现有研究结果也表明：第一交叉点的值改变5eV，典型微波部件的微放电阈值将改变一倍[75]。2017年欧空局主办的第八届MULCOPIM国际会议中，俄罗斯科学院普罗霍罗夫物理研究所[76]、西班牙马德里大学[77]、美国空军技术研究所[78]、中国空间技术研究院西安分院[79]等多家研究机构均公布了用于抑制微放电的低SEY制备方法，这些方法的中心思想均是增加表面粗糙度或者在表面制备微孔结构。国内在星载微波部件微放电抑制需求的导向下，开展了大量的通过降低SEY抑制微放电的研究工作。西安交通大学的贺永宁团队[80]提出了一种多孔波导技术用于抑制微放电，仿真表明在可接受的插损范围内，S和X频段的阻抗变换器阈值提高至少8dB。常超等[81]提出了在微波系统金属表面形成远小于微波波长的三维周期性波纹形貌，可以有效的抑制微放电。陕西科技大学马建中团队和西安空间无线电技术研究所崔万照团队[82]共同提出了一种微放电抑制技术，通过两步湿法刻蚀形成多孔Ag，在其表面上化学沉积TiO2、Au形成的多孔Ag/TiO2/Au镀层的SEY低于1.23，并且具有良好的环境稳定性。我们课题组提出了通过光刻加工微孔阵列和直接化学刻蚀形成不规则微孔两种抑制微放电的技术，直接化学刻蚀的镀银部件表面SEY最大值从2.17下降到1.58，应用于C频段阻抗变换器，光刻微孔阵列技术使微放电阈值从2100W增加到5500W，直接化学刻蚀技术微放电阈值增加到7200W，两种处理方法的插损从0.13dB增加到0.15dB[83]。

5 空间电子辐照充放电效应

电子辐照所导致的介质材料的带电同样对空间航天器件产生很大影响。器件材料的带电会带来信号传递过程中的非线性干扰，使得传播信号失真，并且会降低设备的可靠性和使用寿命[84]。此外，电子辐照引起介质材料积累电荷的静电放电会对器件性能产生致命性损伤。根据美国空间和环境技术中心在第16届SCTC会议报告表明，调查的逾三百件卫星非正常事故中，有54.2%的故障是由于航天器材料的静电放电引起的[85]。美国加利福尼亚宇航局在调查国防气象卫星故障时，发现卫星上的微波成像仪由于带电而被锁定，严重影响成像仪的性能[86-87]。美国空军飞利浦实验室通过建立地面实验环境研究发现这种电子辐射会产生的带电影响呈现多重性和多样性[88-90]。NASA喷气推进实验室H.Garrett博士是充放电领域的权威专家，其通过分析应用技术卫星(ATS-5/ATS-6)、伽利略探测器和卡西尼号太空船分别在地球、木星和土星环绕轨道上的航天器表面带电情况，发现地球附近的卫星表面带电最强[91-93]。在国内，北京卫星环境工程研究所黄建国终身致力于研究航天器空间电子辐照效应，对我国空间辐射环境领域做出了很多工作。其在研究卫星介质材料深层充电特性时，通过采用数值模拟的方法发现，对于正面接地的材料，最大电场出现在接地侧[94-96]。此外，针对ISS在出地影瞬间产生的“快速带电”事件认为主要是由于在空间站出地影的瞬间，太阳帆板收集的空间电子电流来不及被玻璃盖片的表面电势堵塞，从而结构体须瞬间悬浮于较大的负电位以满足电流平衡[97]。西安交通大学的郑晓泉教授和中国空间技术研究院王立研究员是国内最早开展空间充放电效应研究的一批学者，其团队在改进航天器内聚合物带电时，采用非线性电导的方法消除或削弱材料的内带电现象[98-100]。采用非线性电导率的添加剂显著的降低了聚合物非线性电导阈值[101-102]。并对高能电子辐照PTFE的深层带电进行了数值模拟研究[103]。兰州空间技术物理研究所的秦晓刚团队长期从事空间充放电效应的研究，其制定了国内充放电相关国内行业标准，搭建了国内主要的充放电实验场地，并开展了一系列空间电子辐照充放电效应实验和理论研究[104-105]。