1961—2020年郑州主城区大气自净能力变化特征分析

刘美 姬兴杰 田力 丁亚磊 左璇

(1.郑州大学化学学院，河南 郑州 450001； 2.河南省气象科学研究所，河南 郑州 450000； 3.河南省气象台，河南 郑州 450003； 4.郑州大学生态与环境学院，河南 郑州 450001； 5.河南省气候中心，河南 郑州 450003)

引言

随着中国城市化和工业化的快速发展，人们的生活水平得到了显著的改善。同时，社会发展进程的加快带来了各种大气环境问题。以燃煤为主的能源使用，汽车保有量的日益增多以及工业污染排放量的增加，不仅造成了严重的城市热岛效应，还带来了酸雨、光化学烟雾、PM2.5等严重的城市环境污染问题[1-3]。

为科学有效地解决大气污染问题，国内对大气自净能力的时空变化特征分析和大气环境承载力评估进行了大量的相关研究。大气环境承载力是指在某一时期，某一区域，在某种状态下环境对人类活动所排放大气污染物的最大可能负荷的支撑阈值[4]。大气环境容量是指一个区域在某种环境目标(如空气质量达标或酸沉降临界负荷)约束下的大气污染物允许的最大排放量[5]。在研究中，大多以大气环境容量作为大气环境承载力评估的定量化指标进行研究。目前使用较多的大气环境容量的核算方法有A值法[6]、A-P值法[7]或箱模型法、模拟法和线性规划法[8]等。国内外已有一大批学者对重污染天气过程、大气自净能力、空气污染与气象条件的关系进行了大量的研究。Moreira 等[9]和Sharan 等[10]研究发现,低风速和弱湍流使污染物极易在排放源附近累积，从而导致较高的污染风险。Arthur等[11]对纽约市高浓度PM2.5天气进行了分析，指出纽约在高温、高湿且风速较小的西南风环境下经常出现高浓度PM2.5。白雪等[11]、毛卓成等[13]、严晓瑜等[14]分别对锦州市和上海市和银川市空气质量变化与气象条件的关系进行了探讨，发现风速和降水是空气质量的主要影响因素。Han等[15]基于区域气候模型RegCM4研究表明，混合层高度、风速和降水对中国长三角和珠三角地区的大气环境承载力有重要影响。王振等[16]分析了常州市PM2.5以及气象因素的变化特征，并统计分析了气象因素对PM2.5浓度的影响表明，降水和风速与PM2.5浓度呈负相关，降水量越多，风速越大，PM2.5浓度越低。熊险平等[17]、郁珍艳等[18]、唐颖潇等[19]、张天宇等[20]、朱红蕊等[21]对各地区大气自净能力及其影响因素用不同方法进行了分析，并探讨了空气质量与大气自净能力的关系，发现大气自净能力较强时，空气质量趋好。

大量研究对郑州的大气污染进行了研究。杨旭等[22]分析了郑州市大气污染特征与气象要素之间的关系，发现大气污染程度与风速整体呈负相关，最大混合层厚度和稳定能量是表征郑州市大气污染气象条件(特别是冬季)的重要参数。韩艳等[23]利用SPSS相关分析和BP神经网络模型，分析郑州市供暖期间PM2.5、PM10的超标情况、日变化特征，探究气象要素对PM2.5和PM10的影响表明，2014—2016年供暖期郑州市PM2.5、PM10与日均气温相关性不显著，与日均风速呈显著负相关，与日均相对湿度呈显著正相关。郭蒙蒙等[24]分析了郑州市大气污染特征及气象条件对空气质量的影响表明，低风速、高湿度和降水少是造成大气污染严重的重要气象因素。王维思等[25]对郑州冬、春季重度污染期间气象影响因素进行研究发现，当整体温度偏低(3.2 ℃)、相对湿度较高(67%)、风速较弱(1.3 m·s-1)时有利于颗粒物二次生成，不利于污染物扩散。目前针对郑州市大气的研究主要集中在大气污染物的相关研究，郑州市属北温带大陆性季风气候，降雨少，风速小，尤其秋冬季节易出现静风和逆温现象，不利于污染物的迁移、扩散。然而对郑州市大气自净能力的研究较少，因此本文对郑州市大气自净能力及其影响因素进行研究，以郑州市主城区为研究对象，分析1961—2019年以来郑州市主城区大气自净能力的变化趋势以及混合层厚度、风速和降水对大气自净能力的影响，再结合2014—2018年的环境监测数据，深入探讨大气自净能力与PM2.5的联系，为郑州市主城区大气污染综合治理和空气污染防治提供参考。

1 资料与方法

1.1 资料来源

选用的郑州气象观测站1961—2020年每天14:00(北京时，下同)风速、总云量、低云量和逐日降水量，资料来自于河南省气象局，资料序列完整，已对数据准确性进行质量控制，可信度较高。郑州站位于113°39′ E、34°43′ N，海拔高度为110.4 m。

2014—2018年郑州市主城区NO2、SO2、PM2.5和AQI数据，选用岗李水库、供水公司、河医大、经开区管委、市监测站、四十七中、烟厂、银行学校及郑纺机9个国控点的日值数据，进行平均值计算得出。郑州气象站和9个郑州环境监测站均在城区(图1)，下垫面环境区别不大。

图1 郑州市气象站点和环境监测站点分布示意

按照中国气象局的相关标准，风速≤2.0 m·s-1为小风，0.3—3.3 m·s-1为软轻风[26]，除小风和软轻风，本文还选用风速≥2.5 m·s-1和≥5.5 m·s-1与其进行对比分析。24 h降雨量≥0.1 mm的日数为降水日数，≥10.0 mm的日数为中雨及以上日数[27]，同时将降雨量≥5 mm日数定义为有效降雨日数。本文中30 a气候均值是指1981—2010年30 a平均值。

1.2 大气自净能力指数计算方法

应用朱蓉等[28]的研究方法，既不考虑干沉降作用，也不考虑大气湍流扩散，在Cs为PM2.5达标浓度0.075 mg.m-3的约束条件下，大气自净能力指数为

(1)

式(1)中，ASI为大气自净能力指数，单位为t·(d·km2)-1；Wr为雨洗常数6×105；R为降水率，单位为mm·d-1；S为底面积；Cs为典型污染物的空气质量控制浓度，24 h的PM2.5二级标准值[29]为0.075 mg·m-3；VE为大气通风量，即

(2)

式(2)中，u(z)为大气边界层内风速，随着离地面高度的变化而变化，单位为m·s-1；H为混合层高度，单位为m，根据《制定地方大气污染物排放标准的技术方法》(GB/T 13201—91),由于气象站在夜间的云量观测资料有限，因此只用每天14:00的云量和地面风速计算太阳高度角，再查算出Pasquill大气稳定度等级，最终可计算出混合层高度，时间分辨率为1 d。

大气自净能力是指大气通风稀释及湿清除过程对大气污染物的清除能力。指数越大，大气清除污染物的能力越强；反之，大气清除污染物能力越弱。

2 结果分析

2.1 大气自净能力时间变化特征

2.1.1 季节和月变化

由图2可知，从季节均值来看，春季大气自净能力指数最高，为5.2 t·(d·km2)-1，秋季最低，为3.88 t·(d·km2)-1。从月份均值来看，大气自净能力指数以4月最高，为5.33 t·(d·km2)-1，10月最低，为3.8 t·(d·km2)-1，总体上来说，3—7月大气自净能力指数相对较高，8月至次年2月相对较低，说明郑州主城区在秋冬季大气自净能力较差，大气污染物清除能力差。

图2 1981—2010年(30 a气候均值)郑州市主城区大气自净能力指数季节(a)和月份(b)变化

2.1.2 年际变化

从图3a可知，郑州市年均大气自净能力指数1961—2020年整体呈持续减小趋势；其年均大气自净能力指数1969年最强，为6.85 t·(d·km2)-1，2020年最小，为3.06 t·(d·km2)-1。从线性变化趋势来看，年均大气自净能力指数在1961—2020年表现为显著减小(通过了0.01的显著性检验)；从多年均值变化来看，30 a气候均值为4.42 t·(d·km2)-1较近10 a气候平均值(2011—2020年)高1.04 t·(d·km2)-1。由图3b可知，大气自净能力指数逐年代变化为显著减小趋势，其中20世纪60年代均值为历年代最高，距平百分率为27.88%；21世纪10年代均值为最低，距平百分率为-27.62%。

图3 1961—2020年郑州市主城区大气自净能力指数逐年(a)和逐年代(b)变化

2.1.3 季节变化

由图4可知，郑州主城区春季和冬季大气自净能力指数的变化与年变化(图3a)基本一致，整体呈持续减小趋势，夏季和秋季有所不同，阶段性变化明显。如图4b所示，夏季大气自净能力变化，20世纪60年代初至70年代初；20世纪80年代末至21世纪初均为增强趋势，20世纪60年代初至80年代末，和21世纪初至21世纪10年代末均为减弱趋势。如图4c所示，秋季大气自净能力变化，20世纪70年代初之前表现为增强趋势，之后表现为减弱趋势。从线性变化趋势来看，1961—2020年，春季和冬季大气自净能力表现为线性显著减小(均通过了0.01的显著性检验)；从阶段性变化的线性趋势来看，1970—1990年和2005—2015年夏季大气自净能力均表现为显著减弱(均通过了0.01的显著性检验)；1970—2020年秋季大气自净能力与同期年均大气自净能力变化基本一致(通过了0.01的显著性检验)。

图4 1961—2020年郑州主城区春季(a)、夏季(b)、秋季(c)和冬季(d)年均大气自净能力指数变化

由图5可知，20世纪60年代后，春、秋和冬季大气自净能力持续减弱，21世纪10年代为历年代最低。夏季有所不同，20世纪60年代略高于70年代,年均值为历年代最高，其距平百分率为13.52%，然后开始减弱，21世纪00年代略高于90年代，21世纪10年代年均值为历年代最低，其距平百分率为-16.62%。

图5 1961—2020年郑州主城区春季、夏季、秋季和冬季大气自净能力指数逐年代距平变化

2.2 影响因子分析

2.2.1 混合层厚度

污染气象学定义混合层为大气边界层中湍流特征不连续界面以下湍流较充分发展的大气层。日间大气混合层可以近似为白天大气边界层，其高度就是大气边界层的高度。

从图6可以看出,1961—2020年郑州主城区混合层厚度阶段性变化明显，20世纪60年代初到80年代初及21世纪00年代中期之后均表现为下降趋势，20世纪80年代初至21世纪00年代中期表现为上升趋势，其中混合层厚度在1999年达到最高,为1039.52 m，在2020年达到历年最低,为870.17 m。1961—1980年混合层厚度的减少对同时期大气自净能力的下降有一定的影响，即大气更加稳定，大气自净能力减弱。1961—1980年混合层厚度与大气自净能力指数的相关系数为0.812(通过了0.01的显著性检验)。

图6 1961—2020年郑州主城区混合层厚度变化

2.2.2 风速

1961—2020年郑州主城区日平均风速≥2.5 m·s-1的日数(图7b)与大气自净能力(图3a)的变化趋势基本一致，均呈显著性下降趋势，相关系数为0.97，通过0.01显著性检验；但小风日数(图7a)与两者的变化趋势相反，相关系数分别为-0.97和-0.94。由图7c可知，1961—2000年日平均风速≥5.5 m·s-1的日数呈显著的下降趋势，通过0.01显著性检验，2000年后日平均风速≥5.5 m·s-1的日数较少，少数年份甚至没有。软轻风日数(图7d)与小风日数(图7a)变化趋势相似，相关系数为0.93。若小风和软轻风日数增多，日平均风速≥2.5 m·s-1的日数将减少，大气自净能力将减弱；反之，小风和软轻风日数减少，日平均风速≥2.5 m·s-1的日数将增多，大气自净能力将增强。

图7 1961—2020年郑州主城区小风日数(a)、日平均风速≥2.5 m·s-1(b)和≥5.5 m·s-1(c)的日数及软轻风日数(d)变化

2.2.3 降水

1961—2020年气候均值郑州市雨日为79.9 d，小雨(0.1—9.9 mm)和中雨以上降水日数(≥10 mm)分别为61.7 d和18.2 d(图8)，小雨和中雨以上降水日数分别占全年的77.2%和22.8%。1961—2020年郑州市年降水日数与年均大气自净能力指数显著相关，相关系数为0.25，通过了0.05显著性检验。

图8 1961—2020年郑州市主城区降水日数(a)、有效降水日数(b)和中雨以上日数(c)逐年变化

由图8可知，降水日数从20世纪60年代初期开始持续缓慢的下降过程，到了21世纪10年代中期降水日数转为增加的趋势，其中1964年降水日数达到最高为129 d，2013年降水日数最低为56 d。从中雨以上日数来看，年际变化不明显，其变化趋势与有效降水日数变化趋势相似，其中2013年以后与同期大气自净能力均有增加的趋势。表明2013年以后降水日数增多，尤其是偏强降水日数(中雨以上日数)的增多对同期大气自净能力的增加有一定的影响。

2.3 2014—2018 年大气自净能力与PM2.5的关系

由表1可知，郑州市空气质量优良天数在2014—2018年先降低再增加，其中2018年优良天数最多，为202 d，2015年优良天数最少，为135 d。主要污染物PM2.5年均浓度变化趋势为从2014年的88.1 μg·m-3增加至2015年的95.9 μg·m-3，再下降至2018年的62.9μg·m-3，与优良天数变化趋势相同，2015—2018年郑州主城区环境空气质量明显改善。2014—2018年郑州主城区月均大气自净能力指数与PM2.5月浓度变化见图9，由图9a可知，PM2.5月均浓度的峰值均出现在冬季，谷值均出现在夏季，大气自净能力与之相反。由图9b可知，郑州主城区逐月大气自净能力指数与PM2.5月均浓度在2014年1月至2018年12月呈显著负相关，相关系数为-0.60，通过了0.01的显著性检验。说明大气自净能力越强，PM2.5浓度越低，空气质量越好；大气自净能力越弱，PM2.5浓度越高，空气质量越差。

图9 2014—2018年郑州主城区月均大气自净能力指数与PM2.5月浓度变化(a)及相关关系(b)

表1 2014—2018年郑州市年均大气自净能力与PM2.5浓度、空气质量优良天数

除了PM2.5外，2015年后郑州市主城区其他大气污染物浓度均有显著降低，统计表明:2018年郑州市主城区大气中SO2浓度较2015年下降56.8%；NOx浓度较2015年下降18.2%，说明2015—2018年郑州市空气质量显著提升。

3 结论

(1)1961—2020年郑州主城区大气自净能力指数排序为春季最高、夏季次之、冬季第三、秋季最低，其中大气自净能力指数在3—7月相对较高，8月至次年2月相对较低，说明郑州主城区在秋冬季大气自净能力较弱，大气污染物不易扩散。

(2)郑州主城区年均大气自净能力整体呈持续减弱的趋势。春季和冬季大气自净能力变化与年变化趋势相同，20世纪70年代以前，秋季大气自净能力变化与年变化趋势相反，而夏季大气自净能力阶段性变化显著且与年变化有明显差异。

(3)分析混合层厚度、风速和降水对郑州主城区大气自净能力的影响表明，混合层厚度与大气自净能力在1961—1980年相关性较高，通过了0.01显著性检验；小风日数及软轻风日数与大气自净能力变化趋势相反，呈增加趋势。日平均风速≥2.5 m·s-1的日数与大气自净能力变化趋势相同，呈减少趋势，即小风日数及软轻风日数增多。日平均风速≥2.5 m·s-1的日数减少，大气水平扩散能力减弱，大气自净能力减弱；降水日数整体呈持续缓慢下降趋势，对大气自净能力的持续降低有一定程度的影响，2015年后降水日数略微增加，同时期大气自净能力的增强一定程度受到中雨及以上日数增加的影响。

(4)郑州市主城区 2014—2018年大气自净能力指数与PM2.5月浓度呈显著负相关。说明大气自净能力指数高时，对应地PM2.5浓度低，空气质量趋好，反之亦然。2015年后郑州市主城区大气污染物浓度明显下降，说明2015—2018年郑州市大气污染治理成效显著。