渤海辽东湾海域表层沉积物有机质特征、来源及环境评价分析

宋逸群, 王传远, 靳文静,王华远, 刘晓蕾，李秀娟

渤海辽东湾海域表层沉积物有机质特征、来源及环境评价分析

宋逸群1, 王传远2,*, 靳文静3,王华远4, 刘晓蕾5，李秀娟6

1. 中国刑事警察学院法化学系, 沈阳 1100352 2. 中国科学院烟台海岸带研究所, 烟台 264003 3. 中国环境科学研究院, 北京 100012 4. 东北林业大学奥林学院化学系, 哈尔滨 150040 5. 滨州医学院公共卫生与管理学院，滨州 烟台 264003 6. 山东农业工程学院资源与环境工程学院, 济南 250100

为探究渤海辽东湾海域有机质的分布特征及其输入源, 2014年8月于辽东湾采集了沉积物表层样品, 并检测了有机质的生物地球化学指标: 总有机碳(TOC)、总氮(TN)以及碳、氮同位素。结果表明: 辽东湾表层沉积物样品的TOC变化范围为0.23%—1.76%,平均值为0.72%; TN的变化范围为0.02%—0.09%,平均值为0.04%。有机碳同位素值在-23.89‰—-21.82‰, 平均值为-22.34‰; 氮同位素的值处于5.27‰—9.68‰之间,平均值为7.43‰。粒度对碳、氮同位素值的影响不大, 人为因素会对碳、氮同位素的检测结果造成影响。有机污染评价显示辽东湾的西南部及东北部海域受到一定程度的生态污染。依据经典的二元计算模式, 辽东湾海源有机质贡献比例范围为51.77%—86.31%, 平均值为77.66%。因此辽东湾海域的有机质输入源主要为海源有机质, 陆生有机质来源主要是陆生C3植物。研究结果对于渤海陆海统筹的生态保护修复与区域污染防治提供一定的科学依据, 为打响渤海攻坚战提供有力的数据参考。

辽东湾; 总有机碳; 碳、氮同位素; 污染评价

0 前言

辽东湾是渤海的三大海湾之一, 位于渤海东北部, 同时也是中国纬度最高的海湾。辽东湾沿岸河流注入(如大辽河、复州河、滦河、六股河等)时携带了大量的泥沙, 对辽东湾海域沉积物中有机质的组成影响很大[1]。辽东湾地区沿岸分布着众多港口且石油资源丰富, 陆源输入、石油开发和港口航运均有可能向辽东湾注入污染物, 从而改变海水有机碳、氮的组成。此外, 辽东湾作为一个半封闭型海湾, 与外界的水体交换缓慢, 其自身的净化能力受到一定限制, 使得有机质滞留于湾内[2]。这些因素的共同影响造成了辽东湾海域有机质的多样性。综上所述, 对辽东湾海域进行的研究分析, 有助于探究其海洋环境与沿岸经济发展以及人口密度变动的关系, 因而近些年来仍有许多科研人员在对辽东湾海域进行不断的研究分析。

现代科技不断发展, 许多研究人员广泛应用稳定同位素示踪技术来分析各种有机质的来源。在这之中, 稳定碳、氮同位素技术(δ13C、δ15N)常被用于有机物的成因分析以及生物体氮循环的相关分析研究[3–4], 将其与总有机碳(TOC)、总氮(TN)、碳氮比(TOC/TN)这几个指标结合则可以用于辨析有机质的来源以及分布规律。如Ogrinc[5]等用稳定的碳、氮同位素技术与碳氮比等指标结合对亚得里亚海北部的里雅斯特湾表层沉积物中有机质的来源进行了分析; Xia[6]等对桑沟湾及其附近区域的沉积物样本进行采集, 研究了此区域沉积有机质中总有机碳、总氮以及碳、氮稳定同位素的分布特征; Lu[7]等对北京潮白河上游表层沉积物、植物和土壤中碳、氮同位素进行了研究, 分析了研究区域有机质的地球化学特征。因此, 可将有机质中稳定碳、氮同位素成分的差异以及与总碳、总氮量结合研究作为依据, 来分析不同有机质的来源。

目前已有学者对渤海其他海域沉积物中有机质来源进行研究, 如莱州湾和龙口湾[8]、渤海湾[9]及渤海中部海域[10]等, 但是对辽东湾沉积物中有机物质来源分析的研究却很少, 较难实现对渤海海域的全面评估。因此, 本文通过质谱法与元素分析法联用测定辽东湾海域表层沉积物的总碳量、总氮量以及碳、氮稳定同位素值, 并依据加拿大安大略省的环境与能源部的所制定的生态环境评价标准对沉积物进行污染评价, 分析了有机质来源以及辽东湾有机质污染情况。研究结果有助于探讨辽东湾海域有机质的组成、沉积物成分的差异以及有机质污染情况, 并为该区域海洋环境监测及海洋环境保护提供有效依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

实验于2014年8月自辽东湾海域中按照不同的经纬度、水深采用抓斗采泥器进行了表层沉积物样品的采集(图1), 采集好的样品置于聚乙烯袋中标记后于实验室中冷冻保存(-20 ℃)。

1.2 实验方法

进行样品分析处理时, 从袋中取出适量样品进行冷冻干燥处理, 冷冻干燥处理后的样品取出少量用于粒度检测, 剩余部分用于稳定碳、氮同位素以及总有机碳、总氮量的测定。使用 Mastersizer2000激光粒度分析仪进行样品粒度分析, 以《海洋监测规范》( GB17378.5—2007)的规定标准进行测试。剩余样品剔除较大颗粒后用玛瑙研钵进行研磨处理, 过100目尼龙筛, 以四分法缩分后取5 g左右磨好的样品用于检测前处理。

由气相质谱仪(GC IsoLink) 和元素分析仪(Flash EA) 联机测定样品中的总有机碳(TOC)、总氮(TN)以及有机稳定碳、氮同位素(δ13C、δ15N)。样品前处理需用天平称取1 g左右的样品, 为减少误差, 每两个样品做一个平行样品测定, 于称量好的样品中加入0.5 mol·L-1的盐酸浸泡, 用振荡器振荡并放置8h使其充分反应, 使得其中的无机碳酸盐被充分去除, 离心后倒掉上清液, 重复上述操作后以去离子水洗涤除去多余盐酸, 冷冻干燥后待测。检测所用的平行样的分析误差为0.2‰, δ13C分析的参考标准为国际原子能的IAEA-600(国际化学品安全卡: ICSC_0405_Caffeine), δ15N分析标准参照大气中的N2, 分析误差为±3‰, 计算公式如下:

图1 辽东湾海域表层沉积物采样点位图

Figure 1 Sampling stations in Liaodong Bay

δ13C, δ15N (‰) = ( Rsample/Rstandard－1) ×1000‰

R为13C /12C或15N /14N。

本实验中以Excel与Arcgis软件进行图表绘制。

2 结果与分析

2.1 TOC和TN的空间分布特征及其相关环境指示意义

研究发现辽东湾地区TOC变化范围为0.23%—1.76%, 均值为0.72%; TN的变化范围为0.02%—0.09%, 均值为0.04%。辽东湾沉积物样品的TOC、TN含量的空间分布图如图2所示, 总体来看, 两种研究指标的分布规律大致均呈现出西高东低的趋势, 有机质含量较高的点多数集中于辽东湾的西南部地区与东北部地区。这可能是由于此研究区域沿岸分布众多工业发达城市(如秦皇岛市、葫芦岛市以及营口市等), 产生的工业废水及生活污水不断注入湾内。与此同时, 沿海石油输出港口以及运输业的迅速发展, 也给这些区域带来大量有机质。由于辽东湾半封闭海湾的性质, 使得其水体与外界交换缓慢, 自身的净化能力差, 使得湾内有机质停滞累积。此外, 通过与前人研究数据(表1)进行对比可知, 渤海海域以辽东湾地区以及渤海中部海域有机质含量较高, 区域含量分布趋势也与本研究所测得辽东湾海域西南部有机质总量高的结果规律相一致。

理论上来说, 粒度越小越易于有机质的吸附。对本研究中辽东湾沉积物样品的平均粒径与TOC、TN的相关性进行分析, 由分析结果可知, 研究区域样品的平均粒径与TOC、TN量之间存在一定的线性关系, 相关系数分别为0.48和0.56, 表明沉积物粒径大小影响到辽东湾有机质的含量, 其中, 粒径越小, 有机质含量越高。在本研究中, 辽东湾表层沉积物中含有较多的粉砂成分, 黏土和砂的成分较少, 少数站位(如R1、R2)含有较多砂粒, 可能由于该站位位于辽东湾海域的沿岸地带, 沿岸河流(如复州河、六股河等)注入辽东湾时裹挟了大量粗砂, 从而导致平均粒径的增大。此外, 前人研究也表明[11], 采样点R2所在区域表层沉积物受海洋潮流的影响, 潮流的长期运动冲刷带走了沉积物中的泥和粉砂等细颗粒成分, 这也是导致该点位含砂量高的重要因素。

2.2 辽东湾海域的有机污染状况评估

依据加拿大的沉积物评价指标进行分析[12], 其结果由表2结果所示, 辽东湾海域有16.7%的站位的TOC含量属于Ⅱ类标准, 从TN含量来看则有25%的站位的类属于Ⅱ类标准, 且此类站位多分布于近岸处, 无污染严重区域。表明辽东湾海域虽总体污染程度较低, 但海岸带处的生态环境治理仍需引起重视, 近海地带已受到一定程度的污染。

表1 渤海各海域沉积物有机质的TOC、TN含量

图2 辽东湾表层沉积物TOC、TN含量空间分布图

Figure 2 Distribution of TOC and TN in surface sediments from Liaodong Bay

表2 辽东湾表层沉积物TOC、TN污染评估

为了进一步研究辽东湾海域的有机污染情况, 以有机指数作为评价指标进行分析比对, 公式如下:

=WON×TOC;ON=×0.95

其中,为有机指数;ON与TOC分别为有机氮、有机碳质量分数;为总氮质量分数[23]。

以计算所得数据绘制空间分布图(图3), 如图所示, 有机指数最大值点位于辽东湾海域的西南部, 此处有机污染较为严重, 是渤海海域污染治理需重点关注的区域, 且由西部向东部呈现减少的趋势, 但在东北部地区也存在有机污染较严重区域。这可能是由于此区域处于环渤海经济圈内, 周边有葫芦岛市、锦州市等石油化工行业发达城市, 同时也是船舶制造、海上运输业发达地区, 污染物通过周边废水以及河流的携带排放到临近海域, 造成该海域有机物的累积。

图3 辽东湾海域有机指数(OI)含量空间分布图

Figure 3 Characteristics of organic index of surface sediments in Liaodong Bay

2.3 TOC/TN及δ13C对环境指示意义

本次研究数据中, 辽东湾表层沉积物的TOC/ TN比值变化范围为8.90—40.83, 均值为16.53; δ13C值变化范围为-23.89‰—-21.82‰, 均值为-22.34‰。依据前人所研究的不同有机质来源数值分布可见(表3), 从TOC/TN角度表明研究区有机质以淡水水生植物为主, 同时也受到植物以及土壤中有机质的影响, 而个别点的TOC/TN比值过高则可能是由于样品采集期间会有风暴潮混合, 从而引起海中的沉积物颗粒的再悬浮/再沉降, 因而会具有较高的碳氮比; 由δ13C值角度来看, 研究样品的碳同位素值范围反映出了样品有机质可能较大部分来源于水生植物, 少部分来源于陆生植物及土壤有机质。

为了更直观对研究区域的有机质来源进行判断, 结合前人研究作δ13C与TOC/TN的关系图(图4)来对陆生C3、C4植物、水生植物、浮游生物以及土壤有机质等沉积物的有机质类型进行定量区分。由此说明辽东湾沿海的有机质少部分来自陆生C3植物, 大部分来源于水生植物及土壤有机质, 属于海陆混合源。

表3 不同有机质来源的δ13C与TOC/TN值分布

图4 以δ13C与TOC/TN值判断辽东湾表层沉积物有机质类型

Figure 4 Identification of organic matter types in Liaodong Bay sediments based on δ13C and TOC/TN values

若TOC/TN值与δ13C之间呈现良好的负相关, 则TOC/TN值可以有效的反映有机质的来源[20]。然而由分析可知, 辽东湾表层沉积物的TOC/TN值与δ13C呈现一定的正相关关系, 相关性较小(=0.24)。因而说明此研究区域的TOC/TN值可能受到多种生物地球化学过程的影响, 不能只依据TOC/TN的比值判断辽东湾海域沉积物有机物的来源, 若要提高准确度, 必须综合其他因素进行全面分析。

2.4 辽东湾表层沉积物中δ15N的分布特征及其环境指示意义

稳定氮同位素也常被用于指示沉积物中有机质的来源, 但是与稳定碳同位素相比而言, 其数值易受到水中微生物的干扰以及泥土中矿物质吸附作用的影响, 因而无法准确的体现物源信息[21]。辽东湾表层沉积物样品中中δ15N的变化范围介于5.27‰—9.68‰之间, 平均值为7.43‰。目前报道的环境中绝大多数δ15N值在-10‰—20‰范围内[14,22]。结合前人所研究的不同来源有机质的δ15N数据分布可知[14,23–24], 辽东湾地区稳定氮同位素来源复杂, 可能较大部分来源于陆生生物及浮游生物, 少部分源于土壤的有机氮, 受到一定程度上的人为有机污染。

张晓晶[19]等在研究大河口有机质来源时发现研究区域样品的δ13C与δ15N之间具有较显著的线性关系(=0.62)。Minoura[25]在研究日本海沉积物时认为, 如果δ13C与δ15N之间存在线性关系, 则线性关系越弱, 沉积质受陆源的影响越大。在本研究中δ13C与δ15N的相关性略差(=0.51), 则从δ15N角度反映了辽东湾地区有机质来源较复杂, 受到陆源有机质的影响; 相较而言张晓晶所研究的大河口水库为典型的沙漠水库, 受人类活动影响较少, 因而陆源有机质对其检测结果影响不大。本研究中的δ13C与δ15N无明显相关性表明辽东湾海域有机质来源受多重因素共同影响, 来源偏向陆地, 这可能与与辽东湾沿岸经济区(如船舶制造业、海上运输业及石油化工业等)的发展有密切关系, 造成了辽东湾海域有机质来源的多样性, 加重了人为因素所造成的污染。

2.5 陆源、海源有机质来源比例的分析及环境评价

根据Minoura的经典二元模式[25], 可以对沉积物样品中的陆源、海源有机质贡献比例进行计算分析。计算公式如下:

′=1–[14]

式中,为陆源有机质贡献系数; δ13CMarine为水生端点有机碳δ13C, 取值-21‰[26]; δ13CTerrestrial为陆源端点有机碳δ13C, 取值-27‰; δ13CSediment为实验样品有机碳δ13C; f′为海源有机质贡献系数。

通过计算得出: 辽东湾表层沉积物中陆源有机质比例为13.69%—48.23%, 平均值为22.34%; 海源有机质比例为51.77%—86.31%, 平均值为77.66%。同时由计算数据可得图5, 其中R1、R2两点陆源有机质所占比例要明显高于其他位点, 结合图1来看, R1与R2位于辽东湾近岸处, 沿岸河流的注入以及周边人类活动都可能带来大量的陆源有机质, 使得其陆源有机质比例偏大。结合所有样品总的来看, 辽东湾表层沉积物中有机质的来源以海源有机质为主, 陆源有机质为辅。

图5 辽东湾各采样点位有机质贡献比例图

Figure 5 Contribution proportion of organic matter at sampling points in Liaodong Bay

3 讨论与结论

所研究区域辽东湾为半封闭型的海湾, 与外界水体交换缓慢, 导致湾内部泥土颗粒较细, 从而吸附大量有机质; 而沿岸地区受到河流挟带冲刷作用的影响, 致使颗粒大小有较大差异, 有机质吸附能力也有所下降, 这是导致辽东湾有机质多样性的重要因素之一。

辽东湾海域以西南部与东北部地区为有机污染严重地区, 且呈现从西部至东部逐渐递减趋势, 表明辽东湾西南部及东北部海域成为渤海攻坚战所需重点关注区域。

对稳定碳、氮同位素值, 总碳、氮值及其比值以及Minoura的经典二元模式进行分析后, 可以看出, 辽东湾海域的有机质来源有水生来源和陆生来源, 其主要有机质来源为海源有机质, 其中水生来源主要是水生植物和海洋浮游生物, 陆生来源主要为陆生生物和石油烃的污染。综合所有来看, 辽东湾海域有机质来源复杂, 其组成为以海源有机质为主的混合源。

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Characteristics, sources of organic matter in surface sediments and environmental assessment of Liaodong Bay, Bohai Sea

SONG Yiqun1, WANG Chuanyuan2,*, JIN Wenjing3, WANG Huayuan4, LIU Xiaolei5, LI Xiujuan6

1. Department of Forensic Chemistry, Criminal Investigation Police University of China, Shenyang 110035, China 2. Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai 264003, China 3. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 4. Aulin college Chemistry specialit, Northeast Forestry University, Harbin 150040, China 5. School of Public Health and Management, Binzhou Medical University, Yantai 264003, China 6. Department of Resource and Environmental Engineering, Shan Dong Agriculture and Engineering University,Jinan250100,China

The surface samples were collected from Liaodong Bay in August 2014. Total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), carbon and nitrogen isotopes were measured to analyze the characteristics and sources of organic matter. The results showed that TOC in surface sediments of Liaodong Bay ranged from 0.23% to 1.76%, with an average of 0.72%; TN ranged from 0.02% to 0.09%, with an average of 0.04%. The δ13C values ranged from -23.89‰ to -21.82‰ and the average of them was -22.34‰. The δ15N values ranged from 5.27‰ to 9.68‰ and the average of them was 7.43‰. Compared with particle size, human factors have a greater impact on δ13C and δ15N. The organic pollution assessment showed that the southwest and northeast of Liaodong Bay are polluted to some extent. Calculated by the classical binary mode, the proportion of marine organic matter ranged from 51.77% to 86.31% and the average of them was 77.66%. Therefore, the input source of organic matter in Liaodong Bay is mainly marine organic matter, and the source of terrestrial organic matter is mainly C3 plants. The results provide a scientific basis for the overall planning of ecological protection and restoration and regional pollution control in the Bohai Sea, and provide a powerful data reference for action plan for comprehensive management of Bohai Sea.

Liaodong Bay; total organic carbon; carbon and nitrogen isotopes; pollution assessment

10.14108/j.cnki.1008-8873.2022.02.010

X522

A

1008-8873(2022)02-084-07

2020-06-10;

2020-07-01

中国科学院海洋大科学研究中心重点部署项目(COMS2019J05);中国刑事警察学院研究生创新能力提升项目(2019YCZD04); 乳化过程中油膜厚度及油种识别微波探测技术实验研究(42076197)

宋逸群(1995—), 女, 山东烟台人, 硕士, 主要从事毒物毒品研究分析, E-mail: dassyaa@163.com

通信作者:王传远, 男, 博士, 副研究员, 主要从事环境地球化学和环境法医学研究, E-mail: cywang@yic.ac.cn

宋逸群, 王传远, 靳文静, 等. 渤海辽东湾海域表层沉积物有机质特征、来源及环境评价分析[J]. 生态科学, 2022, 41(2): 84–90.

SONG Yiqun, WANG Chuanyuan, JIN Wenjing, et al. Characteristics、sources of organic matter in surface sediments and environmental assessment of Liaodong Bay, Bohai Sea[J]. Ecological Science, 2022, 41(2): 84–90.