聊城大气降水氢氧同位素特征及水汽来源分析

闫胜文，刘加珍*，陈永金，马笑丹，张亚茹，朱海勇

1. 聊城大学地理与环境学院，山东 聊城 252059；2. 青岛理工大学，山东 青岛 266520

水是维持人类生存和发展的基本物质条件之一，也是制约区域经济社会发展的关键因素（刘昌明，2002）。大气降水作为区域地表水、地下水、积雪和冰川等水体的补给来源，是水循环系统中不可或缺的环节之一。大气降水不仅影响区域水资源的总量，其时空分布特征也对区域水资源分布具有重要影响（赵玮，2017）。氢氧稳定同位素 δ(D)和δ(18O)是水循环的天然示踪剂，可通过观测其含量的变化而深入认识地球化学及水文循环过程（Dansgaard，1964）。目前，稳定同位素方法在水文学研究中的应用主要包括确定地下水补给来源（刘君等，2017；孙芳强等，2017），流域产流机制（顾慰祖，1995；赵鹏，2014），气候的水文响应过程研究（刘梦娇，2016；王家录等，2016），土壤-植物-大气连续体（SPAC）内部转换过程中稳定同位素的变化（王锐等，2021），以及估算河流湖泊蒸发量（徐彦伟等，2011；肖薇等，2017；高宏斌等，2018）等。

大气降水作为水文循环的输入环节，其同位素的变化对整个水循环过程同位素变化有显著影响，已成为同位素水文学研究中的一个重要方面（王昕卉，2014）。通过分析某一地区大气降水中的稳定同位素可以反演大气环流过程（Dansgaard，1953），示踪水汽来源（Araguás-Araguás et al.，1988），并在一定程度上反映区域天气气候特征（章新平等，1994）。降水中稳定同位素的变化是由水汽蒸发和凝结过程中的同位素分馏引起的（毕晶秀，2018），其影响因素包括当地的地理条件（如纬度、海拔、地形、距海远近等）和气象因素（如气温、降水量、水汽源地的初始状态、大气环流过程等（Araguás-Araguás et al.，1988）。所以，降水的稳定氢氧同位素通常会存在反温度效应和雨量效应（沈业杰等，2014；张君等，2022）。近年来，国内学者对中国不同地区、不同时空尺度降水的 δ(D)、δ(18O)分布特征、环境效应、水汽来源及输送过程进行了大量研究，研究区涉及东部季风区（柳鉴容等，2009）、西北干旱区（刘洁遥等，2018）、青藏高原地区（田立德等，2001）等。中国地域辽阔，地形及气候特征复杂多样，影响大气降水同位素的主导因素随地区的不同而有所差异，导致大气降水同位素在时空分布上具有很大的差异性。因此，为了更加深入地研究中国大气降水稳定同位素的时空变化特征及其环境意义，需要进行多区域原始资料的长期积累（田超等，2015）。

聊城市位于华北平原中部，黄河与京杭运河交汇处，属温带季风气候区，全年之中受到西北方向冬季风和西太平洋夏季风等交替影响。水汽来源的变异性和不稳定性导致大气降水同位素也呈现出明显的变化特征。而目前对于华北平原地区大气降水同位素的研究多基于全球大气降水稳定同位素观测网络（GNIP）的月平均值资料，其采样时段相对较早、地点有限，不能揭示天气尺度下的降水同位素变化特征。另一方面，目前关于聊城市及周边地区大气降水同位素特征及水汽来源的研究还未见报道。因此，本研究利用聊城市2019年10月—2020年11月共14个月的大气降水稳定同位素实测值及温度、降水量等气象数据，结合HYSPLIT气流后向轨迹模型，分析聊城大气降水δ(D)和δ(18O)变化规律、影响因素及区域大气降水的水汽源地与水汽输送过程，为定量研究聊城市乃至华北平原地区水循环过程及其对气候变化的响应机制提供参考依据。

1 研究区与研究方法

1.1 研究区概况

聊城市（115°16′—116°32′E，35°47′—37°02′N）位于山东省西部，黄河下游北岸（图 1）。气候类型属半干旱大陆性季风气候，年平均气温为13.1 ℃，最热月（7月）平均气温26.7 ℃，最冷月（1月）平均气温-2.5 ℃。年平均降水量578.4 mm，夏季降水最多，占全年降水70%左右，冬季降水最少，只占全年降水量的约3%（王成祥，2016）。境内地势平缓，平均坡降约1/7500，海拔高度27.5—49.0 m（李又君等，2010）。境内河流众多，大部分属海河水系，如徒骇河、马颊河、卫运河等，小部分属黄河水系，如黄河、金堤河等。

图1 研究区聊城的示意图Figure 1 Location of Liaocheng

1.2 降水样品采集与分析

2019年10月—2020年11月，在聊城市东昌府区聊城大学环境与规划学院实验楼楼顶空旷处采用简易降水收集装置（聚乙烯瓶上面连接一个漏斗，漏斗内放置一个乒乓球以防止水样蒸发）收集降水。每次降水采集1个水样，在降水结束后立即将采集到的水样装入样品瓶中并用Parafilm封口膜密封，放入冰箱冷藏保存。因秋季降水较少，为了分析秋季大气降水线，本次研究监测14个月，研究期内共采集了66个降水样品，其中63个为降雨样品，3个为降雪样品。温度、降水量、水汽压等气象数据通过采样点附近的 WatchDog 2000 series Weather Stations气象站进行自动记录。

大气降水的氢氧同位素测定在聊城大学环境与规划学院环境生态实验室完成，所用的仪器为美国LGR液态水同位素分析仪，δ(D)和δ(18O)的测试精度分别为0.3‰和0.1‰，测量结果分别以样品同位素比值相对于维也纳标准平均大洋水（V-SMOW）同位素比值的千分偏差来表示：

式中：

δ——氢（氧）同位素值；

Rsam——大气降水样品中 δ(D)/δ(H)；

对于一个路桥项目的计量管理方法一般有以下几种：图纸法、均摊法、钻孔取样法、凭证法、断面法等等。上面的每种工程计量方法都有各自的特点，下面我们对以上的这几种方法进行简单的说明。

Rstd——维也纳标准平均大洋水的δ(18O)/δ(16O)。

降水中稳定同位素的加权平均值计算公式为：

式中：

δw——加权平均值；

pi——降水量；

δi——降水同位素值。

1.3 水汽来源模拟

混合单粒子拉格朗日积分轨迹模式（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，简称 HYSPLIT）由美国国家海洋和大气管理局（NOAA）的空气资源实验室（ARL）研发，常用于追踪气流所携带的粒子或者气流移动方向，广泛运用于不同尺度的水汽来源模拟。本研究采用网页在线版本（https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php），结合美国环境预报中心（NECP）的全球同化系统气象数据，对每场降水之前144 h的气团传输路径进行模拟（吴华武等，2012），气团高度选取采样点地面以上1000、1500、2000 m 3个高度（童佳荣等，2016）。

1.4 数据处理与分析

应用SPSS 17.0统计分析软件的线性回归分析得到研究区的大气降水线，Pearson相关分析得到温度、降水量等气象因子与δ(D)和δ(18O)的相关关系；使用Origin 2019b软件制图。

2 结果与分析

2.1 大气降水δ(D)和δ(18O)及气象因子的时间变化特征

聊城2019年10月—2020年11月期间降水总量为874.5 mm，由图2可知，降水主要集中在5—10月，降水量为733.6 mm，占研究期降水总量的83.9%。气温的变化趋势同降水量相一致，表现出聊城地区夏季高温多雨、冬季寒冷少雨的温带季风气候特征。大气降水δ(D)和δ(18O)值的变化具有同步性（图 3）。研究期内大气降水 δ(D)的变化范围为-131.66‰—19.34‰，平均值为-49.50‰；δ(18O)的变化范围为-17.60‰—2.72‰，平均值为-7.21‰。其中，5—10月大气降水 δ(D)的变化范围为-123.87‰—19.34‰，平均值为-54.63‰；δ(18O)的变化范围为-15.36‰—2.72‰，平均值为-7.57‰。11月至翌年 4月大气降水 δ(D)的变化范围为-131.66‰—11.94‰，平均值为-32.05‰；δ(18O)的变化范围为-17.60‰—2.24‰，平均值为-6.00‰。可以看出，聊城11月至翌年4月大气降水δ(D)和δ(18O)富集，5—10月大气降水δ(D)和δ(18O)贫化。

图2 聊城2019年10月—2020年11月降水量、气温的日变化Figure 2 Daily variations of precipitation and temperature from October 2019 to November 2020 in Liaocheng

图3 聊城2019年10月—2020年11月大气降水δ（D）和δ（18O）的日变化Figure 3 Daily variations of precipitation, δ(D) and δ(18O)from October 2019 to November 2020

2.2 大气降水线特征

大气降水中的稳定同位素δ(D)和δ(18O)通常存在一种线性关系，称为大气降水线（Meteoric Water Line，MWL）。基于本研究所获得的聊城市14个月的大气降水δ(D)和δ(18O)实测值，利用最小二乘法进行线性拟合得出聊城市全年和各季节的大气降水线（图 4）。聊城市全年大气降水线方程为：δ(D)=(7.45±0.29)δ(18O)+(4.20±2.41)，r2=0.91，n=66。与全球大气降水线 δ(D)=8δ(18O)+10和中国大气降水线δ(D)=7.9δ(18O)+8.2（郑淑蕙，1983）相比，其斜率和截距偏小。聊城不同季节大气降水线的斜率和截距差异明显，春季大气降水线方程为：δ(D)=(5.17±0.75)δ(18O)+(2.92±3.21)，r2=0.85，n=10；夏季大气降水线方程为：δ(D)=(6.73±0.43)δ(18O)-(5.09±3.98)，r2=0.88，n=34；秋季大气降水线方程为：δ(D)=(7.40±0.65)δ(18O)+(3.81±4.74)，r2=0.90，n=16；冬季大气降水线方程为：δ(D)=(9.07±0.24)δ(18O)+(28.59±2.37)，r2=0.99，n=6。与全球大气降水线和中国大气降水线相比，聊城春、夏、秋3个季节的大气降水线斜率和截距均偏小，而冬季明显偏大。

图4 聊城大气降水线Figure 4 Local meteoric water line in Liaocheng

2.3 大气降水过量氘变化特征

水体氢氧同位素在蒸发过程中会产生动力分馏作用，D/H比18O/16O稳定同位素分馏的程度更强，导致降水δ(D)和δ(18O)的比率会出现一个差值，称为过量氘（Dexcess）（Dansgaard，1964），表达式为 Dexcess=δ(D)-8δ(18O)，全球降水中Dexcess的平均值约为 10‰。聊城大气降水过量氘介于-13.57‰—26.50‰之间，平均值为8.20‰，略低于全球平均值。大气降水过量氘存在明显的季节变化（如图 5），在5—10月过量氘偏低，月均值低于10‰，变化范围在2.91‰—12.55‰之间，最低值出现在2020年9月，这一时期可称之为低 Dexcess期。虽然这一时期2019年10月过量氘达到12.55‰，但6次降水中仅月初的过量氘较高，且2020年10月降水过量氘是低于10‰的，所以10月归类在低Dexcess期。11月至翌年 4月过量氘偏高，月均值变化范围在11.97‰—22.35‰之间，最高值出现在 2019年 12月，这一时期过量氘的月均值都高于10‰，可称之为高Dexcess期。

图5 聊城大气降水Dexcess月平均值变化Figure 5 Monthly average variations of excess deuterium in precipitation from October 2019 to November 2020

2.4 大气降水同位素的温度效应与降水量效应

大气降水中稳定同位素的组成受到多种环境因子的影响，其与各环境要素之间的相关关系被称为环境同位素效应。其中，气温被认为是影响降水稳定同位素组成的最主要的因素。这是由于降水稳定同位素的分馏作用主要受到相变过程中的温度影响（张琳等，2009；田超等，2015）。此外，降水量也是影响降水稳定同位素组成的重要因素。降水量效应的形成主要取决于降水形成的3个过程：水汽源区的蒸发条件、水汽输送过程以及降水的冷凝程度（薛积彬等，2008）。为验证聊城大气降水同位素的温度效应和降水量效应的存在性，对聊城全年、低Dexcess期（5—10月）、高Dexcess期（11至翌年4月）的大气降水δ(D)和δ(18O)与温度、降水量分别进行线性回归分析（如图6）。在全年尺度下，聊城大气降水δ(D)与温度呈显著负相关，关系式为δ(D)t（r2=0.12，P=0.005），即温度效应不存在，而是表现为显著的反温度效应；δ(D)和 δ(18O)与降水量均呈显著负相关，关系式分别为 δ(D)P（r2=0.10，P=0.009），δ(18O)P（r2=0.14，P=0.002），即存在极显著的降水量效应。其中，低Dexcess期（5—10月），δ(D)和 δ(18O)与温度均呈显著负相关，关系式分别为δ(D)t（r2=0.16，P=0.003），δ(18O)t（r2=0.11，P=0.02），表现为显著的反温度效应；δ(D)和 δ(18O)与降水量均呈显著负相关，关系式分别为 δ(D)P（r2=0.10，P=0.027），δ(18O)P（r2=0.14，P=0.006），即存在显著的降水量效应。高Dexcess期（11至翌年4月），δ(D)和 δ(18O)与温度无显著相关关系，与降水量呈显著负相关，关系式分别为δ(D)P（r2=0.33，P=0.025），δ(18O)P（r2=0.30，P=0.033），即存在显著的降水量效应。

图6 聊城大气降水δ(D)、δ(18O)与温度（t）、降水量（P）的关系Figure 6 Correlations between δ(D) and δ(18O) with temperature and precipitation in Liaocheng

2.5 降水水汽来源轨迹模拟

为进一步探究聊城大气降水水汽的具体源地及输送过程，选取研究时段内春、夏、秋、冬季各3次有代表性的降水事件，利用HYSPLIT气流后向轨迹模型对降水水汽的运移轨迹进行模拟。垂直方向分别选取研究区地面上空1000、1500、2000 m作为模拟的3个初始高度，气流轨迹模拟时长设置为144 h。根据HYSPLIT模型模拟结果（图7），聊城不同季节降水水汽来源存在明显差异。春季，水汽主要来自于亚欧大陆内部；夏季，降水主要来自于印度洋、南海附近的海洋性季风水汽；秋季，随着海洋季风逐渐减弱，大陆季风逐渐增强，降水水汽主要来自于局地水体蒸发；冬季降水主要来源于远距离输送的大陆内部及印度洋水汽。

图7 聊城不同季节典型降水事件气团后向轨迹Figure 7 HYSPLIT back trajectory of air mass in typical precipitation events in Liaocheng

3 讨论

聊城大气降水 δ(D)和 δ(18O)值的季节性变化明显，其随时间的变化表现为：1—3月迅速升高，4—8月逐渐降低，9—12月又逐渐升高，δ(D)和δ(18O)的最大值出现在2020年5月，最小值出现在2020年1月。造成这种变化趋势的原因可能主要是水汽来源的不同：3—5月 δ(D)和 δ(18O)较高，这是由于春季是冬夏季风转换时期，降水主要来源于局地陆地水汽蒸发，因此其含有较高的δ(D)和δ(18O)值（程中双等，2015），此外，二次蒸发作用强烈也可能会导致该时段同位素值偏正；6—8月，随着西太平洋副高北抬西伸，海洋水汽逐渐占据主导地位，由于来自海洋的水汽δ(D)和δ(18O)较为贫化（张博雄，2020），这一时期大气降水中δ(D)和δ(18O)值逐渐降低；9—12月，进入冬夏季风转换时期，局地再循环水汽所占比重逐渐上升，因此δ(D)和δ(18O)值又有所上升；1月降水δ(D)和δ(18O)值迅速下降，达到一年之中的最低值，则可能是由于1月受到蒙古-西伯利亚高压的控制，降水水汽主要来源于西风带输送的北大西洋水汽和极地大陆气团，输送距离较远，δ(D)和δ(18O)在沿途降水过程中不断凝结降落，导致水汽中δ(D)和δ(18O)较低，另外，气温较低导致的二次蒸发微弱也是同位素值偏负的原因之一。

大气降水线的斜率反映了δ(D)和δ(18O)两种同位素分馏速率的差异，截距则反映了 δ(D)对平衡状态的偏离程度（Peng et al.，2009）。聊城大气降水线的斜率和截距均小于全球大气降水线，表明降水过程中存在一定的蒸发作用；而与纬度相近的西安（δ(D)=7.49δ(18O)+6.13）（田华等，2007）、郑州（δ(D)=7.33δ(18O)+2.07）（王福刚，2006）比较接近，表明这些地区具有相似的气候特征及水汽来源。与全球大气降水线相比，春、夏、秋3个季节的斜率和截距均偏小，而冬季明显偏大，这反映了春夏秋3个季节降水存在不同程度的二次蒸发作用。春季天气干燥，多大风天气，蒸发强烈，因此大气降水线斜率最小。冬季由于气温偏低，降水多为固态。研究表明水汽在转化为液态（降雨）和固态（降雪）的过程中，其分馏作用存在差异，降雪的分馏效应大于降雨（Dansgaard，1964；章新平等，2003），且降雪过程中的云下二次蒸发作用非常微弱，因此冬季大气降水线斜率和截距明显高于其他季节。此外，由于各季节水汽来源不同，水汽本身的同位素值存在差异，也是导致大气降水线存在季节差异的原因之一。

研究表明，大气降水同位素的温度效应主要出现在中高纬度内陆地区（Dansgaard，1964）。聊城大气降水同位素不存在温度效应，而是在全年和相对湿度较高的5—10月（图8）表现为“反温度效应”，这与庐山（陈琦等，2019）、鼎湖山（高德强等，2017）等低纬度地区的观测结果相一致。相对于中高纬度内陆地区，聊城降水期间空气湿度相对较高（图 8），这种湿热的气候使得雨滴在降落过程中的蒸发分馏不显著。此外，聊城境内河湖众多，降水水汽很大一部分来自于地表水体蒸发，这些因素可能掩盖了温度效应，而使得降水同位素组成与温度呈负相关。降水量效应多出现在低纬度沿海或海岛地区，其形成与水汽来源密切相关：来自于低纬度海洋的水汽，沿途空气相对湿润，大气降水同位素值较低，反之则较高（Jouzel et al.，1984）。聊城全年尺度下和季节尺度下均存在降水量效应，这可能是因为聊城湿润时期降水充沛，雨滴降落中不易蒸发，所以降水同位素值较低，导致显著的降水量效应。

图8 聊城大气相对湿度月平均值变化Figure 8 Monthly average variations of relative humidity in Liaocheng

过量氘的大小主要取决于形成降水的水汽源地的相对湿度，因此多被用于指示降水水汽源地的气候特征。Dexcess值低表明水汽源地相对湿度较高，蒸发较弱；反之则表明水汽源地相对湿度较低，蒸发迅速，不平衡蒸发作用强烈（Dansgaard，1964）。此外，因局地水汽循环形成的降水中的Dexcess值会升高（杨淇越，2010），而在干旱气候下，雨滴在下落过程中受到的二次蒸发会导致降水中Dexcess值降低（Araguás-Araguás et al.，1988）。聊城大气降水Dexcess值季节变化明显，从5月开始迅速下降，降至全球平均值10‰以下，而从11月开始迅速上升。由 HYSPLIT后向轨迹模型模拟的水汽输送轨迹显示，5月大气降水依然主要受到大陆性气团影响。这说明此时导致Dexcess值降低的主要原因可能是气温升高使得降水过程中的二次蒸发逐渐增强。而进入7、8月，降水主要来源于南海和印度洋的湿润水汽，空气湿度大，因此Dexcess值较低。从10、11月开始冬季风逐渐影响研究区，水汽来源于大陆内部及局地水汽再循环，导致Dexcess值升高。

4 结论

（1）聊城地区大气降水δ(D)和δ(18O)值表现出明显的季节变化特征，11月至翌年4月大气降水δ(D)和 δ(18O)富集，5月至 10月大气降水 δ(D)和 δ(18O)贫化。全年大气降水线的斜率和截距略小于全球大气降水线，不同季节大气降水线的斜率和截距差异较大，表明不同季节降水的水汽来源及二次蒸发存在明显差异。

（2）不同时间尺度下，影响聊城地区大气降水δ(D)和 δ(18O)变化的环境因子有所差异。全年尺度下和大气相对湿度较高的湿润季表现为反温度效应和降水量效应，11月至翌年 4月只存在降水量效应，而与温度没有相关性。

（3）聊城地区大气降水过量氘（Dexcess）值具有明显的季节变化，主要与水汽来源的季节变化和蒸发作用有关。5—10月降水主要来源于东南和西南方向的海洋水汽，加上雨滴二次蒸发作用的影响，导致Dexcess值较低；11月至翌年4月降水水汽主要来自于亚欧大陆内部和局地水汽再循环，因此Dexcess值较高。