γ全吸收型探测装置探测效率的实验与模拟

栾广源，任 杰，张奇玮，阮锡超，贺国珠，程品晶,2，郭明伟,3

(1.中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413；2.南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；3.兰州大学 核科学与技术学院，甘肃 兰州 730000)

在加速器驱动次临界系统、快中子反应堆、钍-铀混合燃料反应堆等先进核能研究领域，中子核反应截面数据是重要的基础数据。在热中子区到keV能区，中子俘获反应截面非常大，对中子的消失有重要作用，因此掌握一些重要核素如235U、238U、232Th、239Pu、241Am的中子俘获反应截面数据具有重要意义。同时核天体物理研究认为，太阳系是通过慢中子俘获过程(s过程)来实现铁(A>56)以上重元素的合成，涉及到s过程的中子俘获反应截面数据可用于预言各星体重元素丰度的分布，但目前在A<120和A>180的核区，截面数据有很大的不确定度，因此中子俘获反应截面的高精度测量已经成为国际上核数据及核天体物理研究的热点。

从上世纪90年代开始，国外的几个重要实验室(LANL、CERN、GELINA等)基于高强度脉冲白光中子源相继开展了中子俘获反应截面的高精度测量实验，主要发展出两类测量装置：C6D6探测器[1-2]和γ全吸收型BaF2探测装置[3-4]。其中C6D6探测器结构简单、数据处理方法成熟可靠，缺点是探测效率较低，主要用于稳定核素和样品量较大核素的中子俘获反应截面测量；γ全吸收型BaF2探测装置的优点是探测效率高，通过符合测量可扣除其他反应道如(n,f)、(n,p)、(n,α)的影响，缺点是系统庞大，本底来源复杂，对实验测量和数据分析有较高要求，可以用于测量可裂变核素、放射性核素以及样品量低截面较小核素的中子俘获反应截面。

国内由于中子源的限制，只在热能点和部分单能点测量得到少量中子俘获反应截面数据，一直无法开展keV能区连续能点的在线实验。2018年建成出束的中国散裂中子源(CSNS)反角白光中子源(Back-n)可以提供高强度的脉冲中子束，基于这一核数据测量平台，中国原子能科学研究院核数据重点实验室建成了国内首套γ全吸收型BaF2探测装置(gamma total absorption facility, GTAF)[5-6]，用于在线测量keV能区中子俘获反应截面，其中GTAF装置对γ射线的探测效率是非常重要的参数。本文通过对单个BaF2探测器模块能谱的测量数据与模拟结果进行比较，检验模拟方法的可行性和准确性。使用模拟程序计算得到GTAF装置对不同能量γ射线的探测效率曲线，并运用对137Cs和60Co源的测量结果验证探测效率曲线的可靠性，以满足中子俘获反应截面在线测量的实验要求。

1 测量原理

中子俘获反应原理是入射中子被靶核俘获后生成复合核，随即出射瞬发级联γ射线由高激发态退激到基态。如图1a所示，通过不同退激路径出射的γ射线能量不同，但每次中子俘获事件出射的级联γ射线的能量加和等于复合核的激发能，也就等于生成复合核的中子结合能与入射中子的动能之和。γ全吸收型BaF2探测装置(GTAF)装置是由40个BaF2探测器模块组成的全吸收型探测器阵列，几乎覆盖了4π立体角，因此对γ射线有高探测效率，可得到瞬发级联γ射线的加和能谱，在扣除本底后，通过计算加和峰的计数率实现中子俘获反应截面的精确测量(图1b)。

a——中子俘获反应示意图；b——级联γ射线加和能谱

中子俘获反应截面的计算公式如下：

σn,γ(En)=(S(En)-B(En))/(Φn(En)·N·ε)

(1)

式中，σn,γ(En)是待测的中子俘获反应截面，barn，即10-24cm2；S(En)、B(En)是GTAF装置测量样品以及本底的计数率，s-1；Φn(En)是入射中子的注量率，s-1·cm-2；N是样品的核子数，ε是GTAF装置的探测效率。从公式(1)可以看出， GTAF装置的探测效率曲线是在线测量中子俘获反应截面的重要参数。

2 实验装置

2.1 GTAF装置

BaF2晶体具有时间分辨率高、中子灵敏度低、不潮解、易加工的优点，非常适合用于中子俘获反应截面的在线测量实验。如图2所示，两种形状的BaF2晶体(12块五棱和28块六棱)组成了一个内半径10 cm、外半径25 cm的球壳阵列，每块晶体与光电倍增管耦合后封装成独立的BaF2探测器模块(图3)，共同组成了GTAF装置[7]。在线实验时，样品放置于球壳中心，俘获中子后出射的级联γ射线被BaF2探测器模块探测到，从而记录为中子俘获事件。每个BaF2探测器模块对应样品具有几乎相同的立体角，空出中子束流的出入口位置，装置共覆盖了95.2%的立体角。

图2 GTAF的BaF2晶体尺寸

图3 BaF2探测器模块

2.2 CSNS反角白光中子源

CSNS反角白光中子源具体布局如图4所示。脉冲质子束流进入散裂靶发生散裂反应，沿着质子入射方向的反角引出宽能区的脉冲中子束，经过偏转磁铁去掉中子束流中的带电粒子，脉冲中子束穿过中子开关和准直器1#进入实验厅1，再穿过准直器2#进入实验厅2，最后进入中子捕集器。反角白光中子源的参数是：质子束流能量1.6 GeV，频率25 Hz，打靶束流功率100 kW，中子注量率为7.03×106n/(s·cm2)，中子能量(即中子动量)范围从eV到几百MeV[8]，每个中子脉冲可以运行在单束团或双束团模式，每个束团的半高宽约为50 ns，双束团模式下，两个束团的间距为410 ns。

图4 CSNS反角白光中子源实验终端

GTAF装置(图5)位于实验厅2，发生俘获反应的入射中子能量En存在如下关系：

图5 GTAF装置照片

En=(72.297 7L/Tn)2

(2)

式中，En为发生俘获反应的入射中子能量，MeV；L为样品处中子飞行距离，为75.9 m；Tn为中子飞行时间，ns。根据公式(2)可以把飞行时间转换为入射中子能量，其中入射中子的能量分辨率由中子脉冲宽度和中子慢化长度引起的飞行距离偏差决定。

实验厅2不同能量中子的时间分辨率和能量分辨率(75.9 m)列于表1，在实验关注的热中子至10 keV能区，中子的能量分辨率<1%，适合中子俘获反应截面的高精度测量。通过设置不同孔径的中子开关和两个准直器，反角白光中子源可以在实验厅2提供φ=30、60 mm两种圆形束斑和90 mm×90 mm的方形束斑[9]，考虑到GTAF装置预留的中子束流出入口约为φ55 mm，因此在线实验选择束斑φ30 mm的中子束流。

表1 实验厅2不同能量中子的时间分辨率和能量分辨率(75.9 m)

3 GTAF装置探测效率的实验测量与模拟

3.1 BaF2探测器模块的信号波形

GTAF装置的数据获取系统[10]是采用FlashADC对全部40个BaF2探测器模块的信号进行全波形采集，采样率1 GHz，分辨率12 bit。波形采集设置的参数为：采样长度2 000 ns，前50 ns为基线，过阈触发的幅度阈值20 mV，脉宽阈值8 ns，对应γ射线的能量阈值约为50 keV，过阈点96 ns。BaF2探测器模块探测到的信号波形示于图6，其中γ射线是有效信号，它具有明显的快成分和慢成分；由于Ra和Ba是同族元素，在晶体加工的过程中无法将Ra元素去除干净，因此BaF2晶体自身包含天然放射性本底，主要是226Ra衰变链上的四种α粒子(在能谱中的能量范围是1.3～3.4 MeV)，它只有慢成分，几乎没有快成分[11]。

利用这一波形特征可以区分α粒子与γ射线，定义单个波形信号的总成分为全采样长度2 000 ns脉冲幅度的积分值，得到脉冲幅度积分谱，快成分为过阈后20 ns脉冲幅度的积分值。在GTAF装置的球壳中心分别放置137Cs和60Co源，得到图7所示的二维谱，设定总成分在2.4～6.4 V(能量范围为1.3～ 3.4 MeV)，快成分/总成分在0.025～0.05区域内(红线圈出)的信号为α粒子，通过这种粒子鉴别的方法去除BaF2探测器模块的α粒子本底。

a——137Cs；b——60Co

3.2 能谱的模拟结果与实验测量

GTAF装置对γ射线具有良好的能量线性[12]，可把脉冲幅度积分谱转化为能谱，通过实验测量得到GTAF装置全部40个BaF2探测器模块对137Cs源(0.662 MeV)的能量分辨率为(20.2±2.4)%，对60Co源(1.17/1.33 MeV)的能量分辨率为(19.6±2.2)%，无法区分60Co源的两个全能峰，40块BaF2晶体来自不同批次的原材料，其α粒子本底的计数率为470～650 s-1。

利用上述测量得到的能量分辨率参数，使用MCNP(版本：4C)程序模拟计算了当137Cs和60Co源分别放置在球壳中心时，每个BaF2探测器模块得到的能谱。实验测量和模拟计算的阈值设为50 keV，使用放射源活度作为归一化标准，25号BaF2探测器模块能谱的比较结果示于图8。使用粒子鉴别、基线补偿、软件阈值设置、时间窗限定等一系列前期研究的波形处理方法[13]进行本底扣除，去除了90%以上的α粒子以及低能部分的一些电子学噪声。模拟结果与实验数据在γ射线全能峰的位置吻合的非常好，从而验证了模拟程序和模拟方法的可行性和准确性。在低能区域，由于电子学噪声和环境本底的影响，使得实验数据高于模拟结果，对于40个BaF2探测器模块低能部分的本底约占总计数的6.5%～8.4%。

a——137Cs；b——60Co

3.3 探测效率的模拟结果与实验测量

由于绝大多数核素的中子结合能都<9 MeV，则级联γ射线的加和能量<9 MeV，单条γ射线的最大能量也<9 MeV，而单个BaF2探测器模块的能量阈值为50 keV，因此模拟计算的γ射线能量范围选定在50 keV～9 MeV。假定在球壳中心放置不同能量的γ射线单能源，使用MCNP程序和GEANT4程序模拟计算GTAF装置对不同能量γ射线的探测效率，得到总探测效率曲线的模拟结果示于图9，两种模拟程序得到的总探测效率曲线差距在0.2%以内，可见GTAF装置对9 MeV以下γ射线的探测效率>85%。

图9 探测效率实验与模拟的比较

由于GTAF装置的能量分辨率不高，60Co源1.17 MeV、1.33 MeV的级联γ射线可以近似为2条1.25 MeV的单能γ射线，通过分别测量137Cs和60Co源在阈值(50 keV)以上的总计数，扣除本底后，结合放射源的活度，得到0.662 MeV、1.25 MeV两个能量点探测效率的实验数据。由于本底没有扣除干净，实验测得的总探测效率高于模拟结果，两者的差距接近0.5%，表明探测效率曲线可靠，可直接用于中子俘获反应截面的实验测量。

4 总结与展望

在CSNS反角白光中子源上建成的GTAF装置，通过对γ射线的全吸收，实现中子俘获反应截面数据的精确测量。本文通过模拟与实验相结合的方式，得到GTAF装置对γ射线的探测效率曲线，表明该装置对γ射线(50 keV～9 MeV)的探测效率达到了85%以上，与C6D6探测器相比，更适用于不稳定核素和低样品量核素的测量。

在线实验中，GTAF装置由于体积庞大，在中子场内本底的计数率很高，数据获取系统需要记录每个信号的波形、到达时刻、探测器编号、束流注量率监测等一系列信息，因此必须采用符合测量的方法降低本底，目前实现了单通道过阈触发和多重数触发两种条件。单通道过阈触发设置每个BaF2探测器模块的能量阈值为50 keV；多重数触发是指在符合时间窗内，如果有两个或以上的探测器模块都探测到信号则满足触发条件，因为中子俘获反应会出射多条级联γ射线，通过设置多重数触发会降低α粒子、电子学噪声等其他本底信号与γ射线偶然符合的概率，提高效应本底比。下一步计划增加两个触发条件：在获取系统的现场可编程逻辑门阵列(FPGA)中直接实现粒子鉴别去除α粒子本底，以降低在线实验传输和存储的数据量；大部分待测核素的中子结合能在6～9 MeV，因此通过设置加和能阈值来降低本底，即在符合时间窗内，所有探测器模块测到的信号能量相加大于加和阈才会被获取系统记录下来。

由于197Au的中子俘获反应截面是评价核数据文件(ENDF)推荐的标准截面，GTAF装置将会以197Au为标准样品，采用相对法测量一系列稳定指示剂核素的中子俘获反应截面数据，如169Tm、93Nb等。相对法测量能够有效降低中子注量率和探测效率引入的不确定度。通过实验数据与评价数据的比较，验证测量装置和实验方法的可靠性，为将来开展放射性核素如235U、238U、232Th、239Pu、241Am的中子俘获反应截面测量奠定基础，从而填补国内数据库的空白。同时，GTAF装置在瞬发γ射线角分布测量、裂变瞬发γ谱测量等方面也有重要的应用前景。