茶树铅的吸收积累特征与茶园铅污染防控

吴林土 ,高娜 ,朱有为 ,徐火忠 ,洪海清 ,邓美华∗

(1.松阳县农业农村局,浙江 松阳 323400;2.浙江省农业科学院农产品质量安全与营养研究所 农产品质量安全危害因子与风险防控国家重点实验室,浙江 杭州 310021;3.浙江省耕地质量与肥料管理总站,浙江 杭州 310020)

古人云 “柴米油盐酱醋茶”,茶被视为普通百姓开门七件事中的一件,可见茶叶在中国居民日常生活中占据着不可或缺的重要地位[1]。据统计,中国茶叶生产面积占全球54%,其茶叶产量占全球的41%[2]。随着工矿业的迅猛发展,大量的铅通过 “三废”、肥料投入、汽车尾气等形式排放到了农田系统[3-4]。有研究[5-6]表明,茶园土壤铅含量有上升的趋势,部分茶叶中铅含量远远超过了我国无公害茶园土壤铅含量标准 (NY/T 853—2004)(250 mg·kg-1)。据Han 等[7]1999—2001 年在全国范围内采集的1 225 个茶叶样品测试结果显示,其铅浓度最高达97.9 mg·kg-1,平均含量高达2.7 mg·kg-1,远远超过了我国茶叶铅含量标准(GB 2762—2017) (5.0 mg·kg-1),几乎接近欧盟标准 (3.0 mg·kg-1)。尽管茶叶泡水喝时,铅的浸出率比较低,但是由于当前茶叶还常常被做成茶粉,以 “抹茶” 的形式直接吃掉。而进入人体的铅是一种高蓄积性、多亲和性的生理和神经有毒元素,几乎会对人体所有重要器官产生毒害作用[8]。可见,茶叶铅污染对我国人民身体健康构成了严重威胁。

明确铅在 “土壤-茶树” 系统中迁移转化规律对茶叶铅污染防控具有重要意义。有关茶叶铅污染研究,当前主要集中在两个方面:第一,茶园土壤或者茶叶铅含量调查,以及通过多种指标的测定进行铅污染程度分类和溯源分析[9-11]。郭雅玲等[5]对福建省150 个茶园进行土壤重金属检测,发现70%的茶园土壤铅含量超过有机茶园限量标准 (NY 5199—2002) (50 mg·kg-1)。周国兰等[12]对贵州风冈县14 个乡镇的宜茶土壤重金属含量进行污染调查与评价。章剑扬等[13]对浙江省十大名茶重金属含量进行了检测分析。李杨等[14]对福建4 类主要茶叶重金属含量进行了污染评价。第二,通过点对点土壤铅含量和茶树茎叶铅含量测定,分析茶叶铅富集系数以及茎叶铅迁移特征。刘声传等[15]对云南省11 个大叶茶种群茎叶铅含量和铅富集系数进行了比较分析。佘新松等[16]对安茶产区典型茶园土壤、茶树新叶、老叶铅含量进行检测,分析了茶树新、老叶间铅含量分配和变化趋势。现有大部分研究主要针对某些部位或者某些特殊铅胁迫条件下茶树生长与分配影响,然而有关铅在 “土壤—茶树” 系统中侧根、主根、主茎、侧茎、老叶、新叶中的迁移转化的规律仍然缺乏系统研究。

基于以上情况,本研究将通过大量文献综述,收集点对点的 “土壤—茶树” 铅含量以及铅污染对茶树生长形态影响数据,构建相关数据集,探索铅在 “土壤—茶树侧根—主根—主茎—侧茎—老叶—新叶” 系统中迁移转化规律和铅污染对茶树生长的影响,希望为茶树铅污染防控和茶叶安全生产提供基础理论。

1 材料与方法

本文利用中国知网 (CNKI) 和Science Direct数据库,通过设定 “茶叶” “茶树” “茶园” “铅”“重金属” 等关键词,进行相关文献检索,时间跨度为2000 年1 月1 日至2021 年6 月20 日,文献类型为研究论文、综述、学位论文,利用该文献数据构建点对点 “土壤—茶树” 相关数据集。最终搜索到自然土壤研究文献167 篇,土壤添加铅胁迫研究文献31 篇,水培铅胁迫研究文献16 篇。相关数据采用Sigmastat 3.5 软件进行统计分析和作图。

2 结果与分析

2.1 各地区茶叶铅含量与富集系数差异

图1 展示了我国各地区茶叶嫩叶部分铅含量和茶叶铅富集系数,各地区茶叶铅含量及其富集系数变化范围较大,其空间差异也较大。其中茶叶铅含量在0.01～7.02 mg·kg-1,平均铅含量为1.51 mg·kg-1。仅少数地方茶叶铅含量有超国标 (5.0 mg·kg-1) 现象,但安徽、福建、贵州、云南茶叶铅含量相对较高,这4 个地区均有不少茶叶铅含量超过了欧盟标准 (3 mg·kg-1)。该结果与中国农业科学院茶叶研究所通过对20 个省市茶叶调查的结果基本一致,即均发现安徽茶叶样品铅含量相对较高[7]。可见,如果茶叶出口欧盟,部分产区茶叶可能仍然会受到铅含量不达标的影响。

图1 各地区茶叶铅含量与富集系数差异

茶叶铅富集系数地区差异与茶叶铅含量差异明显不同,最高茶叶铅富集系数高达14%。贵州、云南茶叶铅富集系数普遍偏高,其次是浙江、福建、湖南,而安徽和江西铅富集系数则较低。而安徽茶叶铅含量相对很高,其富集系数则相反,出现了如此低的富集系数,这可能是由于安徽茶园土壤铅含量较高引起的。但是,当前数据非常有限,相较于茶树生产系统土壤或者茶叶铅污染普查,点对点即 “土壤—作物” 铅浓度变化数据相对较少,仅检索到了安徽、福建、广西、贵州、湖南、江西、云南、浙江几个省的数据,其他省份没有找到可供参考的数据。因此,在缺乏全国范围参考数据的前提下,现有研究结果仍然有一定的局限性。

2.2 不同铅胁迫对茶树铅的迁移转化影响

图2 展示了茶树铅在不同铅胁迫条件下的迁移转化规律。首先,在自然土壤铅污染状态下,茶园土壤铅浓度变化为1.22～283.8 mg·kg-1,平均为33.48 mg·kg-1(图2 中F)。茶树各部位 (新叶、老叶、主茎、主根、侧根) 铅含量随着土壤铅含量的提高呈上升趋势,其中侧根铅含量远远高于其他部位,并以侧根、主茎、主根、老叶、新叶的次序呈下降趋势 (图2 中F、C)。各部位铅含量表现为新叶铅含量为0.01～7.02 mg·kg-1,平均为1.60 mg·kg-1;老叶铅含量则高于新叶,变化为0.22～9.03 mg·kg-1,平均为4.06 mg·kg-1;主茎铅含量平均为13.56 mg·kg-1,变化为1.43～30.92 mg·kg-1;主根铅含量稍低于主茎,平均铅含量仅为9.78 mg·kg-1,变化为4.42～ 30.32 mg·kg-1;而铅含量最高的侧根平均值达24.27 mg·kg-1,变化为4.75～102.73 mg·kg-1。该统计略高于Li 等[17]2019 年5 月对来自中国东南部地区45 个茶园225 个样品的分析结果,土壤、根系、老叶、新叶铅含量分别为8.65～106、0.79～66.4、0.63～ 12.2、0.07～ 1.84 mg·kg-1。但 是,Wen等[18]对南京地区的74 个点对点茶叶—土壤调查发现,其茶叶和土壤铅含量变幅分别为1.82～8.71、13.58～ 213.45 mg·kg-1,部 分茶叶铅含量高于国标 (5.0 mg·kg-1)。由于土壤铅含量空间差异较大,而且茶叶铅含量随季节变化较大,一般春茶比夏茶和秋茶铅含量高[19]。因此,采集地点、采样时间等因素可能导致了各研究结果不一致。

图2 不同铅胁迫条件下茶树各部位铅含量与富集系数

在自然土壤铅污染条件下,茶树各部位铅富集系数变化与各部位铅含量差异表现趋势相近 (图2中A),即以侧根、主茎、主根、老叶、新叶的次序下降。其中,新叶富集系数显著低于其他部位,仅1%～24%,平均为5.55%。而老叶为14.69%(3%～ 31%),主茎为24.67% (2.6%～ 44.7%),主根为15% (3.8%～ 25.4%),侧根高达88.9%(26.1%～208.8%)。可见,侧根表现出了较高的铅富集能力,其铅含量甚至是土壤的2 倍。

图2 中G、D、B 显示了土壤添加铅胁迫条件下茶树铅在新叶、老叶、嫩茎、主茎、主根和侧根之间的迁移转化。首先,各部位铅含量均随土壤铅含量的升高而升高,浓度最高的是侧根,其变化范围为11.66～9 212.0 mg·kg-1,平均值高达1 460 mg·kg-1;其次是主根,最高含量为360.0 mg·kg-1,平均为93.21 mg·kg-1。其中主茎和主根样品土壤最高铅含量仅为509.31 mg·kg-1,其他部位在土壤铅含量为1 531.2 mg·kg-1时均有样品,尽管这样,主根和主茎铅含量仍然较高。侧根相应的富集系数为306.8% (90.91%～615.9%)、主根为49.24% (15.74%～ 76.18%)、主茎为10.42%(3.63%～ 38.45%)、侧茎为 9.04% (0.86%～39.58%)、老叶为3.76% (1.36%～10.43%)、新叶为2.80% (0.23%～14.61%)。

图2 中H、E 展示了水培铅含量 (0～ 600 mg·L-1) 条件下茶树叶片、嫩茎、主茎、主根、侧根铅富集规律,其变化趋势和自然状态以及土培状态下的铅含量变化趋势一致,即叶片含量最低,平均仅为53.26 (7.46～229.35) mg·kg-1,依次升高为:嫩茎415.20 (12.55～ 1 347.00) mg·kg-1、主茎4 059.30 (23.64～ 14 033.30) mg·kg-1、主根44 913.70 (52.24～87 500.00) mg·kg-1、侧根为93 082.60 (170.60～165 666.00) mg·kg-1。在水培条件下,各部位铅含量可明显高于土壤条件。这一现象说明,在一定条件下,茶树吸收铅的潜力较大。

无论是在自然土壤铅污染条件下,还是加铅土培和水培试验中,茶树铅含量的分布均为侧根>主根>主茎>侧茎>老叶>新叶,与胡留杰等[9]总结西南地区茶树铅含量分布结果 “根>茎>新叶>老叶”有所不同。大多数地方茶树均表现出新叶铅含量最低,但离马路或者工矿厂较近的地区,由于大气铅沉降量较高,可能会引起新叶铅含量较高,甚至高于老叶中铅的含量[20-21]。麻万诸等[22]对浙江省典型茶园系统重金属平衡分析显示,铅的主要污染源是大气沉降,浙江省茶园平均每年输入铅约为40 g·hm-2。因此,茶园生产应避开公路、工矿等铅沉降量较高的区域。另外,本研究中侧根表现出了显著的铅富集效应,其中铅含量明显高于土壤铅含量,这一结果和石元值等[21-26]的研究结果一致。同样,徐劼等[23]水培研究中茶树根有强大的铅富集能力。总体来看,铅在茶树中的富集能力表现为根>枝>叶,这与李晓林等研究[20-22]结果一致,而且新叶中铅含量最低。

铅的转运系数也表现为新叶<老叶<侧茎<主茎。调研结果显示,新叶最低,仅0.31% (0.10%～0.42%);老叶较高,其值为0.63% (0.26%～1.23%);其次是侧茎1.10% (0.11%～2.78%);最高的则是主茎1.98% (0.14%～3.62%)。

2.3 不同铅胁迫对茶树生长的影响

土壤铅污染会对茶树生长产生影响,如图3 所示,土壤铅在较低含量情况下,茶树生长不受影响,即土壤铅含量低于200 mg·kg-1时,茶树主干粗、一级侧枝粗、株高、秋梢长、1 芽2 叶长、夏茶生物量均受铅的影响较小,其生长率基本在1左右。当土壤铅含量高于200 mg·kg-1时,各指标生长率均低于1,并随土壤铅含量升高显著下降。该临界土壤含量 (200 mg·kg-1) 低于我国无公害茶园土壤铅含量标准 (NY/T 853—2004)(250 mg·kg-1)。同样,石元值[21]通过加铅发现,当土壤铅含量在40～100 mg·kg-1时,茶树百芽重、老叶重、吸收根重、主根重、茎重没有下降。夏国强等[27]也发现,当铅含量低于200 mg·kg-1时,春茶和夏茶都能正常生长,当高于该含量时夏茶生物量明显下降,发芽逐渐减少,叶片出现发黄甚至失绿现象。

图3 铅胁迫对茶树生长的影响

而水培条件下,当铅含量为100 mg·L-1时,100 d 茶苗成活率均仅0.8 (图3)。当铅含量升高至120～600 mg·L-1时,30 株1 芽3 叶数量、质量、长度一级新梢个数和100 d 茶苗成活率均严重受到影响,与非铅污染水培相比,几乎所有指标都呈下降趋势,其生长率均低于1,并随溶液铅含量的升高呈明显下降的趋势。徐劼等[23]发现,茶苗在铅含量为40～80 mg·L-1的条件下水培60 d 后,受试的2 种茶苗根系生长明显受到抑制,甚至出现黑化、褐化现象。因此,在水培状态下茶树生长很容易受到铅的影响。

2.4 茶叶铅污染防控

茶叶铅吸收受土壤质地、有机质含量、土壤可交换态铅含量、土壤pH 等很多因素的影响[17,19]。由于本调查点对点数据有限,仅发现茶树嫩叶铅浓度和土壤pH 呈显著负相关,即pH 越低,茶树铅富集能力就越高 (图4),这可能与土壤有效铅含量有关。陈玉真等[10]对福建8 个代表性茶园调查,发现茶树新叶、老叶、主根各组织铅含量与土壤pH 呈显著负相关。Han 等[28-29]发现,土壤pH 和茶叶铅含量呈显著负相关。Jin 等[30]发现,土壤酸化促进了土壤有效铅的增加,从而增加了茶叶铅的富集。可见土壤pH 值降低将加剧铅污染农田茶叶铅的富集,而在茶树种植系统中,随着茶树种植年限的增加,土壤酸化往往会越来越严重,pH 也因此而下降。周俊[31]在研究茶园土壤酸化对铅在土壤-茶树系统中的行为时也发现,叶片铅含量随着茶树树龄的增加呈增加趋势。因此,在铅污染农田,茶叶铅富集会随茶树种植年限的增加而增加。

图4 土壤pH 对茶新叶铅含量的影响及茶树种植年龄对土壤pH 的影响

在铅污染茶园防控方面,可以围绕提高土壤pH,施入石灰、生物炭等相关有机、无机物料来降低茶叶铅富集[17]。Han 等[28]发现,茶园施用石灰可以降低茶树须根、茎、新叶铅含量,尤其在施用石灰2～3 a 后效果更明显。Yan 等[32]报道了无论施入竹子生物炭还是水稻秸秆生物炭,都可以有效提高土壤pH。Yang 等[33]也发现,加入生物炭和生物炭基肥料比施入化肥更能提高茶园土壤pH和茶叶生产量。Xie 等[34]研究发现,茶园施用油菜饼可以增加土壤pH。但是,长期施入尿素将导致土壤pH 降低,并且随着施用量的增加土壤酸化也随之加剧[35]。

3 小结与讨论

综上所述,茶树生长严重受到土壤铅污染的影响,尤其是土壤铅含量高于200 mg·kg-1时。当水培铅含量为100 mg·L-1时,茶苗的成活率仅0.8。在自然土状态下、土壤人为加铅或者水培铅胁迫下,在茶树各部位铅含量均随铅含量的增加而增加,其富集效应以新叶、老叶、侧茎、主茎、主根、侧根的顺序递增。其中,侧根表现出了非常高的铅富集能力,其含量甚至远远高于土壤铅的含量,在自然状态下,侧根铅富集系数达到了88.9% (26.1%～208.8%);在土培加铅胁迫条件下富集系数则高达306.8% (90.9%～ 615.9%)。除了侧根,其他部位铅富集系数均低于1,新叶、老叶、侧茎、主茎、主根的最高富集系数分别为24%、31%、39.5%、44.7%、76.2%。当土壤铅含量在0～1 531 mg·kg-1时,茶树新叶铅含量最高为7.02 mg·kg-1。但是,铅含量为100～600 mg·L-1的水培条件下,茶树新叶铅含量可以达到229.35 mg·kg-1。可见,在适当条件下,新叶中铅的含量可能随土壤铅含量的升高而达到很高。由于现在的茶叶还以 “抹茶” 的形式成为直接 “吃茶”,抹茶中更应该避免使用铅含量高的茶叶。现有调查研究发现,我国安徽、福建、贵州、云南茶叶铅含量相对较高,均有样品超过欧盟铅含量标准,其出口贸易可能会受到铅超标影响。而且,茶叶铅富集明显受到土壤pH 的影响,施用石灰、生物炭、菜籽油饼等降低土壤pH 的技术措施都可以缓解茶叶铅污染。由于茶园随着种植年限的增长,土壤酸化已成为普遍现象,因此,在种植年限较久的茶园,更应该注意防控茶叶铅污染。