不同环境下喷雾燃烧碳烟演化历程的数值模拟

王晨辰，郑尊清，王 浒，尧命发，章 严

不同环境下喷雾燃烧碳烟演化历程的数值模拟

王晨辰，郑尊清，王 浒，尧命发，章 严

(天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室)

针对柴油发动机在不同负荷下碳烟排放特征的演变和发展，依据ECN喷雾定容燃烧实验中碳烟的测量数据，基于OpenFOAM开源软件喷雾燃烧求解器，耦合半经验现象学碳烟预测模型．通过-关系图呈现环境因素改变对碳烟形成及氧化各阶段的影响，分析各子过程的分布区域和演化规律，进而提出环境条件对碳烟生成及演化历程的影响机制．研究结果表明：现象学模型本身能够较好地反映碳烟的分布情况．碳烟生长主要发生在当量比＞3区域；而碳烟发生氧化的区域，也是OH主要分布的区间，大多位于当量比＜2的位置．环境温度和密度的增加初期促进了碳烟的成核，加剧了颗粒的聚并速率，使得颗粒数显著下降；而环境氧体积分数的增加抑制了碳烟颗粒数的增长和聚并速率，使碳烟整体尺寸趋于小尺寸、高密度的分布情况．

碳烟；定容燃烧；OpenFOAM；数值模拟

随着环境问题日益受到关注，有害物的排放已然成为制约内燃机发展的重要因素之一．碳烟颗粒(PM)是内燃机有害排放的重要组成部分，其形成原因主要是由于燃料的不完全燃烧．内燃机排放的碳烟颗粒尺寸通常为纳米级，虽然在总排放物中质量占比不高，但数量很大，呈现典型的弥散性，容易长期悬浮于空气中，导致雾霾的产生．过去的排放法规主要对碳烟排放的质量进行限制，在欧Ⅴ及之后排放法规中，除对内燃机颗粒排放的质量上有了严格的限制外，更是要求对碳烟排放的数密度进行控制．近期有关内燃机排放碳烟颗粒物的研究中[1]，颗粒物粒径和数密度逐渐成为关注的重点，也必将是今后内燃机排放的主要研究方向之一．

碳烟的形成包含了复杂的物理和化学过程，为深入分析碳烟生成机理进而为碳烟排放控制提供理论指导，需要构建碳烟生成过程的理论模型．在碳烟排放预测模型方面，国内外学者开展了大量研究工作，发展了经验模型、半经验模型以及详细模型等不同适用范围的碳烟预测模型[2]．早期最为成熟并被广泛应用的碳烟模型为Hiroyasu等[3]提出的两步法模型，通过Arrhenius公式，依据燃料的质量分布得到碳烟的生成速率，依据碳烟的质量分布计算碳烟的氧化速率．Wang等[4-7]在研究PAHs的生成过程时，提出了脱氢加乙炔(HACA)的反应机理，并在后续碳烟模型的表面生长过程得到了应用和发展．Tao等[8]首次提出以乙炔为前驱物的多步现象学模型，并在此基础上发展了包含燃料热分解、前驱物形成、碳烟初始核形成等在内的9步法碳烟模型[9]．Jia等[10]提出了一个改进的以乙炔为前驱物的多步法现象学碳烟模型，在乙烯对冲火焰中进行了实验验证，并在柴油均质压燃(HCCI)模式下的碳烟排放研究中得到应用．Leung等[11]为模拟分析柴油HCCI模式碳烟的形成和氧化过程，将简化的正庚烷机理与碳烟现象学模型进行耦合，并用新的模型与乙烯火焰对冲实验结果进行对比，很好地预测了乙烯火焰中碳烟的产量和分布情况. Vishwanathan等[12]基于Leung发展的半经验碳烟模型，改用A4(pyrene)作为碳烟成核的前驱物，准确预测了碳烟随环境温度和压力变化的发展趋势．

目前，基于半经验现象学模型的研究工作取得很大进展，可以在一定程度上分析碳烟生成氧化过程的影响机制和变化规律．本文基于Vishwanathan等改进的碳烟现象学模型，应用本课题组发展的TRF/PAH简化化学反应动力学机理[13]，补充了从苯到更大PAH芘(A4)的简化机理描述．基于以上两种模型开展正庚烷燃料定容燃烧喷雾实验模拟研究，分析初始环境条件变化引起的碳烟生成氧化等过程的发展趋势，为后续开展发动机排放的数值模拟工作做准备．

1 碳烟模型理论

以Tao等[8]为代表发展的半经验模型通过求解质量分数和颗粒数密度两个输运方程，描述包括气相PAH成核、表面生长、颗粒间聚并以及氧化在内的碳烟发展过程．在Vishwanathan模型中，碳烟的形成过程被描述为有关碳烟质量分数soot和颗粒数密度soot的两个输运方程，这里将soot输运方程两边所有项同除以一个归一化因子norm，得到的两个输运方程如式(1)、(2)所示：

式中：t为湍流施密特数，本文设为0.7；代表单位体积混合物内碳烟的质量；代表载流体的动力学黏度；nuc为单位质量混合物中碳烟的数密度；norm为归一化因子．为简化计算使用，本模型设为1015；而表示碳烟的热泳系数，采用文献[11]提供的公式计算得到：

其中参数为0.9．式(1)、(2)的最后一项为源项，用来描述碳烟的颗粒动力学过程：

颗粒的动力学描述包含成核、表面生长、聚并以及OH和O2的氧化，其速率分别由式(5)中的1、2、3、4和5表示，c(s)为C元素的摩尔质量，nuci为成核前驱物的摩尔质量．大量研究表明[8-12]，采用A4作为碳烟成核的前驱物，用芘的二聚化描述碳烟的成核过程，可以实现对碳烟发展趋势的准确捕捉．因此这里nuci采用A4的摩尔质量．表面生长遵守Wang等[7]的HACA规则．颗粒的凝并过程采用Smoluchowski方程描述，假设颗粒尺寸是均匀分布的，且凝并过程与颗粒的体积分数v和颗粒的数量有关，因此颗粒数由于凝并减少的速率如下：

其中co表示碰撞速率：

假设碳烟颗粒是球形，则为2，B为玻尔兹曼常数：

碳烟受O2的氧化作用利用Nagle和Strickland-Constable(NSC)[14]模型描述，模型将碳烟颗粒表面的活性点位分为两类，一类是活性较强的a点，占百分比为；一类是活性较弱的b点，占比为1-．表面氧化速率为：

其中、a、b和z等变量分别通过以下方程求得：

其中O2为氧气的分压．

碳烟受OH的氧化通过Neoh等[15]的经验公式描述：

2 模型验证

2.1 喷雾模型的验证

数值模拟研究基于OpenFOAM开源软件平台，OpenFOAM是一款基于C＋＋语言开发和编译的通用CFD平台，具有开源、扩展性强和接口丰富等优点，可以修改和制定所需的模型和求解器，适应不同的需求．

模拟参考的实验设置和数据来源于美国圣地亚国家实验室提供的正庚烷单孔定容喷雾实验Spray-H[17]．本文中，容弹被简化为高 108mm，直径80mm的圆柱体，喷油器设置在容弹顶部中心处，喷孔直径0.1mm，喷油锥角为10°．网格数约28万，网格在靠近轴心处进行局部加密，最小的网格尺寸为0.25mm，经网格无关性验证保证精度，定容燃烧弹模型如图1所示．

图1 定容燃烧弹几何模型

本文使用OpenFOAM平台提供的喷雾燃烧求解器sprayFoam，耦合经验、半经验碳烟模型，选正庚烷为燃料，其余喷雾、燃烧等子模型如表1所列．

表1 主要的CFD模型

Tab.1 Main sub-models in CFD simulation

模拟燃烧前需要对喷雾基准算例进行标定，标定工况为初始压力4.33MPa、环境温度1000K、环境氧体积分数为0的无反应工况，其余条件见表2．

表2 定容燃烧弹环境参数

Tab.2 Environmental parameters of constant volume combustion vessel

根据选定的模型和边界条件，通过数值模拟得到Spray-H基准工况下喷雾的液相贯穿距和气相贯穿距，并与实验值进行对比．如图2所示．模拟的结果与实验测量值基本吻合．

从模拟得到的数据中提取沿轴线的混合分数，以及位于轴线坐标20mm处、沿径向混合分数曲线，将两者与实验值进行对比，如图3(a)、(b)所示，图中虚线表示允许的误差范围，结果表明误差基本在5%范围内．喷雾过程的模拟结果与实验值基本相符，后续模拟研究均基于此喷雾设定开展．

图3 无反应条件下实验与模拟得到的稳定混合后燃料摩尔分数分布

2.2 碳烟模型对比和评估

模型的选取对正确预测碳烟的发展过程至关重要．这里对几种主流碳烟模型的模拟结果进行评估，如图4所示．根据实验数据，选取环境氧体积分数为15%、初始温度为1000K、压力为4.27MPa的条件为基准，取轴线上的碳烟体积分数分布曲线，即图4中黑色曲线，与相同边界条件下不同模型模拟得到的碳烟体积分数分布曲线进行对比．

图4 几种碳烟模型预测结果对比

两步法模型由于依据燃料的质量计算碳烟的生成速率，忽略了成核等碳烟形成的过程，因此预测得到的碳烟分布和数值和实验相比，有较大差异．碳烟分布位置偏上游，分布形状并不相似；半经验多步现象学模型预测的碳烟分布与实验值更接近．Tao的九步法模型由于假设乙炔为碳烟成核前驱物的来源，预测得到的碳烟峰值偏上游；Vishwanathan等[12]采用A4作为碳烟的成核前驱物，预测的碳烟分布形状和峰值位置与实验结果最接近，但整体轮廓显得更宽．

结合内燃机缸内热力学情况，考虑以不同初始环境发动机缸内压力、氧体积分数以及环境温度条件为研究背景，以正庚烷为柴油替代燃料，研究碳烟生成氧化过程演化趋势．拟选取表3所列发动机环境进行模拟研究，将不同初始环境氧体积分数及环境压力条件下预测得到的碳烟空间分布情况与实验值对比，结果如图5所示．

表3 初始环境参数

Tab.3 Initial environmental parameters

图5中(a)、(b)和(c)分别对应环境温度1000K、环境密度为14.8kg/m3条件下，初始氧体积分数为10%、15%和21%三种工况点中模拟和测量得到的碳烟空间分布；图5(d)为相同环境温度下，初始氧体积分数为15%、密度30kg/m3条件下模拟和测量得到的碳烟空间分布．可以看出，Vishwanathan模型能够准确描述Spray-H碳烟随环境氧体积分数、密度改变情况下，碳烟的体积分数、峰值位置和空间分布的演化趋势．

相比实验值，模拟得到的分布云图略显狭长，导致这一现象的原因，可能是由于氧化模型预测的O2和OH对碳烟的氧化速率较实验值要低．低氧体积分数下预测得到的碳烟轮廓较实验值与高氧体积分数情况误差较大，可能原因是模型预测得到的氧化速率相比实验情况，对氧体积分数的敏感性更高，低氧体积分数下氧化速率存在一定的误差．相比于环境密度为14.8kg/m3的工况，环境密度为30kg/m3时预测得到的碳烟体积分数峰值与实验值相比偏低，且峰值位置更偏下游，这与Vishwanathan等的研究结论一致．

3 初始环境变化对碳烟分布的影响规律

3.1 碳烟生成氧化各过程的分布特性

碳烟的生成与当地压力、温度和混合气成分密切相关．在Vishwanathan模型中，由于碳烟的成核速率依赖于A4的体积分数，表面生长速率依赖于C2H2的体积分数，而碳烟的氧化与当地O2和OH的体积分数密切相关．由于这些关键气相成分各自分布在不同的当量比()和温度()范围，因此碳烟生成各过程发生的主要分布区域，其热力学状态与混合气体积分数并不一致．

在环境密度为14.8kg/m3、温度1000K、氧体积分数15%的初始条件下，将各网格中A4、C2H2和OH的质量分数，以其所在网格对应的和值为坐标，绘制成如图6(a)、(b)和(c)所示的气泡分布图，其中气泡的尺寸与相应组分的质量分数大小成正比．采用同样方法可得到碳烟颗粒数密度，以及成核、表面生长和氧化等过程的质量变化速率在-图中的分布．为便于分析，仅在图7中显示颗粒数密度在-图中的尺寸分布，而成核、表面生长等过程质量变化量的主要分布区域(依据相应气泡尺寸)分别用绿色、蓝色和红色的轮廓线圈出．

对图6中的-分布情况进行对比，由图6(a)、(b)和(c)可知，模型中碳烟成核的前驱物A4和表面生长的主要成分C2H2均分布于＞2的区域，与此相反，OH主要分布于＜3的高温区．C2H2在1400K＜＜2000K区间的分布相对均匀，而A4的分布更集中些．这些分布特征与图7由上述轮廓线圈出的成核、表面生长以及氧化等质量变化速率的主要分布区域相一致．

从图7中还可以发现，O2对碳烟的氧化不仅存在于低当量比、高温区域，同时也有少量存在于高当量比区域，这与Dec[18]提出的概念模型稍有出入．实际上，Chishty等[19]的模拟结果均存在这部分由O2氧化的区域，其位于碳烟分布轮廓的上游处．

图7 碳烟生成氧化各个阶段在Φ-T图中的主要分布

3.2 环境温度对碳烟生成历程的影响

环境温度对碳烟的生成和氧化历程均有影响．将初始环境密度为14.8kg/m3，氧体积分数21%条件下，环境温度分别为800K、900K、1000K以及1200K时，Spray-H的碳烟分布绘制如图8所示．

图8 不同环境温度下碳烟分布区域的演化

分析图8可以发现，随着环境温度从800K增加到1200K，当量比的峰值从3的位置依次增加到10以上．而在当量比＜2的区域，即对应图7中OH氧化速率主要分布的区域，在初始环境温度增加之后，整体分布区域当量比并没有发生明显变化，但温度发生了变化：图8中0＝800K对应的散点，该区域(＜2的区域)整体温度约2500K，到0＝1200K对应的散点，该区域整体温度峰值约2700K.

将环境氧体积分数为21%、环境密度为14.8kg/m3时，初始温度分别为1000K和1200K条件下，碳烟颗粒的增长速率绘制成图9(a)、(b)中的蓝色曲线，而将碳烟颗粒由粒子间碰撞聚并导致数量减少的速率绘制成图9中的红色曲线．

图9 环境温度不同时颗粒总数变化速率与颗粒间聚并速率

由图9(a)可知，环境温度为1000K时，碳烟在喷射始点后约0.7ms产生，稍有延迟后聚并发生．起初碳烟增长速率很快，达到每秒约7×1015后，随着聚并效应的增强，颗粒净增加速率逐步衰减．如图9(b)所示，当环境温度＝1200K时，碳烟成核发生在喷射始点后约0.5ms之前，颗粒聚并速率急剧增加到最大值，颗粒数增长速率峰值增加且提前到达，随后急剧衰减直到趋于稳定．初始温度的提高对碳烟的成核速率和聚并速率都起促进作用，且对聚并的促进作用明显高于对成核的促进作用．

3.3 初始氧体积分数对碳烟生成历程的影响

由于内燃机通常需要改变EGR率实现对燃烧和排放的控制，其中一个重要作用来自于EGR对氧体积分数的改变．鉴于此，分析了环境氧体积分数为12%、15%和21%条件下，碳烟颗粒随氧体积分数增加的整体发展趋势．

在-图中绘制了环境温度为1000K、环境密度为14.8kg/m3条件下，初始氧体积分数为15%时碳烟颗粒数密度的气泡分布图．并用前述的轮廓线圈出该条件下各碳烟生长氧化过程对应的质量变化速率的主要分布区域，如图10(a)所示．为了对比，选取同样环境温度、密度下，初始氧体积分数为12%、15%和21%时碳烟分布情况，分别绘制成图10(b)中的红色、黑色以及蓝色散点图．

图10 碳烟生成氧化各个阶段分布及随氧体积分数改变的演化趋势

由图10(b)可知，当环境氧体积分数从12%增加到21%时，整个碳烟的分布曲线呈现出向高温区和高当量比区域平移的趋势．对应于图10(a)中的碳烟成核、表面生长过程的质量变化速率主要分布区域(即＞3的部分)，整体温度升高，当量比增大，峰值从约＝6增加到＝7附近；而在碳烟发生OH氧化的主要区域(即＜2的部分)，当量比的增加并不明显，相比之下温度升高显著：随着氧体积分数从12%增大到21%，该区域内温度整体上升了约500K.

分析环境温度为1000K、环境密度为14.8kg/m3条件下，初始氧体积分数分别为15%和21%时碳烟颗粒的增长速率曲线(图11(a)、(b)中的蓝色曲线)，以及由于粒子间碰撞聚并过程，导致碳烟颗粒数量减少的速率曲线(图11(a)、(b)中的红色曲线)．

图11(a)中，即初始氧体积分数为15%时，碳烟颗粒数增长的速率峰值约在3ms处，与图11(b)中初始氧体积分数为21%条件下的速率峰值时刻1.6ms相比有所延迟．对比可知，随着环境氧体积分数的增加，颗粒数增长的速率峰值降低，聚并速率也降低．

3.4 环境密度对碳烟生成历程的影响

环境压力(密度)对燃烧和碳烟具有重要影响，发动机增压技术的应用可以对进气压力进行有效调节，因此有必要研究因环境压力(密度)变化引起的碳烟发展变化趋势．考虑在环境温度为1000K、O2体积分数为15%条件下，将初始密度分别为14.8kg/m3和30kg/m3工况对应的碳烟分布情况在-图中用散点描述，如图12所示．

图12 不同初始环境密度下碳烟分布区域的演化

结合图10(a)和图12分析，随着环境密度从14.8kg/m3增加到30kg/m3，在＞2处，即对应图10(a)中碳烟成核、表面生长区域，当量比增大，其峰值从＝6.3处增加到＝8附近．当量比的增加促进了碳烟的生成．在＜2区间，即对应图10(a)中OH氧化碳烟的主要分布区域，环境密度的增加并不改变该区域的当量比．

考虑因环境密度改变引起的碳烟颗粒在数量上的演化趋势，图13(a)、(b)中分别绘制了环境密度14.8kg/m3和30kg/m3条件下，碳烟总颗粒数增加速率曲线(蓝线)与由于颗粒间聚并效应引起的颗粒数减少速率曲线(红线)．对比不同密度下的颗粒数量变化速率，发现随着环境密度的增大，碳烟开始生成时间从喷油始点后约1ms提前到约0.7ms，颗粒增长速率峰值从每秒约2.4×1016提高到4.6×1016，聚并速率则增加了一个数量级．由于聚并速率的急剧增加，碳烟颗粒数增长速率迅速达到峰值并趋于衰减．环境密度的增加在初期促进了颗粒的成核过程，而在中期提高了碳烟颗粒的聚并速率．

图13 环境密度不同时颗粒总数变化速率与颗粒间聚并速率

4 结 论

本文基于OpenFOAM开源软件平台提供的喷雾燃烧求解器耦合半经验多步现象学模型，研究了碳烟生成氧化各个阶段在-关系图中的分布特性，以及初始环境条件(环境温度、氧气体积分数和环境压力)对碳烟生成和演化历程的影响．主要结论如下：

(1) 依据半经验模型，碳烟由于其成核、表面生长以及氧化过程产生的质量变化速率，受关键参与组分的影响，分布在不同的当量比-温度区间．

(2) 环境温度的增大提高了碳烟生成区域(主要分布在＞3区间)的整体当量比，同时增加了碳烟受OH氧化的区域(主要分布在＜2区间)的温度．

(3) 环境密度的增加使得碳烟生成区域(主要分布在＞3区间)的整体当量比提高，温度不变．而碳烟受OH氧化的区域(主要分布在＜2区间)基本不受影响．

(4) 环境温度和密度的增加对碳烟的成核以及聚并过程起促进作用，且对聚并过程的影响远比成核作用更显著．

(5) 随环境氧体积分数的增加，总体碳烟颗粒数增长速率和聚并速率降低．由于碳烟生长区域整体当量比增加，前驱物的体积分数相应增大，颗粒数密度峰值增大．

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Numerical Simulation of Soot Evolution in Spray Combustion Under Different Ambient Environments

Wang Chenchen，Zheng Zunqing，Wang Hu，Yao Mingfa，Zhang Yan

(State Key Laboratory of Engines，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

Aimed at the soot formation and evolution under different diesel engine operation conditions，this study is carried out based on the measured data of soot generated in constant volume spray combustion by the engine combustion network(ECN). The combustion solver based on an open source CFD platform (OpenFOAM)is employed and the classical phenomenological multi-step soot model is coupled in the numerical simulation. The effect of ambient conditions on each soot sub-formation and oxidation process is revealed through the-diagram，and the distribution region and evolution of soot formation process are analyzed，with the aim of proposing the influencing mechanism of initial operation conditions on soot formation and oxidation. The results show that the phenomenological soot model can well predict the distribution of soot. The surface growth region of soot is mainly located in the area with the equivalence ratio greater than 3.0. The oxidation region is mainly distributed in the area with the equivalence ratio smaller than 2.0，which is also the main distribution area of OH species. The increase in ambient temperature and density promotes both nucleation and the coagulation rate and reduces the particle number density. The increase in ambient oxygen volume fraction suppress both nucleation and the coagulation rate，thus resulting in smaller size and higher density distribution of soot particles.

soot；constant volume combustion；OpenFOAM；numerical simulation

TK42

A

1006-8740(2022)04-0423-10

10.11715/rskxjs.R202206009

2022-01-07.

国家自然科学基金资助项目(51976134；51876140).

王晨辰（1990—  ），男，博士研究生，1017201074@tju.edu.cn.

郑尊清，男，博士，教授，zhengzunqing@tju.edu.cn.

(责任编辑：梁 霞)