35 GPa 斜波加载下RDX 单晶炸药的动力学行为

种 涛，张朝辉，王贵林，傅 华，李 涛，随志磊，郑贤旭

（中国工程物理研究院流体物理研究所, 四川 绵阳 621999）

含能材料的弹塑性、相变等高压物性与其反应机理及化爆安全性等问题密切相关，是炸药制备、加工、运输和存储的基础和依据[1-3]。由于冲击动载固有的温升效应和炸药的高感度特性，通过冲击加载研究含能材料的动力学特性具有一定的局限性。与冲击加载不同，斜波压缩动态加载实验技术[4]是一个连续的压缩过程，相同压力下样品的温升效应小，因而可以将力学效应和热效应分解开来单独分析，有利于细致地开展含能材料的物态方程研究。另外，斜波压缩下含能材料不易发生化学反应。国内外已利用此技术开展了多种含能材料在高压下的动力学特性研究[5-9]。RDX 是一种广泛应用的高能炸药单晶，由于其相变复杂，因此一直以来其高压物性备受关注。分子动力学模拟和静高压实验结果[10]表明，RDX 有 α 、 β 、 γ 、 δ 和 ε 5 种相，其中 α相 在常温常压下稳定存在，3～4 GPa 开始发生 α - γ相变，该相变引起1.6% 的体积减小。在基于光谱探测技术的静高压实验和冲击加载实验[11-12]中，都发现了RDX 的明显相变信息，但是冲击实验的速度剖面[13-16]不包含相变信息。种涛等[17-20]开展了斜波加载下RDX 单晶在0～15 GPa 内的动力学响应研究，观测到RDX 单晶的弹-黏塑性转变和4 GPa 附近的相变，结合弹-黏塑性物理模型、多相状态方程和非平衡相变速率方程，完成了对实验过程的数值模拟。

本研究基于磁驱动加载10 MA 装置和激光干涉测速技术，开展了35 GPa 压力下(100) 晶向RDX 单晶炸药的动力学行为分析，以获取RDX 单晶/LiF 窗口界面的速度响应数据，探讨不同加载路径对RDX 单晶的弹塑性和相变的影响。

1 斜波压缩实验设计

10 MA 装置[21]是24 路并联向负载区汇流的大型脉冲电流发生装置，主要由储能模块、传输系统和负载区组成，其放电上升沿300～600 ns 可调，峰值电流可达8～10 MA，斜波加载压力可达100 GPa。实验负载区见图1，加载电流通过由两个极板组成的U 型回路，在两电极之间的缝隙产生感应电磁场，由楞次定律可知，电磁场与加载电流相互作用，产生垂直于载流面向外的洛伦兹力，即磁压力，磁压力通过加载电极传入样品。由磁驱动斜波压缩实验设计方法[21-22]可知，斜波压缩相变实验对负载区极板材料、极板构型尺寸、样品尺寸和窗口尺寸有严格要求。

图1 实验负载区布局（单位：mm）Fig. 1 Layout of loading area (Unit: mm)

实验样品为(100)晶向RDX 单晶薄片，由中北大学研制。为了避免样品处于非冲击压缩状态，并保证实验精度，RDX 单晶样品的厚度小于0.8 mm，平面度优于10 µm。单发实验中，有4 个测速位置，分别位于3 个样品后表面和1 个电极板后表面，样品的具体尺寸见表1。电极选择物性单一、声阻抗较低的铝材料，载流面宽度15 mm，样品区为直径12.2 mm 的沉孔，电极厚度约0.5 mm。窗口材料选择与铝声阻抗接近的LiF 单晶。

表1 实验条件Table 1 Experimental condition

2 实验结果与分析

图2 显示了由多普勒光纤探针测量系统（Doppler pins system，DPS）和多点双光源外差位移干涉测速仪（dual laser heterodyne velocimetry，DLHV）测得的不同厚度RDX (100)单晶炸药、铝电极/LiF 窗口界面速度。整体上看，不同厚度样品的后界面速度波剖面的波形相似，均表现出明显的三波结构，2 个明显的速度拐点分别对应弹塑性转变和相变过程。RDX 在约63 m/s 出现明显的弹塑性转变波形，并且3 个厚度样品的波形基本一致，界面处与RDX 样品和LiF 窗口压力相等，结合界面速度和LiF 的动力学参数，可计算出63 m/s 对应的压力，得到RDX 的屈服强度约为0.59 GPa。与较低峰值压力下的实验结果[19]不同，本实验的速度波形在弹性前驱波之后未出现速度衰减，这是由加载压力在前期上升较缓慢造成的。速度波形在约290 m/s 出现相变对应的特征波形，相变起始压力约为3.1 GPa，与静压[11-12]、冲击加载[13-15]实验结果基本一致。相变开始后速度继续提升，并逐步完成相变进入γ 相，说明此相变为非平衡过程，具有一定的相变演化时间。

图2 RDX 单晶的斜波加载实验得到的速度曲线Fig. 2 Experimental velocity curves of RDX single crystals under ramp wave loading

需要指出的是，本实验中样品后界面速度波形与铝极板后表面速度波形相似，说明RDX 单晶炸药未发生爆轰等剧烈化学反应。然而，只看样品后界面速度波形还不能判断RDX 单晶在压缩过程中是否发生明显的反应，为此需开展数值模拟计算出未反应RDX 样品后界面速度波形，并与实验结果比较，若实验速度峰值明显大于计算结果，说明样品中发生了明显的反应，否则未发生。

3 数值模拟

本实验中RDX (100)单晶样品先后经历了弹塑性转变和相变过程，鉴于大分子材料的黏性效应，本数值模拟的本构关系选择Hobenemser-Prager 弹-黏塑性模型。描述相变过程时，需结合多相状态方程和非平衡相变动力学方程。本研究中多相状态方程选择等熵状态方程修正的Hayes 模型[23]，表达式为

相变动力学方程采用基于成核、生长理论的KJMA 模型。相变判据采用压力阈值法，根据实验结果，RDX (100)单晶的相变阈值设为3.1 GPa。数值模拟的边界条件为电极板内表面压力历史，由电极/LiF 窗口界面速度计算得到。模型参数见表2，其中τ 为相变弛豫时间，n为相变速率参数。

表2 数值模型参数Table 2 Parameters for numerical simulation

结合弹-黏塑性模型、修正的Hayes 多相模型和非平衡相变动力学方程，模拟计算得到的速度波剖面如图3 所示。计算结果与实验结果在时序、整体波形、速度峰值、特征拐点等方面基本一致，验证了本实验方法、物理模型选择的正确性。由于本模拟计算未考虑炸药反应模型，因此本实验中RDX 单晶炸药未发生明显反应。

图3 RDX 单晶斜波加载实验和数值模拟得到的速度曲线Fig. 3 Experimental and simulated velocity curves of RDX single crystals under ramp wave loading

结合实验结果和数值模拟结果，计算得到拉氏体波声速-粒子速度（cL-up）关系和压力-相对比容（p-V/V0）关系，如图4 所示。由图4(a)可知：当粒子速度达到0.5 km/s 左右时，材料出现由相变引起的体波声速间断，整体变化趋势与Hooks 等[16]和Olinger 等[24]的结果一致；相变后本研究结果与之前的等熵实验数据吻合，大于DAC（diamond anvil cell）准静态压缩实验结果。另外，描述RDX 单晶相变动力学的物理模型及其参数可能不够精确，导致本研究计算的声速在相变点附近波动较大。从图4(b)可以看出，在低于10 GPa 的压力范围内，本研究计算的p-V/V0数据与准静态实验结果基本吻合。

图4 RDX 单晶的拉氏声速-粒子速度关系和压力-相对比容关系Fig. 4 Longitudinal sound velocity-partical velocity and pressure-relative specific volume of RDX single crystals

4 总 结

利用磁驱动加载装置和激光干涉测速技术，开展了0～35 GPa 压力范围内(100)晶向RDX 单晶的斜波压缩加载实验。实验结果显示，速度波剖面表现为明显的三波结构，由低往高依次对应弹性波、塑性波和相变波。数据分析得到(100)晶向RDX 单晶的弹塑性转变压力约为0.59 GPa，相变起始压力约为3.1 GPa。结合修正的Hayes 多相状态方程和非平衡相变动力学模型，对RDX 单晶炸药的斜波压缩过程开展了一维流体动力学数值模拟，计算结果与实验结果吻合良好。计算得到的(100)晶向RDX 单晶在0～35 GPa 压力区间的高压声速-粒子速度关系和压力-比容关系与前人实验结果在整体变化趋势上基本一致。

感谢中国工程物理研究院流体物理研究所的计策、李勇、傅贞、任济、丁瑜等在实验运行和测试方面给予的帮助！