低Ni型LNG钢的热变形行为及力学性能

党玉珍，蔡晓辉，陈其源，刘振宇

（东北大学 材料科学与工程学院 轧制技术及连轧自动化国家重点实验室，辽宁 沈阳 110819）

我国作为一个能源消耗大国，石油化工行业的快速发展使得天然气的消耗量越来越大[1]。为了方便海上运输，一般在常压-162℃的低温条件下采用先进制冷技术将其液化成液化天然气（Liquefied natural gas，LNG）[2]。LNG储罐的大型化发展趋势，要求LNG储罐用钢需具有高强度与更好的低温韧性[3]。Ni系低温钢是主要的LNG储罐用钢，钢中加入Ni元素，与基体形成置换固溶体，提高铁素体的韧性，同时降低韧脆转变温度，提高钢的低温韧性[4-5]。

目前LNG储罐用钢主要以9Ni钢为主，我国Ni资源短缺，加之9Ni钢中较高的Ni含量提高了钢的合金化成本[6]，因此有必要通过优化调整钢的化学成分及生产工艺，在不损害钢性能的前提下研制出一种可替代传统9Ni钢的低Ni型LNG储罐用钢。国际上对于低Ni型LNG钢的研究主要集中在降低Ni含量、优化热处理工艺，从而获得优良的性能[7-10]。近年来，我国相继开展了低Ni型LNG钢的研制工作[11]，但是钢板强韧性仍较9Ni钢有较大差距。因此，需要进一步研究、优化生产工艺。LNG钢的传统生产工艺为一阶段轧制加热处理，热处理工艺主要是QT[12]（调质热处理）和QLT[13]（两相区热处理），这两种工艺存在性能不佳、生产周期长等问题。两阶段控制轧制及超快速冷却技术结合两相区淬火和回火工艺则具有简化工艺流程、降低成本且能获得更好的强韧性匹配等优点。但是目前对于低Ni型LNG钢的热变形行为尚不明确，对控制轧制过程中组织演变规律的认识不够深入，轧制工艺的制定没有可靠的理论支持。

基于以上背景，本文以低Ni型LNG钢为研究对象，进行单道次及双道次压缩热模拟试验，研究不同变形条件下的动态再结晶及静态再结晶行为，建立动态再结晶动力学模型。并基于理论分析结果采用两阶段控制轧制及超快速冷却技术进行热轧试验，分析精轧开轧温度及终轧温度对试验钢组织性能的影响，获得低Ni型LNG钢轧制温度的关键控制要点，优化控制轧制工艺。

1 试验材料和方法

试验用低Ni钢的化学成分（质量分数，%）为：0.05C、0.008S、0.002P、0.5～0.9Mn、0.06～0.2Mo、0.03～0.15Si、6.82Ni、0.4～0.7Cr。40 kg真空感应炉冶炼得到钢坯，将钢坯机械加工成φ8 mm×15 mm的圆柱形热模拟试样进行单道次及双道次压缩试验。单道次及双道次压缩试验在MMS-200热-力模拟试验机上进行。将试样以10℃/s的速度加热到1200℃，保温5 min。以10℃/s的速度冷却到不同温度（800、850、900、950、1000和1050℃），保温10 s，然后分别进行单道次、双道次压缩试验。单道次压缩试验应变速率分别为0.1、0.5和1 s-1，真应变为0.8，变形结束立即水淬。双道次压缩试验第一道次真应变为0.2（ε1=0.2），第二道次真应变为0.3（ε2=0.3）道次间隔时间分别为10、60 s，应变速率为1 s-1。

热轧试验钢坯的原始尺寸为100 mm（厚度）×100 mm（宽度）×L（长度），将其切成长70 mm的小块，放入箱式电阻炉内升温至1200℃，保温2 h，随后进行热轧试验。热轧试验在φ450 mm×450 mm二辊可逆式轧机上进行，其后配有超快速冷却装置和层流冷却装置。试验过程中，轧件的实时温度可以通过红外测温仪进行测定。具体试验方案：将坯料加热至1200℃保温2 h，随后采用两阶段轧制，道次压下工艺为100 mm→80 mm→65 mm→47 mm→待温→35 mm→26 mm→19 mm→15 mm，待温前为粗轧，待温后为精轧。粗轧开轧温度为1050～1150℃。不同精轧开轧温度与终轧温度如表1所示，轧后进行两相区淬火+回火热处理。

表1 试验钢精轧工艺Table 1 Finishing rolling processes of the tested steel

金相试样从热处理板中沿轧制方向取样，采用化学腐蚀法保留原奥氏体晶界，腐蚀剂配比为过饱和苦味酸+洗涤剂+少量盐酸，将配置好的溶液放置在恒温水浴锅内，设置温度为80℃。待温度恒定后，放入试样，加热2 min后取出，使用光学显微镜进行金相分析。

拉伸与冲击试样从热处理板中沿轧制方向取样，拉伸试样标距直径为φ10 mm，长度110 mm，室温拉伸试验在CMT5105-SANS型微机控制电子万能试验机上进行。低温（-196℃）冲击试样尺寸为10 mm×10 mm×55 mm，冷却介质为液氮，保温20 min，试样开夏比V型缺口。低温冲击试验在ZBC2452-B型摆锤冲击试验机上进行。拉伸与冲击试验结果均取3个试样的平均值。冲击试验完成后，将断口用酒精清洗干净，利用FEI Quanta600型扫描电镜观察断口处组织形貌。

2 试验结果与分析

2.1 高温奥氏体再结晶行为

2.1.1 应力-应变曲线分析

图1为不同单道次压缩应变速率下试验钢的真应力-真应变曲线，可以看出，真应力-真应变曲线分为3种类型：①动态再结晶型曲线：如图1（a）中900、950、1000和1050℃以及图1（b）中1000和1050℃的曲线，真应力值随着真应变值的增加而增加，达到一定值（峰值）后，真应力值不再增加，而是随着应变量的增加而降低，最终曲线逐渐趋于平缓稳定。②动态回复型曲线，如图1（a）中800和850℃以及图1（b）中950℃的曲线，真应力值随着真应变量的增加而增加，达到一定值后趋于稳定，真应力不再增加。③加工硬化型曲线，如图1（b，c）中800～900℃的曲线，真应力随着真应变量的增加而增加，发生动态回复后，在大应变量下，曲线仍呈上升态势。由图1（a）可知，在900～1050℃，相同的应变速率下，随着真应变量的增大，位错塞积，再结晶形核点增多，促使动态再结晶的发生。相同应变速率及变形量下，随着变形温度的升高，所对应的峰值应力及峰值应变减小，且随变形温度降低，大应变量下才能达到峰值应力，说明高温下，材料更容易发生动态再结晶。当温度低到一定程度时，奥氏体就会发生加工硬化或者动态回复。这是由于温度越高，金属原子运动越剧烈，位错滑移需要的切应力降低，更容易发生交滑移与攀移[14]，有利于再结晶的发生，从而达到细化晶粒的效果。同一温度及变形量，不同应变速率下，如950℃下的真应力-真应变曲线，在应变速率为0.1 s-1时，应力值达到峰值应力后下降，即发生动态再结晶；当应变速率为0.5 s-1时应力达到一定值后趋于稳定，即发生动态回复；应变速率继续增加，应力值一直增大，在大应变量下仍处于上升态势，属于典型的加工硬化。这表明低应变速率促进动态再结晶的发生，而高应变速率增强了加工硬化的作用，从而增大发生动态再结晶的临界变形量，再结晶所需的驱动力增加，因而不利于动态再结晶的进行。

图1 不同单道次压缩应变速率下试验钢的真应力-真应变曲线Fig.1 True stress-true strain curves of the tested steel at different strain rates during single-pass compression

2.1.2 动态再结晶临界条件的确定

当真应变量达到临界变形量时，试验钢开始发生动态再结晶，此时的应力和应变分别为临界应力σc和临界应变εc。确定临界应变对轧制工艺的制定具有重要作用。其数值可根据Najafizadenh[15]提出的3次多项式拟合法确定临界条件。具体步骤：首先对真应力-真应变曲线进行9次拟合，求导得出加工硬化率-应力曲线，然后改变初始点及末尾点（截取部分θ-σ曲线）进行3次拟合，拟合度R2需达到0.99以上，最后进行公式计算，其3次多项式表示为：

式中：a、A1、A2、A3为常数；θ为加工硬化率。

式（1）中两阶导数为零处的应力即为临界应力，采用N-J法确定试验钢各变形条件下的临界应力，从而得出相应的临界应变，对不同条件下临界应力σc-临界应变εc值、峰值应力σp-峰值应变εp值进行统计，并取平均值，可得出临界应变与峰值应变的关系式：εc=0.458εp。

2.1.3 动态再结晶动力学模型的建立

动态再结晶动力学模型可由阿弗拉米方程（Avrami）[16]表示：

式中：XD为再结晶体积分数，%；A为材料常数；n为阿弗拉米常数。

动态再结晶体积分数根据真应力-真应变曲线，采用Wahabi等[17]的方法得出：

式中：σde为动态回复过程中的即时应力，MPa；σdes为动态回复过程中的稳态应力，MPa；σdx为动态再结晶过程中的即时应力，MPa；σdxs为动态再结晶过程中的稳态应力，MPa。

采用峰值应力近似代替动态回复过程中的即时应力与稳态应力，如式（4）所示：

对式（2）两边进行双对数取值计算，得出式（5）：

图2 与的关系图Fig.2 Relationship graph between ln and

综上所述，试验钢的动态再结晶动力学模型如式（6）所示：

2.1.4 静态再结晶分析

图3（a，b）为不同道次间隔时间下试验钢双道次压缩后的应力-应变曲线，可以看出，第一道次结束时应力值大于第二道次开始时的数值，但两道次的数值均随应变量而增大，这是因为在间歇时间内，材料发生了软化，但对于同一道次下，其内部的硬化现象也比较明显。在道次间隔时间一定的情况下，如图3（a）所示，随着变形温度的升高，第二道次的应力值相对于第一道次有一定程度的降低，如950、1000、1050℃，即道次间的软化行为明显。这是因为随着变形温度的升高，晶界的迁移能力也随之加强，发生再结晶的时间越短，再结晶形核率与长大速率均加快，静态再结晶随着变形温度的增加而加快。对比图3（a，b）可知，同一变形温度下，道次间隔时间越长，静态软化现象越明显。

图3 不同道次间隔时间下试验钢双道次压缩后应力-应变曲线Fig.3 Stress-strain curves of the tested steel after double-pass compression with different pass intervals

2.2 不同轧制工艺对晶粒的影响

热轧试验采用两阶段轧制，即一阶段粗轧、二阶段精轧。在粗轧时，根据发生动态再结晶的临界条件及动力学模型，大压下量容易发生再结晶，设置道次压下工艺为：100 mm→80 mm→65 mm→47 mm→待温→35 mm→26 mm→19 mm→15 mm。综上分析，发生动态再结晶的温度范围为1000～1050℃，设置粗轧开轧温度为1050～1150℃，确保钢件发生完全再结晶。精轧开轧温度和终轧温度设置如表1所示，轧后进行两相区淬火+回火热处理。

图4为试验钢在不同精轧终轧温度及精轧开轧温度下的原奥氏体晶粒组织。对比工艺A、B、C，在同一精轧开轧温度下，可以看出当精轧终轧温度为840℃时，晶粒呈等轴状，平均晶粒尺寸为29.36μm，说明道次间发生了静态再结晶，但由于轧制温度较高，轧后有利于再结晶晶粒的长大。当精轧终轧温度为820℃时，晶粒细化呈扁平状，沿轧制方向略微伸长，平均晶粒尺寸为23.83μm，说明道次间发生了部分静态再结晶，且晶粒长大倾向小，所以晶粒细化。当精轧终轧温度为770℃时，由于温度过低，静态再结晶发生程度较小，晶粒细化效果较820℃时差，平均晶粒尺寸28.75μm。可知精轧终轧温度为820℃时，晶粒尺寸最小，晶粒细化效果最好。对比工艺D、E，在同一精轧终轧温度下，精轧开轧温度为800℃时，由于精轧开轧温度较低，道次间基本上不发生静态再结晶，奥氏体晶粒呈压扁状态，晶界沿轧制方向被拉长，此时平均晶粒尺寸为29.48μm。当精轧开轧温度为920℃时，由于开轧温度较高，道次间静态再结晶发生比较充分，当轧到后几道次时，静态再结晶细化效果好，晶粒长大倾向小，此时的奥氏体平均晶粒尺寸为25.92μm。所以适当提高精轧开轧温度，晶粒可得到细化。

图4 不同轧制工艺下试验钢的原奥氏体组织Fig.4 Prior austenite structures of the tested steel under different rolling processes

2.3 不同轧制工艺对力学性能的影响

试验钢在不同轧制工艺下的力学性能如表2所示，可以看到，工艺B、C、D、E下试验钢的室温抗拉强度在717.8～729.4 MPa范围内，屈服强度在595.1～616.2 MPa范围内，-196℃下的冲击吸收能量在168.6～180.1 J范围内。工艺B、C、D、E下试验钢的拉伸与低温冲击性能符合GB/T 24510—2017《低温压力容器用镍合金钢板》中LNG储罐用钢的标准。由表2可以看出，随着终轧温度的升高，试验钢的低温冲击性能先增大后减小，在终轧温度为920℃时低温冲击吸收能量最大，钢的韧性最好。随着精轧开轧温度的升高，晶粒得到细化，试验钢的冲击性能增大。随着精轧终轧温度及精轧开轧温度的升高，试验钢的屈服强度与抗拉强度均降低，这是因为通过降低精轧终轧温度及精轧开轧温度，可以得到伸长的奥氏体晶粒，从而增大晶界面积，同时在晶内产生大量的变形带及高密度的位错，在后续的超快冷过程中晶界、变形带及位错等均可以作为形核点从而细化马氏体组织。所以精轧终轧温度及精轧开轧温度越低，屈服强度与抗拉强度越高。

表2 不同轧制工艺下试验钢的力学性能Table 2 Mechanical properties of the tested steel under different rolling processes

图5为试验钢在不同轧制工艺下的冲击断口形貌。各工艺下试样断口表面分布着大量韧窝，均为穿晶韧性断裂，说明试样的冲击吸收能量均很高。在精

图5 试验钢在不同轧制工艺下-196℃的冲击断口形貌Fig.5 Impact fracture morphologies at-196℃of the tested steel at different rolling processes

轧开轧温度为850℃、精轧终轧温度为770℃与820℃时，均出现大量韧窝，低温冲击吸收能量分别为173.3 J与176.9 J，在精轧开轧温度为850℃、精轧终轧温度为840℃时，韧窝稍浅，此时的低温冲击吸收能量为144.3 J。在精轧开轧温度为920℃、精轧终轧温度为770℃时，韧窝大而深，说明此时的冲击性能最好，低温冲击吸收能量为180.1 J；当精轧开轧温度为800℃、精轧终轧温度为770℃时，韧窝相对较浅且小，说明此温度下的冲击性能相对较低，低温冲击吸收能量为168.6 J。

3 结论

1）低Ni型LNG钢中高温奥氏体在较高温度（1000～1050℃）与较低应变速率（0.1～0.5 s-1）下容易发生动态再结晶，进而确定了发生动态再结晶的临界条件，建立了动态再结晶动力学模型。

2）低Ni型LNG钢中高温奥氏体在较高温度（800～1050℃）、较长道次间隔时间（60 s）下容易发生静态再结晶，温度越高、道次间隔时间越长，静态软化现象越明显。

3）低Ni型LNG钢热轧试验阶段，随着精轧开轧温度升高，奥氏体晶粒细化，低温冲击吸收能量增大，精轧终轧温度为770℃，精轧开轧温度为920℃时，钢的韧性最好。终轧温度较高时，晶粒长大速度较快，尺寸较大，终轧温度较低时，不利于静态再结晶的发生。屈服强度与抗拉强度均随着精轧终轧温度与精轧开轧温度的升高而降低。