釜式泰勒流反应器流动特性与传质机理研究

叶 立，谢小辉，万滕飞，吕文静

（上海理工大学 能源与动力工程学院，上海 200093）

搅拌釜式反应器在化工、石油、生物等领域应用广泛[1-4]，在连续生产时稳定可靠、操作灵活，但搅拌作用造成釜内流体的返混，导致生产效率降低，不适合转化率高的反应[5]。本文通过设计一种气液混合射流的方案，在搅拌釜式反应器中引入泰勒涡流，改善反应器的流动和传质特性。泰勒涡流是一种存在于两个同轴圆筒环隙间的流体运动，通过内外圆筒的相对旋转在环隙间生成一系列沿轴向正反交替、排列有序的二次涡流[6]。目前研究证明，泰勒流反应器内的轴向返混小，反应推动力高，能够强化反应器的传热传质[7-9]。基于泰勒涡流原理制成的离心萃取器[10]、生物反应器[11]、核主泵[12]等设备在工业生产领域发展迅速。

近年来，国内外学者通过采用不同的构型增强反应器内泰勒涡流的传热传质能力。杨光等[13]通过模拟发现双层桨叶的共轴反转产生的泰勒涡柱能增强气体分散能力和提高整体气含率。Berghout等[14]通过对内外圆筒设置不同转速发现，外圆筒固定时泰勒涡流的生成与演化相较于内外圆筒都旋转的工况均较为稳定。Bakhuis等[15]通过改变泰勒反应器内圆筒壁面粗糙度，发现沿展向变化的粗糙度能控制泰勒涡流的波长。

上述研究在改善泰勒涡流传热传质方面具有推动作用，但泰勒涡流在实际应用中仍存在局限性：当前使用的常规泰勒流反应器体积偏小，仅能在较小的环隙比下生成泰勒涡，不能满足大规模工业化应用的需求。本文在搅拌釜式反应器底部加装一种由分气盒、喷嘴与静态混合器组成的气体分布器，该分布器均匀分布在搅拌器下方，通过喷嘴与集气盒相连，在搅拌釜式反应器内生成了泰勒涡流。该反应器在利用泰勒流改善流动和传质的基础上，不仅有效提升了反应空间，增加了产量，而且改装方便，具有较强的推广性。本文采用CFD 技术对反应器内气液两相流进行数值模拟，并与实验结果进行了对比，为釜式泰勒流反应器的流动特性及传质机理研究提供参考。

1 实验设备与步骤

实验设备由常规搅拌釜式反应器底部加装气体分布器改制而成，如图1 所示。不锈钢筒体尺寸为370 mm×1 150 mm，釜内搅拌装置采用圆盘涡轮式平直桨叶，由顶部三相异步电机通过联轴器带动搅拌器进行机械搅拌，搅拌转速可调。反应器外部装有夹套，可通入过热蒸气或冷却水对反应器内液体进行加热或冷却，保持反应温度恒定。底部气体分布器由3 个静态混合器、3 个喷嘴和1 个分气盒组成，静态混合器均匀分布在搅拌装置下方，喷嘴位于静态混合器下方，并与分气盒相连，分气盒用于保证分气均匀。气流经喷嘴高速喷出，在静态混合器中与抽吸液体进行混合后成为旋流流体流出。

图1 实验装置结构图Fig.1 Structure diagram of experimental device

在反应器内加入100 L 水后开始搅拌，通过涡流泵通入空气，实验条件为搅拌转速250 r/min，底部通气量为0.001 kg/s。待流动稳定后从入口采用注射器快速注入质量浓度为2%的高锰酸钾溶液作有色示踪剂，在出口取样口处每隔10 s 取样一次，50～100 s 时每隔5 s 取样一次，保证取样量相同。示踪剂通入300 s 后停止取样。对取出的样品作比色分析确定样品的吸光度值，测试终点为样品的吸光率趋于0（波长为524 nm），由式（1）计算停留时间分布密度。

式中：(c)p为取样浓度；t为取样时间。

2 数值模拟

2.1 几何模型

常规泰勒流反应器基本结构如图2 所示，本文所构建的搅拌釜式泰勒流反应器结构如图3 所示。图4 为釜式反应器几何模型示意图，尺寸参数与实验装置一致：反应器直径370 mm、高度1150 mm；搅拌器直径6 mm；静态分布器直径30 mm；喷嘴长度108 mm；环隙比是反应器间隙宽度与搅拌器半径之比，为7.42。将静态混合器设计为绕轴旋转的小圆筒，液相从圆环面流入，在小圆筒环隙间与气相混合旋流，模拟气相与液相混合进入静态混合器后被打碎成小气泡射流喷出的过程。

图2 常规泰勒流反应器示意图Fig.2 Schematic diagram of conventional Taylor reactor

图3 搅拌釜式泰勒流反应器示意图Fig.3 Schematic diagram of stirred tank Taylor reactor

图4 搅拌釜式泰勒流反应器几何模型Fig.4 Geometric model of stirred tank Taylor reactor

2.2 网格划分与网格无关性验证

在Fluent Meshing 中采用非结构化的六面体网格进行网格划分，对叶片区域与气体分布器区域采用局部网格加密。选取5 种网格尺寸研究不同网格数对数值模拟的影响。

图5 为同一工况下，5 种网格尺寸的数值模型在反应器出口处的平均气相体积浓度。由图可得，当网格数达到91 万后再增加网格数，出口处气相体积、浓度的变化不大，159 万网格数与91万网格数的气相体积浓度相差值为8.3% (＜10%)。因此，结合模拟的耗时与精确性，选择网格总数为91 万进行数值模拟。

图5 网格无关性验证曲线Fig.5 Curve of grid independence verification

2.3 物理模型与边界条件

多相流模型选用欧拉模型，湍流模型分别选用laminar 模型与标准k-ε模型[16]，确保反应器内的流动符合不同工况的要求，其连续性方程与动量方程公式如下：

式中：下标k代表相（k为g 表示气相，k为l 表示液相）；ρk为密度；uk为速度向量；Pg为压力标量；I为剪应力张量；gk为重力加速度向量。

材料选择水-氧气混合物与空气，设定平均气泡尺寸为1.5 mm[17]，气液相间曳力模型选用grace模型，表面张力系数设为0.073 N/m，选择水为主相。在进行传质计算时，氧气在液相中的扩散系数设为2.1×10-9m2/s，气液相间物质传递原理采用双膜理论，空气中的氧通过相界面传到水中，气液两相中氧组分的质量输运方程表示为

式中：αk，μeff,k和μk分别为相含率、有效黏度和黏度；YO,k为氧质量分数；为氧相对于气相分压的液相饱和质量分数；DO,1为氧的扩散系数；a为气液相间比表面积；SO为氧消耗源项，气相中SO=0。

采用多重参考系法将计算区域分为多个独立参考系[18]，叶片所在区域设为以桨叶速度旋转的参考系，3 个静态混合器所在区域设为以给定角速度各自旋转的参考系，模拟从静态混合器喷出的液相与气相的混合旋流，其他区域使用静止参考系。针对反应器内稳定旋转的两相流场，求解器选用基于压力法的coupled 算法与一阶迎风模式[19]。

边界条件设置如下：反应器底部为质量流量入口；顶部出口为出气边界；静态分布器进出口圆环面为内部边界；搅拌器与静态分布器内外壁面为旋转壁面，其余为静止壁面。参数设置为入口质量流速0.001 kg/s，静态分布器转速200 r/min，旋转雷诺数分别取值19 000，57 000，95 000，133 000。旋转雷诺数计算公式为

式中：dj为搅拌器直径；n为搅拌转速；ρ为物料密度；μ为物料黏度。

定义全局初始条件为反应器内充满水，以连续性残差曲线降到10-4以下、浓度残差曲线降到10-5视作计算收敛。当稳态工况收敛后，改为瞬态计算，以0.001 kg/s 的质量流速迅速注入质量浓度为2%的高锰酸钾溶液作为示踪剂，注入时间为1 s，然后监测示踪剂浓度变化。

3 模拟结果与分析

3.1 模拟结果与实验结果对比分析

表1 为一段时间内，实验组示踪剂的停留时间分布密度E(t)，图6 为实验组与模拟组示踪剂的停留时间分布曲线对比图。由图6 可知，实验组示踪剂浓度变化的响应时间略慢于模拟组，实验组的示踪剂浓度在85 s 时达到峰值，此时实验组和模拟组数据之间误差为8.2%。器壁粘滞作用使得少量示踪剂吸附在反应器内壁面上，使得试验组峰值低于模拟组峰值数据。随着示踪剂浓度的不断减少，实验组与模拟组的停留时间分布曲线在拖尾处变化趋势逐渐接近，误差降低至3.3%以内。实验组与模拟组的停留时间分布密度数据接近，验证了数值模型的正确性。

表1 示踪物浓度随时间的变化值及停留时间分布密度Tab.1 Change value of tracer concentration with time and the distribution density of residence time

图6 停留时间分布曲线对比图Fig.6 Comparison of distribution curves at residence time

3.2 泰勒涡流对流场的影响

图7 为常规泰勒流反应器环隙内（着色部分）泰勒涡流的流态演变图。

图7 常规泰勒流反应器右侧环隙流线图Fig.7 Streamline diagram of annular gap on the right side of conventional Taylor reactor

当旋转雷诺数为21 000 时，主流区域沿径向作绕流运动，在流场的顶部和底部出现了一对较为完整的泰勒涡胞，在流场中部存在小型涡核但涡胞尚未形成。这是由于顶部和底部壁面对流体的黏性力较大，产生的端壁效应相较于旋转离心力而言占主导地位，使得泰勒涡首先在两端壁处出现。随着旋转雷诺数的增大，流场中部的小型涡核区域演变为泰勒涡胞。当旋转雷诺数达到30 000时，流场的泰勒涡胞达到满涡状态，称此时的雷诺数为临界旋转雷诺数Recr。随着旋转雷诺数继续增大，泰勒涡胞开始破裂，向着波状泰勒流演变并将最终过渡至湍流。

图8 为不同旋转雷诺数下，泰勒流搅拌釜式反应器轴向截面（着色部分）流场内泰勒涡流的流态演变图。当旋转雷诺数为19 000 时，主流区域从中部分裂为两股逆向旋转的涡流，且出现了大小不一的涡核区域。随着旋转雷诺数的增大，涡核逐渐演化为涡胞，当旋转雷诺数为57 000 时，涡核的演化将流场分为了多个顺逆交替的涡流区域并逐渐充满环隙。当旋转雷诺数达到95 000时，流场内的涡胞达到满涡状态。当旋转雷诺数继续增大至133 000 时，主流区域的涡胞结构被破坏，流场开始向波状流演变。

对比图7 和图8 可知，气体分布器的引入在搅拌釜式反应器内生成了泰勒涡流，且涡流的演变规律与在常规泰勒流反应器内的演变规律一致。

图8 搅拌釜式泰勒流反应器x=0 截面右侧环隙流线图Fig.8 Streamline diagram of annulars gap on the right side of the x=0 section of the stirred tank Taylor reactor

3.3 涡流对流动模型的影响

泰勒涡流的出现改变了搅拌釜式泰勒流反应器内原有的流动形态，使流场具有独特的宏观动力学效应。采用特征值方差δθ2量化反应器内流动模型，绘制不同旋转雷诺数下，距离反应器底部z=100，400，700，1 000 mm 截面处的方差图，如图9 所示。值介于0～1之间，当趋于0时，流型接近平推流，当趋于1时，流型接近全混流[20-21]。

图9 不同旋转雷诺数下反应器不同高度处的方差Fig.9 Variances at different heights of the reactor at different rotational Reynolds numbers

由图9 可以看出，在反应器底部z=100 mm 处，随着旋转雷诺数的增加，从0.03 持续增长至0.61。结合图8 分析可知：在反应器底部区域，由于缺乏气体分布器进口旋流的诱导作用，泰勒涡胞生长受限；随着搅拌桨叶转速的增加，流体湍动度逐渐增强，返混增大，使得此区域内的流动越来越接近全混流。

3.4 泰勒涡流对传质的影响

3.4.1 泰勒涡流对气相均布性的影响

在距离反应器底部z=100，400，700，1 000 mm截面处，以30°夹角得到6 条直线，每条直线取20 个气相速度监测点，每个截面共取120 个监测点。用气相分布不均匀系数Mi表示气相均布性，Mi越小，气相均布性能越好[22]。

式中：N为气相监测点总数；uj为各监测点气相速度；u为面平均气相速度。

图10 为旋转雷诺数从19 000 增长至133 000时，z=100，400，700，1 000 mm 截面处的Mi值。在较低的旋转雷诺数下，整个反应器内的气相均布性较差，底部的不均匀现象最明显，当旋转雷诺数为19 000 时，z=100 mm 处的Mi值高达0.78。这是由于缺乏旋流的诱导作用加上处于较小的搅拌作用下，使得此区域的气相均布性最差。当旋转雷诺数增加至57 000 时，泰勒涡胞开始形成，由图10 可知，涡胞的生成对气相均布性有促进作用，不同高度处的Mi值相较于旋转雷诺数为19 000 时有了明显的下降。随着旋转雷诺数的增加，Mi总体保持下降趋势，即旋转雷诺数越大，气相均布性越好，且在临界旋转雷诺数95 000 时，z=1 000 mm 处的Mi达到最小值0.2，此时反应器内的整体气相均布性最好，相较于旋转雷诺数57 000 时，气相均布性提升约28%。而当旋转雷诺数增长到133 000 时，Mi值有了小幅度的回升，由此可以发现，满涡结构的泰勒涡胞对反应器内的气相均布性改善效果最显著，而当泰勒涡胞被破坏，气相均布性能减弱。因此，泰勒涡胞的演变对气相在液相中的扩散有决定性的作用。

图10 不同旋转雷诺数下和不同高度处的气相均布性Fig.10 Gas phase uniformity at different rotational Reynolds numbers and heights

3.4.2 泰勒涡流对溶氧的影响

图11 为旋转雷诺数从19 000 增长至133 000时，反应器整体溶氧速率与液相溶氧量。从图中可看出，在达到临界旋转雷诺数之前，溶氧速率与液相溶氧量随着旋转雷诺数的增加而增加，直到达到满涡结构。分析模拟值可知，当旋转雷诺数从19 000 增大到57 000 时，增长趋势最为明显，溶氧速率从2.08×10-4mmol/(m3·s)迅速增加到1.27×10-3mmol/(m3·s)，提升约5 倍左右，液相溶氧量也相应增加，从0.746×10-6mmol/m3增长至9.663×10-6mmol/m3。当旋转雷诺数达到临界雷诺数后再继续增加，由于泰勒涡胞结构被破坏，返混增强，溶氧速率从1.66×10-3mmol/(m3·s)下降至8.22×10-4mmol/(m3·s)，溶氧量也相应下降。实验值随旋转雷诺数的变化趋势与模拟值一致，溶氧量实验值和模拟值之间最大误差为5.5%，溶氧速率实验值和模拟值之间最大误差为6.3%，符合工业上模拟值和实验值误差小于10%的容许范围，再次证明了数值模型的正确性。

图11 不同旋转雷诺数下溶氧速率与液相溶氧量Fig.11 Dissolved oxygen rates and liquid oxygen contents of the reactor under different rotating Reynolds numbers

由以上分析可知，在泰勒涡胞逐渐形成并演变至满涡的过程中，涡胞的存在对气液相间的氧传递速率具有正向推动作用，而当满涡结构被破坏、流动向着波状泰勒流演变时，溶氧传质效果有所减弱。此外，气体分布器喷出的气液混合射流在叶片的剪切作用下被打散成小气泡，气泡尺寸随搅拌桨转速的增加而减小，也有利于溶氧的进行。

4 结论

通过在釜式反应器底部加装气体分布器在反应器内生成泰勒涡流，采用数值模拟和实验研究相结合的方法，研究了不同旋转雷诺数下反应器内的流场特征，验证了泰勒涡流的存在。将停留时间分布密度的方差值与流型相结合，对釜式泰勒流反应器内流动模型进行了定量分析。以气相均布性、溶氧速率和溶氧量为对象，研究了泰勒涡流对传质的强化作用，得到以下结论：

a.气体分布器的引入在搅拌釜式反应器内生成了泰勒涡流，且涡流的演变规律与在常规泰勒流反应器内的演变规律一致。

b.方差量化反应器内流动模型，得出反应器的流型在气体分布器出口以上的区域和在反应器底部区域有所不同。搅拌桨的搅拌作用导致返混加强，使得反应器底部区域的流动越来越接近全混流，而气体分布器出口以上的流场内形成的泰勒涡胞则会在反应器内构建出局部平推流区域，使得返混减小，涡胞数越多，流型越接近平推流。

c.在临界旋转雷诺数下，反应器气相均布性相较于低旋转雷诺数提升约28%，溶氧速率提升5 倍左右，有效地改善了反应器内流动状况，强化了气液间的传质效率。

d.实验和数值模拟得到的停留时间分布曲线变化趋势一致，实验数据和模拟数据之间误差不超过8.2%，验证了数值模型的正确性。

本文构建的釜式泰勒流反应器可改善反应器内物料混合状况、增强传质效率，其改装简便可行，在推动泰勒流反应器的大规模生产方面具有极大的应用潜力。