吉州窑木叶天目瓷的技术研究进展

刘 昆,徐轶男,程志鹏,谭 灵,包启富

(景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院，景德镇 333403)

0 引 言

吉州窑因地得名，窑址在江西省吉安县永和镇，创烧于晚唐，经五代、北宋，盛于南宋，至元末终烧[1-3]。作为南方民窑的代表，吉州窑天目瓷制品可谓达到了登峰造极的境界，不仅品种繁多，制作工艺也是多种多样，更有独创的装饰技法，例如剪纸贴花、木叶天目等[4-6]。其中木叶天目瓷作为我国宋代吉州窑天目瓷中的精品，其制作工艺难度极高，因其独特的自然观感，受到古代与现代人民的追捧[7-9]。木叶天目瓷是在施有天目底釉(铁系黑釉)的釉面贴上天然的树叶(多为桑叶)入窑烧制，烧成过程中铁系黑釉和木叶灰相互反应，由于木叶叶脉和枝干的成分差异，从而产生色差，形成叶片的自然纹路[10-13]。

目前对木叶天目瓷的研究主要集中在古陶瓷实样的组成测试分析和仿制再现，对木叶天目瓷整体的技术和未来发展缺少相关综述。本文从木叶天目瓷的化学组分、叶子种类、制瓷工艺及成色机理等方面进行整理与分析，对木叶天目瓷今后的传承和发展具有一定的借鉴意义。

1 木叶天目瓷的化学组分研究

古代吉州窑天目瓷光泽度较低且釉色较黑或呈棕褐色，使用的原料来源于吉州窑当地的矿产与池塘中的塘泥、煅烧的蚌壳类，还有当地植物煅烧所得的灰，这些都使吉州窑天目瓷具有当地的特色[14]。现今多数研究者通过对吉州窑木叶天目瓷的古瓷片进行成分测试得出天目瓷底釉的化学组成，在此基础上展开对木叶天目瓷黑色底釉的试验。一般来说，木叶天目瓷是在吉州窑素天目瓷上发展而来的，故而吉州窑素天目瓷对木叶天目瓷底釉的研究有一定的作用，可以作木叶天目瓷底釉的参考[15]。木叶天目瓷的化学组成如表1和图1所示。

表1 木叶天目瓷坯、釉化学组成

图1 木叶天目瓷釉的化学组成[4,6,12-13]

从表1中木叶天目瓷釉的组成范围可知：釉是典型的碱性钙釉，釉中CaO(质量分数4.2%～8.2%)、R2O(质量分数2.9%～8.4%)含量较高，导致始熔温度低，熔点降低有利于釉与木叶灰进行反应，且釉料中CaO的含量较多时，高温黏度较小，釉料玻化程度高，有利于分相，使得木叶纹样晶体形成。

通过图1中SiO2/Al2O3和RO/R2O的摩尔比可以看出，SiO2/Al2O3摩尔比主要集中在8.0～9.5，RO/R2O摩尔比为3.5～4.5，这属于典型光泽釉(透明)的范围，而且组成相对比较集中，这可能与当时选用的制釉原料相对比较集中有关[17-19]。

黑色底釉中Fe2O3含量一般在4.51%～7.83%(质量分数)，上海硅酸盐研究所的徐嫦松[11]利用了Sr同位素分析与化学组成分析，证实了吉州窑采用了植物灰制釉工艺，其茶盏底釉是由当地的绢云母质瓷土和经淘洗的高硅植物灰，及少量的含铁矿物按照一定的比例配制而成的。用作釉料的可能是这种吉州窑附近一些山头可挖得的黏性良好的富铁红土[10]。Fe2O3是主要的着色剂，也起一定的助熔作用和分相作用。黑色釉的玻璃相中，铁以Fe3+和Fe2+—O—Fe2+原子团形式存在于玻璃体的网络结构中，使釉呈现酱色或者黑色，也有部分铁在相应的基础釉中由于过饱和而析出，作为晶体相存在[19]。而釉中少量的MnO2可能源于在某些山头可以找到的一种棕黑色“芝麻粒大小”的釉砂。这种方法和永和镇附近有锰粉矿、钻土矿密切相关，至今仍有人拣“土子”(一种含锰的结石)售给吉州窑使用，这也促进了黑色釉面的获得[10]。

通过化学组成表可以看到坯体的钙含量较低，与建窑天目瓷胎高铁量不同的是吉州窑木叶天目瓷胎铁的含量较低，但比普通白泥坯体稍高[20-22]。为了还原古代吉州窑木叶天目瓷，一些学者根据记载与窑工的叙述采用吉州窑当地原料进行配制，另一些学者考虑到矿物原料化学成分的不稳定性选择采用化工原料进行试验，配制的两种原料各有千秋，都能达到木叶纹路清晰的效果[23-25]。

2 木叶天目瓷的叶子种类研究

叶子种类、组分的研究一直都是木叶天目瓷研究的重点[26]。对叶子种类的选择以及对叶子的处理都是为了尽可能在瓷中保留叶子原有的轮廓和纹路，因此研究了不同叶子的组分对其在瓷中形貌的影响以及烧成后不同的叶纹晶体在釉中的呈色等问题，通过对叶子的组分和叶片反应过程的研究，可在木叶天目瓷上应用的叶子的种类越来越多，如图2所示[27-30]。

图2 不同种类叶子在木叶天目瓷上的应用[27-30]

现今学术界对古代木叶天目瓷烧制所用的叶子持有两种观点：桑叶和菩提叶。大多数学者更支持桑叶为木叶天目瓷所用叶子[28-30]。干科[26]列举了四个观点加以论证：(1)江西盛产桑树且不适宜菩提树的生长，故而南宋时期使用的木叶为桑叶这观点较为合理；(2)根据现存的吉州窑木叶天目盏及出土瓷片可观察到木叶的形态、大小、纹路、轮廓与桑叶极为相似，而菩提叶片尖端细长，这与标本上木叶的形态相去甚远；(3)南宋时期吉州窑附近坐落着许多寺庙且当地禅宗盛行，其中“蚕”与“禅”字音相通，而蚕食桑，使用桑叶也恰合当时的社会文化背景；(4)现代仿制的木叶天目瓷也多使用桑叶，因其制作工艺相对其他树叶简单且易烧制成功。从这四点可以推断出古代吉州窑木叶天目瓷使用的木叶为桑叶的可能性较大。

为何桑叶较其他树叶制作木叶天目瓷更易得到清晰的纹样与装饰效果，轻工业部陶瓷工业科学研究所的敖镜秋和许作龙[12]对此展开了研究。他们对30种经处理后的木叶进行了能谱分析并将它们分别装饰在施釉的盏上，最后得出结论：木叶中需含有Mg、Si、Fe、P、Ca这几种元素，且分布在叶脉与叶片中的元素应有明显的差异,叶脉中Ca的含量是同条件下叶片中的2倍，而叶脉中Si含量则低于叶片中，满足上述条件才可获得清晰的木叶纹样；若叶脉中K的含量远高于叶片中，则这组木叶只能获得木叶的轮廓，而找不到木叶的经脉；若叶片中Ca的含量比叶脉中高，Si的含量低，而K的含量又高，则这组木叶只能形成一个色团，不可能形成一个轮廓。所以在未经特殊处理的情况下需要木叶满足以上条件才可得到装饰性较好、叶纹完整的木叶天目瓷，这也证明了除去一定种类的桑叶外，其他木叶很难达到所需的效果，这与木叶的成分有着很大的关系[31-33]。

多年来研究者的研究倾向于叶子如何更好地在瓷中保留原有的形貌，其主要的技术难点就是整片叶子易收缩变形，烧成后很难保持原有的轮廓，且除桑叶外的其他叶子不考虑作为木叶天目瓷原料也是因为烧成后会缩成一团，轮廓易变形[34]。实际上，若忽略叶片的叶脉部分及其轮廓，叶茎粗壮的部分是不易变形的[35-36]。

由于木叶自身的成分可在釉中进行发色，可不局限在获得叶片轮廓及纹路这一方面，同样地，使用木叶茎干或果实也能在瓷中达到一定的装饰效果，这一点拓宽了木叶天目瓷装饰的应用[37]。其他植物茎干或果实系列天目盏如图3所示，现今有研究者不仅像古人一样将叶子放入天目瓷中进行研究，还将其他一些植物茎干或果实放入天目瓷中进行试验并取得了成功[38]。这一创新性试验更赋予了木叶天目瓷这一瓷种的艺术内涵，使更多自然植物能够在陶瓷中展现，为木叶天目瓷添加了更多应用和想象的空间。

图3 其他植物茎干或果实系列天目盏[34-36]

3 木叶天目瓷的制瓷工艺研究

制瓷工艺对提高木叶天目瓷成品率有着很大的影响，制作一件木叶天目瓷很大程度上取决于它的生产方法与过程[39-40]。通过对制瓷工艺的研究，可以将这种制作过程存在的很多偶然性化成必然性。对于木叶天目瓷的工艺研究主要分为叶子处理工艺、釉层厚度及烧成制度等方面。

3.1 叶子处理方式

对叶子进行处理的原理是去除了叶肉后留下的叶茎中的纤维组织在干燥和烧成的过程中可减少收缩，从而能够较好地保留叶子的轮廓和形貌[41-42]。

对古代吉州窑木叶天目瓷的叶子是否做过处理或做怎样的处理已无从考证，吴隽等[40]对吉州窑木叶天目古瓷片进行了荧光光谱分析，结果显示叶纹处的化学元素有别于底釉，并且认为木叶在高温下不易与底釉反应生成清晰的木叶纹路，制作工艺应该是使用了双层釉。底釉与面釉在高温反应下产生分相和二次分相，所以采用面釉加底釉的方法，在处理好的叶子上涂抹面釉，再将涂有面釉的叶面贴在底釉上，最后入窑烧制。

木叶处理的主要作用在于，通过高浓度的碱溶液改变叶片中细胞的渗透压，使叶肉中的细胞破裂，随着细胞破裂，叶肉中叶绿素会随之流失，颜色也将变为无色透明。这样就能达到基本去除叶肉，只留下叶茎中纤维组织的目的。吴隽等[40]采用2 mol/L的氢氧化钠溶液处理木叶，如图4显示，处理5～6 d的木叶烧制出的叶纹清晰，呈色较好，处理效果明显。此种方法可以得到叶脉纹路较为清晰且叶子轮廓较为完整的木叶盏。如果处理时间稍短，则叶肉部分参与反应后的效果与叶茎没有区别，木叶纹路便不能清晰的显现；而处理时间过长，则会破坏叶茎部分的纤维组织，不能保留木叶原有形貌，使烧制的木叶纹模糊不可见。

图4 NaOH溶液(2 mol/L)处理叶片时间对木叶纹样形成的影响[40]

3.2 釉料的厚度

叶子灰和釉层厚度比例示意图如图5所示[43]。由于木叶天目瓷底釉为含铁量较高的铁系釉，若釉层厚度过厚，则会导致釉面析出铁系结晶而形成油滴，不仅对釉面效果有所影响，而且油滴会破坏叶子纹路并使其变形，大大降低木叶天目瓷应有的艺术效果[44]，且叶子与釉层反应会由于釉层过厚而纹路不清晰。黑釉实际上是褐色、酱色在坯体上层层叠加后的效果，若釉层厚度过薄，则影响釉的呈色效果，釉色呈褐色，釉面薄透；且叶纹的产生是釉与叶子反应析晶的结果，釉层较薄则不利于晶体的析出，影响叶纹的形成[45-46]。故而为避免诸类现象的发生，需对木叶天目瓷底釉的釉层厚度加以控制。结合各研究者的实验结论可知釉层厚度为0.8 mm左右时，釉面效果及叶纹效果最佳[47]。

图5 叶子灰和釉层厚度比例示意图[43]

3.3 烧成制度

烧成制度的设置也是木叶天目瓷呈色的关键，其不仅影响叶子的收缩还对底釉的反应有着较大影响[48-49]。若升温速率过快，叶子收缩快，则叶子轮廓易变形。根据丁建中等[13]的研究，吉州窑天目瓷的烧制一般采用氧化气氛，桑叶灰大体上在900 ℃之前是连续脱水、脱碳和碳酸盐分解的过程，此过程失重约30%，高度收缩约53%，所以在600～900 ℃到烧成温度的区间，升温速率需放缓，使木叶灰与底釉在高温阶段充分融合反应，从而形成良好的木叶纹样[50],烧成曲线如图6所示。

图6 木叶天目瓷烧成曲线[48-50]

木叶天目瓷黑色底釉是Fe和Ca含量较高的钙碱釉，所以其始融温度较低，而最高烧成温度对釉流动性有很大的影响，在适宜的烧成温度下，可保持良好的流动性，使叶纹在釉中可固定清晰，过高的烧成温度会使釉的流动性过大，从而使叶纹在釉中流动只能留下木叶轮廓，此时铁离子与叶纹釉反应使其呈黄色[23]。在烧成过程中温度越高，铁离子与叶纹釉结合程度越高，反应较充分，呈色也就逐渐加深。若在最高烧成温度下继续升高温度，叶纹釉与底釉的颜色会逐渐接近，趋近于棕褐色，最后变为棕黑色[51-52]。因此适宜的烧成温度和升温速率是影响叶纹清晰度和釉面效果的关键。

釉的高温黏度对其高温流动性有着决定性的影响，叶纹的形成与釉中液相有着密切的联系，其中液相的数量、大小尺寸、分布均匀程度以及其形成的析晶都对清晰的叶纹釉有着重要的影响。叶纹部位釉的液相数量越多，尺寸越小，分布越均匀，形成叶纹效果越好，反之叶纹会变模糊；同时还应尽量控制釉中析晶的出现，少量析晶对叶纹形成影响较小，但出现大量析晶时，对其影响较大。底釉中氧化铁在1 100 ℃的氧化气氛下，开始发生分解形成氧气和四氧化三铁，随着温度的升高，在1 200 ℃以后反应更加剧烈，在釉面会富集较多的铁分从而析晶产生油滴[47]，油滴会破坏叶子纹路。

4 木叶天目瓷的机理研究

近年来，国内外不少研究人员及学者在探索恢复烧制木叶天目瓷的传统技艺，但探析木叶天目瓷形成机理和关键影响因素等的研究工作较少。轻工业部陶瓷工业科学研究所的敖镜秋[42]在20世纪80年代曾对吉州木叶天目瓷进行仿制和研究，发现木叶纹的形成过程主要是叶釉间定位反应和纹样中诸斑块的呈色规律造成的；并提出可将叶纹形成时的复杂过程看作是一个非均匀系统，以分相为出发点，在氧化物浓度梯度作用下，釉中能同时形成多种晶体的理论。

Chiang等[49]研究的类似的吉州窑兔皮釉中也出现类似木叶的黄色花纹(见图7)，这是由黄色的雪花状晶体和富含铁的玻璃相共同构成的，与底釉的黑色形成明显色差，从而显现出木叶的清晰花纹。木叶天目瓷中木叶纹样的晶体主要为4CaO·P2O5(白色晶体)、CaO·Al2O3·2SiO2(黄色晶体)、CaO·MgO·2SiO2(黄绿色晶体)、FeO·MgO·2SiO2(绿色晶体)以及MgO·Fe2O3(红色晶体)等，不同晶体颜色不同，所以吉州窑木叶天目瓷上的木叶纹样颜色会有所差异[51-52]。

图7 (a)兔皮茶杯的内表面；(b)红框内所示小块截面的光学晶像图；(c)釉面光学晶像图；(d)黄色的花状晶体[49]

木叶天目瓷底釉属于铁系黑釉，其呈色机理为晶体着色，钙镁釉一般因Co、Mn、Cr、Fe等离子作用产生晶体而呈黑色[53]，釉面枝晶主要由Mn、Co、Al(浓度相对较低)和O组成[54-55]。釉中液-液分相易促进晶核的生长从而析晶，在烧制过程中，冷却速度缓慢才能更好地析出晶体。在烧成过程中，制品所处的物理环境对于木叶覆盖区来说，大体是均匀的，釉层也可以说是较均匀的。因此，形成不同晶体的主要原因是木叶各部位各种氧化物所占的比例不同，即氧化物在木叶中分布的不均匀性[56-57]。

5 结 语

本文从木叶天目瓷的化学组分、叶子种类、制瓷工艺及成色机理等方面进行了综述与分析。釉料组成、叶子的选择、工艺条件和烧成工艺是木叶清晰纹路的重要影响因素。

釉料组成中CaO(质量分数4.2%～8.2%)、R2O(质量分数2.9%～8.4%)含量较高，导致始熔温度低，熔点降低有利于釉与木叶灰进行反应，且釉料中CaO的含量较多时，高温黏度较小，釉料玻化程度高，有利于分相，使得木叶纹样晶体形成。制瓷工艺对提高木叶天目瓷成品率有着很大的影响，制作一件木叶天目瓷很大程度上取决于它的生产方法与过程。而工艺条件中基础釉和叶灰的厚度比、木叶的处理和定位至关重要。烧成制度的设置也是木叶天目瓷呈色的关键，其不仅影响叶子的收缩还对底釉的反应有着较大影响。若升温速率过快，叶子收缩快，则叶子轮廓易变形。从机理而言，釉中的分相和晶体的形成是呈色的关键，但木叶天目瓷研究不应只是仿制，应利用这种釉料多层反应的技术手段进一步扩大其应用范围。