高氡背景对α放射性气溶胶监测仪响应的影响

陆小军 何林锋 孟令超 忻智炜 宋家斑 韩 刚 李小双

1（上海市计量测试技术研究院 上海201203）

2（上海工物高技术产业发展有限公司 上海200003）

α放射性核素结合在空气中微小颗粒物上形成的放射性气溶胶，通过呼吸系统及体表创口进入人体将造成内照射损害，尤其毒性大且半衰期相对较长的人工α 放射性核素气溶胶是铀矿采冶、核燃料加工、核电站及核医学等行业领域辐射安全防护重点监测的对象。

环境中由氡及其子体形成的天然α放射性气溶胶的存在，会严重干扰人工α 放射性核素气溶胶的监测。基于能谱分析，有多种扣除天然放射性α 气溶胶影响的方法，包括衰变法、能量甄别法、α/β比值法以及能谱拟合剥离法等［1-4］，基于上述方法国内外研发了多种放射性气溶胶监测仪产品，然而，受使用环境和峰形拟合函数的影响，目前大多数α 放射性气溶胶监测仪并未能完全扣除天然α放射性气溶胶的影响。为此，有必要通过实验方法探求不同的氡背景条件对α 放射性气溶胶监测仪的响应性能的影响。

本实验以基于混合广义Pareto 函数［5］的某型α放射性气溶胶监测仪为实验对象，自行研制239Pu 核素滤膜参考源作为测量标准，利用标准氡室提供不同体积活度的氡背景条件，实验测试该型α 放射性气溶胶监测仪在不同氡背景条件下对239Pu核素滤膜参考源的响应及其变化。

1 主要参数

1.1 仪器的响应

响应是放射性气溶胶监测仪最重要的计量性能参数。以往对于α 放射性气溶胶监测仪，通常采用标准电镀源进行静态或动态测量模式下的仪器响应测试［6-8］，但在实际工作中α 放射性气溶胶监测仪采用滤膜进行采样测量，源于在采样介质，天然α放射性气溶胶在滤膜上的空间分布上存在差异，用电镀源测试不能准确反映天然α放射性气溶胶对响应结果的干扰。为此，用239Pu 核素标准溶液制备气溶胶滤膜参考源，用以作α 放射性气溶胶监测仪响应的实验测试。

考虑到α放射性气溶胶监测结果往往受气溶胶粒径、采样时间、空气质量等因素的影响［9］，α放射性气溶胶监测仪器响应性能评价不宜采用活度响应，因此，本实验采用表面发射率响应来定量评价该型α放射性气溶胶监测仪的响应及其非线性。

表面发射率响应计算公式如下：

式中：Ri为仪器对第i个参考源的表面发射率响应；ni为仪器对第i个参考源的计数率，s-1；nb为仪器的本底计数率，s-1；qi为第i个参考源的表面发射率，min-1。

响应的非线性按式（2）计算：

式中：R为仪器对n个参考源表面发射率响应的平均值。将|Li|max取作该仪器的非线性。

1.2 最低判断限

判断限是评估放射性气溶胶连续监测仪性能的一个关键指标，当监测样品的计数高于判断限时，可以在一定程度上判定存在人工放射性，但若计数低于这个指标，并不能判定样品中不存在人工放射性，也有可能是仪器监测能力不足而无法作出正确判断［10］。本实验采用天然本底检测法进行最低判断限［10-12］的计算，k取2（置信水平95%），如下：

其中：

2 实验器材

2.1 某型α放射性气溶胶监测仪

该型α 放射性气溶胶监测仪搭配堪培拉CAM450AM 型钝化注入平面硅（Passivated Implanted Planar Silicon，PIPS）探测器，探头面积450 mm2，测量范围为1×10-2~1×106Bq·m-3，取样流量可在0~50 L·min-1范围内设置，具有连续和精确两种测量模式。在连续测量模式，仪器同时进行采样、测量，结果更新时间快。在精确测量模式，仪器采样结束后会对测量腔室抽真空，当腔室内压力达到0.01 MPa 时，开始进行能谱测量，测量周期相对较长。两种模式在进行氡背景干扰扣除算法方面无明显区别，均基于混合广义Pareto 函数的能谱扣除方法［6］。

2.2 标准氡室

不同体积活度的氡背景由华东最高社会公用计量标准“测氡仪检定装置”提供，见图1。量值范围370~20 000 Bq·m-3，相对扩展不确定度Urel=4.0%~5.8%（k=2），可实现目标氡体积活度的自动调控。考虑到气溶胶监测仪采样流量较大，实验时氡体积活度分别设置为3~4 kBq·m-3、10~11 kBq·m-3（以下简写为氡背景条件2、3）。

图1 标准氡室Fig.1 Photographic of standard radon chamber

2.3 气溶胶滤膜参考源

2.3.1 参考源滤膜的选择

基质材料的差异将决定气溶胶采集时的过滤效率，为保证测量对象的一致性，本实验选用该型放射性气溶胶监测仪配套的滤膜材料（FSLW型疏水膜，过滤效率4 μm粒子99.9%）作为制备参考源的基材。

2.3.2 滤膜参考源的制备

用239Pu 标准溶液配制不同比活度的239Pu 核素溶液，利用高精度滴定装置分布均匀地滴在滤膜表面，在环境温度（20±5）℃、相对湿度≤60%的条件下缓慢蒸干后，滤膜背部安装骨架，周边覆滤膜和骨架固定。自制的239Pu 核素系列滤膜参考源如图2所示。

图2 高精度滴定装置(a)及239Pu滤膜参考源(b)Fig.2 Photographic of high-precision titration device(a)and239Pu filter membrane reference source(b)

2.3.3 滤膜参考源的定值

制备的滤膜参考源的量值由2πα、2πβ表面发射率标准装置测定，该装置α 粒子表面发射率测量范围为102~106min-1，相对扩展不确定度为Urel=2.5%，k=2。239Pu滤膜参考源的表面发射率见表1。

表1 239Pu滤膜参考源信息Table 1 239Pu filter membrane reference source information

3 实验方法及结果分析

3.1 高氡背景对仪器表面发射率响应的影响

该型α放射性气溶胶监测仪的能谱分区见图3。由于本文所提氡背景为222Rn 环境，故理论上ROI1区计数应为0。根据其算法，此时ROI2 区的计数均由214Po 产生，通过构建混合广义的Pareto 能谱拟合函数，可拟合214Po 的能谱，进而得到其在ROI2、ROI3 和ROI4 区产生的计数。同理，可利用扣除214Po 贡献后的ROI3 区计数，拟合得到其在ROI4区产生的干扰计数，扣除干扰计数后ROI4区的剩余计数即全部由239Pu 人工核素在测量时间内衰变产生。实际上，ROI4区的计数大小不仅与氡背景体积活度、滤膜上239Pu含量有关，还与测量腔室内的真空度密切相关。

图3 α放射性气溶胶监测仪α能谱分区图Fig.3 Division of α spectral measured by α radioactive aerosol monitor

为此，实验时仪器采样流量设置为50 L·min-1（通用流量3 m3·h-1），测量周期设置为60 min（连续模式：采样时间0 min，测量时间60 min；精确模式：采样时间30 min，测量时间30 min），分别在连续测量和精确测量模式下，测定仪器在氡背景1、2、3 条件下，对239Pu滤膜源的表面发射率响应及其非线性，偏差表示仪器在氡背景2 和3 影响时的表面发射率响应与氡背景1下的响应的偏离，结果见表2。

表2 两种测量模式下仪器在不同氡背景下的响应情况Table 2 The response of the instrument under different radon backgrounds in the two measurement modes

表2显示，该型α放射性气溶胶监测仪在室内本底条件下，对239Pu 滤膜系列参考源表面发射率响应的非线性均在±15%内；在高氡背景下，α 放射性气溶胶监测仪的表面发射率响应均会大于本底条件下的结果，精确模式下偏差在15%以内，连续模式下偏差则超过20%，验证了精确模式下测量结果精度更高。此外，由于相同测量周期（60 min）内，精确模式的采样时间小于连续模式，使其在ROI4区产生的计数少于连续模式，故使得精确模式下的表面发射率响应小于连续模式。

该型α放射性气溶胶监测仪对各滤膜参考源的响应结果见图3。

由图4可见，在两种测量模式下，仪器对1#滤膜源的表面发射率响应随着氡背景体积活度的增大而逐渐增大，而对3#滤膜源的活度响应随着氡体积活度的增大而呈现稳定，说明氡背景的存在会使该型α放射性气溶胶监测仪的表面发射率响应随着采样环境中氡体积活度而增大，但随着采样环境中239Pu浓度的升高，表面发射率响应受氡体积活度的影响会逐渐减小，当239Pu 的表面发射率大于104min-1·2πSr 时，表面发射率响应的偏差已小于5.3%（精确模式下仅2.9%）。

3.2 最低判断限

α气溶胶监测仪的最低判断限根据天然本底检测法计算［9］。该方法要求将放射性气溶胶监测仪置于无人工α 核素存在的环境中进行连续监测，通过设置仪器的采样时间、采样流量、测量模式等参数，计算得到特定条件下仪器的最低判断限。但由于使用环境中天然本底并不相同，尤其是氡钍气体的存在将有可能在α放射性气溶胶监测仪人工核素能区产生计数，从而影响测量结果，造成环境中存在人工放射性核素污染的误判。为验证该型α气溶胶监测仪对天然本底及氡及子体的剔除和甄别能力，在连续测量模式下，将仪器流量设置为50 L·min-1（采样通用流量3 m3·h-1），采样测量时间分别设置为5 min、20 min、30 min、60 min，分别放置在3 种氡背景条件下进行了测量，结果见图4和表3。

表3 α气溶胶监测仪监测结果Table 3 Alpha radioactive aerosol monitor monitoring results

图4 连续模式(a)和精确模式(b)下α放射性气溶胶监测仪在不同氡背景下的响应Fig.4 Responses of α radioactive aerosol monitors under different radon backgrounds in continuous mode(a)and accurate mode(b)

由表3 和图5 可以看出，无高氡背景时，当测量时间大于5 min后，该仪器对人工α核素的监测结果均近似等于0；当采样环境中存下高氡背景时，监测结果的平均值就会随着连续测量而逐渐减小；而当单次测量时长小于60 min 时，单次监测结果会随着测量次数的增加呈现增长或递减的趋势，这主要是基于其内部算法和构造函数模型的因素，根据参考文献［6］，该型α放射性气溶胶监测仪是基于有限混合模型和广义Pareto 函数的能谱计数求解方法，通过构造α 能谱拖尾峰形函数，利用所有天然道和人工道的能谱数据进行拟合计算，从而使得所有核素的贡献均为正，以有效避免负值监测结果的问题。从图5 也可看出，当测量时间大于5 min 后，监测结果就未出现负值。经过数据处理，计算得到该仪器在三种氡背景下单次测量60 min，连续测量24 h 的最低探测限分别为0.000 81 Bq·m-3、0.024 Bq·m-3、0.024 Bq·m-3。综上所述，该型号的α放射性气溶胶监测仪使用时应尽可能将单次测量时间设置大于60 min。存在较高的氡背景时，应使连续采样测量大于24 h。

图5 不同测量周期和氡背景下α放射性气溶胶监测仪测得值(a)5 min，(b)20 min，(c)30 min，(d)60 minFig.5 Measured values under different measurement periods and radon backgrounds of the α radioactive aerosol monitor(a)5 min,(b)20 min,(c)30 min,(d)60 min

4 结语

通过制备系列α 放射性滤膜参考源对某型α 放射性气溶胶监测仪进行了高氡背景下的响应和最低判断限的测试评估，结果表明：1）该型α放射性气溶胶监测仪的表面发射率响应随着采样环境中氡背景的增高而增大，但随着采样环境中人工α 监测对象239Pu 浓度的升高，表面发射率响应受氡背景的影响会逐渐减小，当239Pu 的表面发射率大于104min-1·2πSr 时，响应的偏差已小于5.3%（精确模式下仅2.9%）；2）该型号α放射性气溶胶监测仪使用时应尽可能将单次测量时间设置大于60 min，当使用环境中存在较高的氡背景时，应连续采样测量24 h以上。

本工作可应用于新型α放射性气溶胶监测仪的算法及模型的验证，以及基于有限混合模型和广义Pareto 函数开发的α 放射性气溶胶监测仪的性能测试。

作者贡献声明陆小军：完成了实验方案设计、数据分析并撰写了论文；何林锋：提供滤膜参考源制备方案；孟令超：提供设备并解析能谱数据；忻智炜：进行了实验测试并提供基金资助；宋家斑：参与响应实验测试；韩刚：参与制备了滤膜参考源；李小双：参与判断限的实验测试。