花岗岩氡析出的混沌特征

张明华,谢焱石*,龙淑琴,吴 鹏,黄文凯,谭凯旋,单 健

(1.南华大学 资源环境与安全工程学院,湖南 衡阳 421001;2.稀有金属矿产开发与废物地质处置技术湖南省重点实验室,湖南 衡阳 421001)

0 引 言

氡是射气的一种，它是镭的衰变产物，也称镭射气，其同位素组成分别为222Rn、220Rn和219Rn，分属于3个天然衰变系。氡析出是氡原子从含镭颗粒逃逸到孔隙空间，然后在扩散等作用条件下从孔隙中析出到环境空间中。花岗岩作为最常见的富铀岩石之一，是常见的建材和许多地下空间的围岩，与人类接触较为密切，在通风不良的情况下，90%的花岗岩样品会导致室内氡浓度超过100 Bq/m3，这会对人体健康造成危害[1]。为减少这种危害，研究人员开展了大量关于花岗岩氡析出机理及影响因素的研究[2-4]，发现花岗岩氡析出是一个复杂的非线性过程，氡析出往往受多个内在因素和外在因素的控制[5-12]，前者包括镭含量[5]、铀含量[6]、颗粒大小[9]、孔隙度等[10]，后者主要有温度、相对湿度[11]、气压变化和室内通风条件等[12]。事实上，氡析出过程中往往存在多个因素同时起作用，导致氡析出的特性很复杂。近年来，已有学者应用分形和混沌理论开展氡析出的复杂性研究，如W.Y.Tan等[13]基于分形理论和野外覆盖实验，系统研究了6种不同厚度岩土材料粒度分布的分形特征及其对氡扩散的影响。S.Y.Feng等[14]研究了离散裂隙网络模型中氡运移的分形特征，发现裂缝位置、长度、方向和孔径的随机性可导致氡扩散率的复杂变化。对花岗岩氡析出的复杂性进行系统分析的较少，本文尝试应用分形和混沌理论对花岗岩氡析出的复杂性机理进行分析，此次实验是在室内进行，其实验温度、湿度、气压等环境因素变化幅度较小，控制因素主要为岩石原生特性和风化、蚀变等次生变化。

1 花岗岩氡析出测定

1.1 实验材料

本次研究的样品分别采自湖南衡阳衡山岩体和广西灌阳都庞岭岩体。衡山岩体位于湖南中东部地区，为燕山早中期侵入于远古生界和上古界的复式岩体，第1次侵入的南岳岩体，为黑云花岗闪长岩，是本次样品NY-03的采集对象，第2次侵入的白石峰岩体偏心侵位于南岳岩体西部，为二云二长花岗岩[15]。都庞岭岩体位于广西壮族自治区灌阳县内，为加里东晚期、印支晚期和燕山早期形成的复式岩体，主要岩性是黑云母二长花岗岩，是本次样品GY-02的采集对象，斑晶以钾长石为主，有少量斜长石和黑云母，为高钾钙碱性准铝质花岗岩，属于S型花岗岩[16]。

1.2 实验方法

先对岩样进行加工，利用切割机把岩样切成尺寸为3 cm×7 cm×10 cm的长方体，然后将其放入干燥箱内在105～110 ℃条件下烘烤24 h使样品达到充分干燥，然后放入集气罐中冷却达到室温，用锡箔胶带包裹样品5个面，剩余一个最大面作为析出面，以此模拟花岗岩无限延展有限方向上有氡析出的情况，利用RAD7型测氡仪采用累积法测量浓度，实验装置如图1所示。测量时首先将RAD7调至purge(净化)模式，直至湿度降至10%以下，开始测量后每小时记录一次氡浓度，测量总时间为11 d，共记录264组数据(见图2)。另外，计算出两个岩体的氡析出率，NY-03为5.68 Bq/(m2·h)，GY-02为28.19 Bq/(m2·h)，同时记录了测量时的温度、电压和相对湿度。测量结果显示，NY-03样品温度在24.6～26.4 ℃，电压6.3～6.94 V，湿度为4%～6%，GY-02样品温度在22～30 ℃，电压在6.45～7.03 V，湿度为5%～7%。

图1 氡析出装置示意图Fig.1 Schematic diagram of radon exhalation device

图2 花岗岩氡析出混沌特征Fig.2 Chaotic characteristics of radon exhalation from granite

2 花岗岩氡析出混沌分析

运用最小数量法[17]对两个样品实测的264组氡浓度数据进行计算，研究发现只要最大Lyapunov指数大于零，表明存在混沌吸引子，系统中存在混沌[17]。在解决实际问题中，要判断系统中是否存在混沌特征，并不需要计算所有的Lyapunov指数，只需计算出最大指数即可：

(1)

当最大Lyapunov指数小于0，表明系统为随机系统或确定性系统，最大Lyapunov指数等于0，表明系统出现周期现象。

根据上述计算公式可得NY-03样品的最大Lyapunov指数为0.077，GY-02花岗岩的最大Lyapunov指数为0.308，都大于0，说明NY-03花岗岩和GY-02花岗岩氡析出具有混沌特征，可见花岗岩氡析出随时间的演化过程为复杂的混沌动力学过程，则必然存在一个混沌吸引子。

分形维数是定量刻画混沌吸引子的一个重要参数，计算关联维数的常用算法是G-P算法[17]。本文利用G-P算法首先确定系统的嵌入维数m，其次，计算关联积分函数，关联函数C(r)是一个累积分布函数，表示在相空间中吸引子上的任意两点之间距离小于r的概率。

(2)

最后，计算不同的领域半径r对应的关联函数C(r)对于r的某个适当范围，吸引子的维数D与累积分布函数C(r)应满足对数线性关系，即

(3)

从而由拟合求出对应于m的关联维数估计值D。增加嵌入维数m，直到相应的维数估计值D不再随m的增长而在一定误差范围内不变为止，此时得到的D即为吸引子的关联维数。

根据上述关联维数计算方法，选取m值从3到15，对NY-03和GY-02两个样品以lnr对lnC(r)作图(图3)，计算得到相应的关联维D值(表1)。根据m值和相应的D值，作图(图4)。可以看出，当m值为7时，D基本上达到饱和，其中NY-03样品为4.714，GY-02样品为5.675。表明南岳花岗岩氡析出的混沌吸引子的关联维数D为4.714，都庞岭花岗岩为5.675。

图3 氡时间序列不同嵌入维数下lnC(r)与ln r的关系图Fig.3 Relationship between lnC(r) and ln r under different embedding dimensions of radon time series

图4 氡时间序列的关联维D与嵌入维mFig.4 Correlation dimension D and embedding dimension m of radon time series

表1 花岗岩氡析出混沌吸引子计算结果Table 1 Calculation results of chaotic attractor for radon exhalation from granite

混沌吸引子的关联维D是表征混沌信息自由度的重要参数，D值越大，混沌特性越强，受到的影响因素就越多[18]。都庞岭岩体主要岩性为黑云母正长花岗岩，具斑状结构，斑晶以钾长石为主，含有少量斜长石、石英和黑云母，副矿物以萤石、锆石、独居石和钛铁矿为主，铀大部分会赋存在这些副矿物中[19]，该岩体花岗岩中的微量元素也表现出明显的Th、U正异常，GY-02样品U质量比为14.15 mg/kg，Th为95 mg/kg，NY-03样品U只有4.82 mg/kg，Th为4.65 mg/kg，因此，都庞岭岩体的花岗岩氡析出率也相应会增高。衡山岩体主要为黑云花岗闪长岩，其Th、U含量明显低于都庞岭岩体，对应氡析出率也低。另外，广西灌阳受湿热气候的影响比湖南衡山大，花岗岩的风化与蚀变更明显，其氡析出更为复杂，从而氡析出混沌吸引子的关联维D也比衡山花岗岩的关联维D更高。

研究表明，花岗岩中的氡析出包括两个过程：一个是氡析出，即固体颗粒中镭的α衰变产生的氡原子通过反冲作用进入介质内部自由空间；另一个是传输，即析出的氡原子通过扩散和渗流等途径传输到介质表面[20]。在这两个过程中，除了与温度、气压和相对湿度等外部环境有关外[11-12]，还与岩石原生特性及其经历的风化和蚀变等次生作用密切相关[5-12]。本文两个花岗岩样品氡析出混沌吸引子的嵌入维m=7，说明控制或描述本次花岗岩氡析出的独立变量至少需要7个。本次实验在室内进行，实验室的温度、气压和相对湿度变化幅度较小，故环境因素对氡析出的影响较小，主要控制因素来自岩石原生特性、风化和蚀变等次生作用。

在花岗岩原生特性中，氡析出会受到铀、镭活度的控制，特别是镭活度。M.I.Al-jarallah等[5]研究发现氡析出量与镭活度有很好的线性关系，相关系数高达0.90。M.E.P.Gomes等[6]发现住宅氡浓度随岩石的铀含量增加而增加。其次，花岗岩矿物组成及铀、镭的赋存形式对其氡析出也有重要影响，花岗岩氡析出与铀赋存的矿物类型密切相关。如A.Sakoda等[7]研究发现白云母和针铁矿有较高的氡析出贡献率，而石英作为花岗岩主要造岩矿物虽具有较高的氡析出系数，但对整体氡析出的贡献率表现较低[21]。C.L.Moura等[22]发现岩石中大部分铀被结合到如独居石、锆石等抗风化能力强的副矿物中时，岩石表现出较低的氡析出率。

岩石风化和蚀变过程可改变岩石孔隙度、矿物粒度分布、铀镭的赋存形式，产生微裂隙等，从而影响其氡析出，A.Sakoda等[7]研究发现花岗岩风化后形成的土壤氡析出率(27%～43%)明显高于未风化岩石的氡析出率(0.6%～4.6%)。K.H.Hellmuth等[10]在研究中就发现在露头等风化作用更强的地方，岩石和主要矿物颗粒中微裂纹更加开放，孔隙率也在增加，从而提高了氡的析出率。S.Harb等[9]研究证实岩石氡析出率与粒度存在反比关系，且花岗岩比大理岩中的氡析出率与粒度之间表现出更好地相关性。风化作用下岩石中微裂隙的扩展与发育可显著提高其孔隙率和渗透率，从而促进氡的析出。另一方面，风化或蚀变过程会导致部分铀迁移到裂隙中，并使得花岗岩的氡析出有所增加[8]。

此外，许多研究中证实岩石的粒度分布[13]、孔径分布[14]以及间隙的粗糙度等[23]物理性质具有分形特征，进一步提升了花岗岩氡析出的复杂性，并最终导致其氡析出的混沌行为。综合上述分析，可初步总结出控制或描述环境因素不变条件下，花岗岩氡析出演化过程的独立变量有两方面：1)岩石的矿物成分特征，包括岩石铀含量、镭活度，含铀矿物和造岩矿物的组成以及铀镭在矿物中的赋存形式等岩石原生特性；2)岩石的结构特征，包括岩石风化和蚀变过程可改变的矿物粒度分布、岩石孔隙度、孔径分布、微裂隙的发育程度以及间隙的粗糙度等。

3 结 论

本文通过对采自湖南衡阳衡山岩体和广西灌阳都庞岭岩体的样品开展花岗岩氡析出通量随时间变化的规律研究，计算了氡浓度时间序列数据的最大Lyapunov指数和混沌吸引子关联维数，并综合分析讨论了环境因素不变条件下花岗岩氡析出的主要影响因素，初步结论如下。

1)运用最小数量法对两个样品实测的264组氡浓度数据进行计算，得到NY-03样品的最大Lyapunov指数为0.077，GY-02样品为0.308，都大于0，说明来自两个不同岩体的花岗岩氡析出随时间的演化过程为复杂的混沌动力学过程。

2)NY-03和GY-02样品氡析出的混沌吸引子的分形维数分别为4.714和5.675，来自衡山岩体的关联维数小于都庞岭岩体，反映前者的岩石特征的复杂性要小于后者。

3)控制或描述环境因素不变条件下花岗岩氡析出演化过程的独立变量至少需7个。这7个变量分为2个方面：(1)岩石的矿物成分特征，包括岩石铀含量、镭活度等化学组成，含铀矿物及造岩矿物组成以及铀镭在这些矿物中的赋存形式等岩石原生特征；(2)岩石的结构特征，包括岩石风化和蚀变过程可改变矿物粒度分布、岩石孔隙度、孔径分布、微裂隙的发育程度以及间隙的粗糙度等岩石结构特征。