松阳茶园茶叶重金属健康风险评价

吴林土，徐火忠，吴东涛，李贵松，叶春福，叶正钱

(1.松阳县农业农村局，浙江 松阳 323400；2.丽水市土肥植保能源总站，浙江 丽水 323000；3.浙江农林大学 浙江省土壤污染生物修复重点实验室，浙江 杭州 311300)

随着工业化进程的加快，重金属污染已经成为全球不容小觑的环境问题之一。作为植物的非必须元素，当环境中重金属浓度超过一定阈值之后会对植物的生长造成伤害，进而通过食物链危害人类健康。茶叶是由茶树的叶子制成，是世界上最受欢迎的植物饮料之一[1]。饮茶有助于人体对微量元素的吸收，对人体起到营养、保健的作用[2]，但当茶叶中镉(Cd)、铅(Pb)、汞(Hg)、砷(As)、铬(Cr)含量超标时，不仅影响茶叶品质，更会危害人体健康[3-4]。调查分析茶叶中的重金属含量，进行单因子指数评价、内梅罗综合指数评价及茶叶健康风险评价，可为高品质茶叶的规模化种植提供参考。

已有许多学者开始研究全国各茶园中茶叶重金属含量与人体健康的关系。林承奇等[5]研究表明，安溪铁观音茶园中茶叶存在人体可耐受的致癌风险，重金属Pb、Cr的贡献率达99%。胡承成等[6]研究表明，黎平茶园中茶叶中的重金属平均个人年风险值依次为Cd>Cu>Cr>Pb。目前关于松阳茶园中茶叶重金属含量特征以及茶叶健康风险评价等研究空缺，因此，有必要开展松阳县茶叶重金属元素的含量调查，分析不同人群的饮茶健康风险，有效保障茶叶安全生产和饮用者健康。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

浙江省丽水市松阳县新兴镇下源口村地处十三都源流域沿线，背靠凤凰山，依山傍水，又衔江南公路，交通发达，辖下源口和项宅2个自然村。村里经济茶叶、茶苗为主商。现有茶园88 hm2(人均茶叶面积约0.1 hm2)。境内以平原为主，属亚热带季风气候，温暖湿润，四季分明，全年无霜期达240 d，土层深厚，森林覆盖率高达75%。雨量充沛，平均降水量1 700 mm，以3—6月为多雨季节，平均降水量816.8 mm；7—8月高温晴热，易出现伏旱；11月雨量最小，仅40～50 mm；年日照时数1 840 h。

1.2 样品采集与处理

根据松阳下源口村茶园地形地貌以及茶树分布情况，选取具有代表性的样点进行茶叶采样分析。于茶叶成熟期进行样品采集，于2021年4月采集大小相似的1芽2叶样品共50份。茶叶品种主要为龙井43、乌牛早、浙农139。将样品用去离子水清洗3遍，在60 ℃恒温干燥箱中烘至恒重(12 h)，用手提式高速粉碎机磨碎茶叶，过0.075 mm孔筛后做标记密封保存。

1.3 分析方法

茶叶中的Cd、Pb、As、Cr采用标准的HNO3-HCl4浸提消煮后，用二乙氨基二硫代甲酸银光度法测定As含量，用原子吸收分光光度法测定Cd、Pb、Cr含量；茶叶中的Hg采用V2O5-HNO3-H2SO4浸提消煮，KMnO4-盐酸羟胺冷原子吸收法测定[7]。

1.4 茶叶健康风险评价方法

茶叶中的重金属含量过高时，通过饮茶摄入会影响人体健康。采用以下健康风险评价：

其中，VEDI为估计每日摄入量(EDI)的值(mg·kg-1·d-1)；Ci为重金属元素i的测定浓度(mg·kg-1)；FIR为饮茶率(g·d-1)，取值为10 g·d-1[8]；VTR为使用热水浸泡茶叶时的茶叶转化率，参考之前的研究[9-13]，设定Cd、Pb、Hg、As、Cr的转化率分别为6.6%、19.8%、45.2%、16.2%、42.0%；WAB为人群平均体重，取成年男性、成年女性平均体重分别为70 kg和50 kg[14]，取儿童平均体重为32.7 kg[15]。

茶叶中的重金属元素致癌风险采用以下公式计算：

其中，VTHQ为致癌风险指数(THQ)的值，VTHQ的数值大于1时，饮茶对人体有致癌风险；VRfD为重金属的摄入量(mg·kg-1·d-1)，参考之前的研究[8-9,16-17]设定Cd、Pb、Hg、As、Cr的摄入量分别为1.0×10-3、3.6×10-3、2.0×10-4、3.1×10-4、1.5 mg·kg-1·d-1。

重金属综合危害指数(HI)表示综合饮茶健康风险，采用以下公式计算：

HI在数值上等于5种重金属THQ之和。HI<1时，饮用该茶叶不具有致癌风险。

1.5 茶叶重金属污染评价标准

按照茶叶重金属污染标准[18-20]，分别选取1.0、2.0、0.3、2.0和5.0 mg·kg-1作为无公害茶叶中Cd、Pb、Hg、As、Cr的限值。

1.6 数据处理

采用Excel 2016进行数据处理分析，并利用Arc GIS 10.2地理信息系统软件中的地统计模块Geostatisttical Analyst Tools数据探索工具集分析，采样点分布图与重金属反距离权重空间分布特征图的绘制采用Arc GIS 10.2完成。

2 结果与分析

2.1 茶叶重金属含量特征分析

由表1可知，茶叶中5种重金属元素含量较低，均未超过无公害茶叶重金属元素的限值标准。各重金属元素含量的平均值从高到低依次为Cr>Pb>As>Cd>Hg。Cd和Hg的变异系数较大，分别达到81.47%和143.12%，说明各采样点茶树的Cd、Hg含量具有较大的差异性。研究区茶园土壤中Cd背景值较高，但茶树中的Cd含量较少，说明茶树对Cd具有低吸收性。从重金属层面来看，该地区茶叶总体处于安全水平。

表1 松阳茶叶重金属含量特征

2.2 茶叶重金属空间分布

茶叶重金属空间分布如图1所示，茶园西部的茶叶中Cd含量较高，而东部的茶叶中Cd含量较低。茶叶中的Pb含量高低总体呈斑块状分布，茶园的中部以及东部的茶叶中的Pb含量略高于西部。茶叶中的Hg含量总体呈现出中间高，东西两侧低的分布。中间自北向南的带状分布中又包括若干个含量较高的斑块，茶叶中Hg含量的极大值分布在研究区东北部的斑块内。茶叶中的As含量高低总体也呈现斑块状的分布特征，但茶园北部的茶叶中的As含量略高于南部的茶叶。茶叶中的Cr整体呈现出中部以及东部略高于西部的分布，茶园的西北部，中部以及东部的茶叶中的Cr含量均呈现较高的分布。

图1 茶叶重金属的空间分布

2.3 茶叶健康风险评价

松阳研究区茶叶的饮茶健康风险评价如表2所示，成年男性、成年女性以及儿童通过饮用松阳茶叶的5种重金属估计日摄入量(EDI均值)从高到低依次均为Cr>Pb>As>Hg>Cd。松阳研究区茶叶的EDI值Cr最高，其次为Pb和As。Cr、As、Cd为化学致癌重金属[21]，不同人群饮用茶叶的估计日摄入量表现为儿童>成年女性>成年男性，应注意儿童饮用茶叶时Cr和As的摄入。

表2 不同人群饮用松阳茶叶的重金属估计日摄入量

重金属在人体内代谢速率缓慢，长期饮用含重金属的茶叶可能会对身体造成损伤[22]。松阳研究区茶叶的5种重金属暴露危险指数THQ以及致癌风险指数HI如表3所示。成年男性、成年女性以及儿童通过饮用松阳茶叶的目标重金属危害指数(THQ均值)从大到小依次均为As>Pb>Hg>Cd>Cr，与江西婺源绿茶的THQ值排序相似[9]。不同人群饮用松阳茶叶各重金属的危害指数均小于1，表明单一重金属对人体健康没有危害。但茶叶中的重金属并不是单一存在的，不同重金属之间可能会产生复合污染[23]。松阳茶叶的多种重金属复合的综合危害指数HI均小于1，对不同人群均不存在致癌风险。

表3 不同人群饮用松阳茶叶的重金属暴露危险指数和综合危害指数

3 小结与讨论

松阳研究区茶叶重金属含量均未超过国家茶叶重金属元素的限值标准。各重金属元素含量从高到低依次为Cr>Pb>As>Cd>Hg。各采样点茶树的Cd、Hg含量具有较大的差异性。研究区茶园土壤中Cd背景值较高，茶树中的Cd含量较少，茶树对Cd具有低吸收性。

饮茶重金属健康风险评价结果表明，成年男性、成年女性以及儿童通过饮用松阳茶叶的5种重金属估计日摄入量(EDI均值)从高到低依次均为Cr>Pb>As>Hg>Cd。不同人群饮用茶叶的估计日摄入量表现为儿童>成年女性>成年男性，应注意儿童饮用茶叶时化学致癌重金属Cr和As的摄入。各人群通过饮用松阳茶叶的目标重金属危害指数(THQ均值)从大到小依次均为As>Pb>Hg>Cd>Cr，各重金属的危害指数均<1，单一重金属对人体健康没有危害。多种重金属复合的综合危害指数HI均<1，对不同人群均不存在致癌风险。