基于材料参数的中支烟烟气常规成分释放量预测模型

杨 松，崔 春，楚文娟，王诗太，高明奇，孙培健，孙学辉，王宏伟，胡少东，王宜鹏，田海英*，聂 聪*

1. 中国烟草总公司郑州烟草研究院 烟草行业烟草化学重点实验室，郑州高新技术产业开发区枫杨街2号 4500012. 河南中烟工业有限责任公司技术中心，郑州市经开区第三大街8号 4500003. 湖南中烟工业有限责任公司技术中心，长沙市雨花区劳动中路386号 410014

烟气常规成分（焦油、烟碱和CO）释放量是卷烟设计的重要指标，在以往的研究中，开展了大量常规烟和细支烟材料参数对烟气常规成分释放量的单因素影响研究，涉及的材料参数包括卷烟纸的透气度、定量、助燃剂用量、助燃剂钾钠比，以及滤棒压降、丝束规格、成型纸透气度、接装纸透气度等［1-5］。此外，有文献报道通过设计并制备多因素材料参数样品，采用线性回归和逐步回归的建模方法，建立了基于材料参数（卷烟纸透气度、卷烟纸定量、滤棒压降、成型纸透气度、接装纸透气度）的常规烟主流烟气焦油、烟碱及7种成分释放量的预测模型［3，6-8］。楚文娟等［9］建立了基于材料参数（卷烟纸透气度、卷烟纸定量、卷烟纸助燃剂用量、卷烟纸助燃剂钾钠比、滤棒压降、滤嘴通风率）的细支烟主流烟气焦油和7种成分释放量的预测模型，为实现常规烟和细支烟材料参数的数字化设计奠定了良好的基础。近年来，以20 mm 烟支圆周为主的中支烟的产销量快速增长，逐渐成为市场及研究领域关注的一个热点。与常规烟和细支烟相比，中支烟最大的不同是圆周的差别，导致中支烟烟气化学成分的生成、过滤和扩散与常规烟和细支烟差异较大［10-14］，以往建立的常规烟和细支烟的烟气常规成分释放量预测模型必定不再适用于中支烟。然而，基于材料参数的中支烟常规成分释放量、烟支吸阻和通风率预测模型却鲜见报道。因此，本研究中采用线性回归和逐步回归方法构建了中支烟常规成分释放量、烟支吸阻及通风率预测模型，旨在为中支烟材料参数的数字化设计奠定基础。

1 材料与方法

1.1 材料、试剂和仪器

卷烟纸、成型纸（牡丹江恒丰纸业有限公司）；接装纸、滤棒（河南省新郑芒果实业总公司）；烟丝为某品牌某一在产中支烟用烟丝且为同一批次；市售与建模样品圆周和长度基本一致的、销量较大的中支烟。

7890气相色谱仪（美国Agilent公司）；SM450直线型吸烟机（英国Cerulean 公司）；KQ-700DE 超声波清洗器（昆山市超声仪器有限公司）；AL-204-IC电子天平（感量0.0001 g，瑞士Mettler Toledo公司）；OM-PV2压降测试仪（北京欧美利华科技有限公司）。

1.2 方法

1.2.1 样品参数的设计及制作

根据单因素材料参数对烟气常规成分释放量的影响，选取卷烟纸定量、透气度、助燃剂用量、助燃剂钾钠比、滤棒压降和滤嘴通风率6个因素，针对每个因素分别选择合适的范围和水平，各因素的选择梯度见表1。采用中心组合结合正交试验设计中支烟样品，样品信息见表2。所有中支烟样品采用同一批次烟丝在同一机台卷制，烟支规格为滤嘴长度30.0 mm、烟丝段长度60.0 mm、烟支圆周20.0 mm。

表1 多因素中支烟样品各因素梯度Tab.1 Gradient factors for multifactor demi-slim cigarette samples

表2 多因素中支烟样品信息①Tab.2 Information on multifactor demi-slim cigarette samples

1.2.2 卷烟纸参数、滤棒压降、卷烟物理参数及烟气常规成分释放量的测定

采用标准方法［15-18］对卷烟纸参数（定量、透气度、助燃剂用量、钾钠比）、滤棒压降及卷烟物理参数（滤嘴通风率、总通风率和开式吸阻）进行测试。市售卷烟滤嘴压降的测试方法：将市售卷烟的滤嘴裁切下来，采用压降测试仪测试滤嘴压降。

将样品卷烟置于温度（22±1）℃、相对湿度（60±2）%的条件下平衡48 h，然后按照平均质量±0.015 g、平均吸阻±30 Pa的标准筛选烟支。参考标准方法［19-22］分析主流烟气总粒相物（TPM）、焦油、烟碱、CO和水分的释放量。

2 结果与讨论

2.1 卷烟纸参数、滤棒压降、卷烟物理参数及烟气常规成分释放量分析

所有中支烟样品的卷烟纸定量、透气度、助燃剂用量、钾钠比及滤棒压降、卷烟物理参数测试结果见表3，烟气常规成分测试结果见表4。

由表3可知，中支烟样品的卷烟纸定量、透气度、助燃剂用量、助燃剂钾钠比，及滤棒压降、滤嘴通风率的实测值与设计值基本一致，符合设计要求。所有中支烟样品的卷烟纸定量范围为28.5～35.5 g·m-2，卷烟纸透气度范围为37.0～81.0 CU，卷烟纸助燃剂用量范围为0.78%～1.84%，卷烟纸助燃剂钾钠比范围为0.48～2.03，滤棒压降范围为2614～3716 Pa，滤嘴通风率范围为0.2%～38.1%，总通风率范围为7.2%～45.2%，烟支开式吸阻范围为889～1635 Pa。表明设计的材料参数覆盖范围较宽，满足建模要求。

表3 材料参数及中支烟样品物理参数测试结果Tab.3 Material parameters and physical parameters of demi-slim cigarette samples

由表4 可知，所有中支烟样品的TPM 释放量范围为9.05～17.70 mg/支，焦油释放量范围为7.75～13.66 mg/支，烟碱释放量范围为0.62～1.02 mg/支，CO 释放量范围为6.68～11.84 mg/支，水分释放量范围为0.68～3.18 mg/支。表明样品卷烟的TPM、焦油、烟碱、CO及水分释放量的范围较宽，满足建模要求。

表4 中支烟样品烟气常规成分释放量测试结果Tab.4 Test results of routine smoke component releases from demi-slim cigarette samples

2.2 多因素预测模型的建立和优选

将多因素样品卷烟的材料参数实测值、烟气常规成分释放量、烟支吸阻和总通风率分析结果用于建立预测模型。模型输入数据为卷烟纸定量（X1）、卷烟纸透气度（X2）、卷烟纸助燃剂用量（X3）、卷烟纸助燃剂钾钠比（X4）、滤棒压降（X5）、滤嘴通风率（X6），模型输出数据为TPM、焦油、烟碱、CO和水分的释放量及烟支开式吸阻和总通风率。通过线性回归和逐步回归法建立基于上述辅材参数的中支烟烟气常规成分释放量、烟支开式吸阻和总通风率预测模型。通过留一交叉验证公式（1）计算交叉验证标准差（Root mean square error of cross validation，RMSECV），评价模型的预测能力。RMSECV 值越小，模型预测能力越好。将模型的预测值和实测值进行线性相关，对所建模型进行验证，二者的线性斜率、R2越接近于1，说明预测值和实测值的吻合度越高，模型预测能力越好。此外，计算预测值与实测值的差值（残差），对所建模型进行验证，残差越小，模型预测能力越好。

以中支烟主流烟气烟碱释放量为例，采用线性回归和逐步回归法建立了烟碱的预测模型。模型1是采用线性回归建立的线性预测模型，模型2～模型4是采用逐步回归建立的线性模型、二次多项式模型及互作项模型，结果见表5。

表5 中支烟烟气烟碱释放量预测模型Tab.5 Prediction models for nicotine release in mainstream smoke of demi-slim cigarette samples

结果表明，4 种预测模型的P值均小于0.05，说明所建模型具有统计学意义；除模型2外，其余模型的R2值均大于0.8，说明所建模型具有一定的预测能力；4个模型中，模型3的RMSECV最小，R2最大。由图1可知，模型1～模型4的预测值与实测值均具有相关性，其中，模型1、模型3 和模型4 均具有显著相关性（R2均大于0.81）；模型3的预测值与实测值的线性相关性较强，线性斜率为0.9300，R2为0.9299，说明模型3的预测值与实测值的符合度最好。从残差图可知，模型3 的预测值与实测值间的残差大多在±0.06 mg/支范围内，且随机分布。因此，选择模型3作为烟碱释放量的最优预测模型。

采用同样的方法建立了烟气TPM、焦油、CO、水分、烟支开式吸阻、烟支总通风率的多因素预测模型，并按照上述方法筛选出了最优模型，所有指标的最优模型见表6。

表6 结果表明，所有模型的P值均小于0.05，说明所建模型具有统计学意义；模型预测值与实测值线性拟合的R2均大于0.85，说明所建模型具有较好的预测能力。

表6 中支烟烟气常规指标释放量、烟支开式吸阻和总通风率的最优预测模型Tab.6 Optimal prediction models for routine component releases in mainstream smoke, open draw resistance and total ventilation rates of demi-slim cigarette samples

2.3 模型预测能力的验证

为了验证预测模型，采用与建模样品圆周和长度基本一致的市售中支烟作为验证样品，中支烟样品的圆周、烟支长度及接装纸长度的测试值见表7。分析验证样品的卷烟纸定量、卷烟纸透气度、卷烟纸助燃剂用量、卷烟纸助燃剂钾钠比、滤棒压降、滤嘴通风率等模型输入变量，分析烟气常规成分释放量、烟支开式吸阻、总通风率等输出变量，具体结果分别见表8 和表9。将输入变量代入建立的优选预测模型，计算验证样品的预测结果。将预测结果与实测结果进行比较，用验证样品的预测标准差［Relative mean squared error of prediction，RMSEP，公式（2）］和平均预测相对偏差［Relative deviation of average prediction，RDAP，公式（3）］考察模型的预测能力。

表7 验证样品的圆周、烟支长度及接装纸长度的测试值Tab.7 Measured results of circumference, length and tipping paper length of verification cigarette samples（mm）

表8 验证样品模型输入参数的测试值Tab.8 Measured results of models’input parameters of verification samples

表9 验证样品模型输出参数的测试值Tab.9 Measured results of models’output parameters of verification samples

式中：Ci—预测值；Ci—实测值；m—预测集样品数。

烟气常规成分释放量及烟支开式吸阻和总通风率的预测值与实测值的比值见图2。结果表明，绝大部分指标的预测偏差＜10%，少数指标的预测偏差介于10%～15%之间。

图2 烟气常规指标释放量及烟支吸阻和总通风率的预测值与实测值的比值Fig.2 Ratios between predicted and measured values of routine smoke component releases，draw resistances and total ventilation rates

验证样品各指标的预测汇总结果见表10。统计结果表明，验证样品常规成分释放量及烟支开式吸阻和总通风率的预测标准差在0.05～80.17 之间，平均预测相对偏差在2.1%～8.3%之间。6个验证样品的7 项预测指标（共42 个指标）中，24 个指标（占57.1%）的预测偏差在0～5%之间，16 个指标（占38.1%）的预测偏差在5%～10%之间，2 个指标（占4.8%）的预测偏差在10%～15%之间。说明所建立的7个指标的预测模型精度良好，对于不同配方和辅材参数的中支烟具有较好的适用性。

3 结论

①采用线性回归法和逐步回归法，构建了基于材料参数的中支烟烟气常规成分释放量、烟支开式吸阻、总通风率的预测模型，并依据交叉验证标准差最小及预测值与实测值线性相关系数最大的原则筛选出了最优预测模型。②采用市售中支烟产品对预测模型进行了验证，验证样品的预测结果与实测结果一致性较好，7 个预测模型的平均预测偏差均在10%以内，模型的适用性较好。