偏振光诱导的[Pt/Co]3MnIr 薄膜中的电子自旋动力学研究

郑文奇 刘雨 胡海林 楼柿涛

摘要： 使用时间分辨的磁光克尔泵浦探测系统 ， 研究了铁磁-反铁磁（Ferromagnetism-Antiferromagnetism， FM-AFM）薄膜在不同偏振态的泵浦光激发下退磁信号的区别 ， 以及光子角动量和激光热效应在泵浦探测过程中发挥的作用.基于逆法拉第效应 ， 圆偏振光能够生成有效感应磁场 ， 诱导电子轨道自旋定向.受光子携带角动量方向的影响 ， 瞬态克尔峰的方向会发生改变 ， 其方向与外磁场方向无关. 通过改变 MnIr 层厚度的实验发现 ， 顺磁电子的磁化是瞬态克尔峰的主要来源.这对未来进一步探索全光磁翻转中的自旋动力学机制具有重要意义.

关键词：[Pt/Co]3MnIr 薄膜;  偏振光诱导超快自旋动力学;  角动量

中图分类号： O484.3    文献标志码： A    DOI： 10.3969/j.issn.1000-5641.2022.02.014

Study of polarized laser-induced ultrafast spindynamics on [Pt/Co]3MnIr film

ZHENG Wenqi1 ，  LIU Yu2 ，  HU Hailin1 ，  LOU Shitao1

（1. State Key Laboratory of Precision Spectroscopy， East China Normal University， Shanghai  200241，China;2. Department of Optical Science and Engineering， School of InformationScience and Technology， Fudan University， Shanghai  200433， China）

Abstract： In this study， ultrafast spin dynamics on FM-AFM （ferromagnetism-antiferromagnetism） thin film  were  explored  using  pump-probe  technology  with  circularly  polarized  and  linear  pump  beams. Circularly polarized light generates  an effective inducting magnetic field， which is called the inverse Faraday effect. The direction of the transient Kerr peak only depends on the angular momentum of photons. The amplitude of the Kerr peak depends on the thickness of the MnIr film. This may be attributed to the fact that the transient Kerr peak originates from the magnetization of paramagnetic electrons. This study may help further the understanding of spin dynamics in HD-AOS （Helicity-Dependent All Optical Switching）.

Keywords：[Pt/Co]3MnIr thin film;  polarized light induced ultrafast spin dynamics;  angular momentum

0  引言

科技發展对数据存储提出高密度和高效率的要求[1] ， 提高存储器件的读写速度是提高存储效率的关键. 全光磁翻转（Helicity-Dependent All Optical Switching， HD-AOS）可以在更快的时间尺度实现磁化翻转 ， 为存储器的发展提供了新的思路， 寻找既具有 HD-AOS 特性又具有应用价值的材料已经成为新的科研热点[2-3] .光的偏振态和角动量在全光磁翻转中的作用也是现代磁性[4]中的重要课题.

Stanciu 等[5]在 GdFeCo 中发现了圆偏振激光可以在完全不依赖于外加磁场的情况下操纵皮秒尺度的磁化翻转 ， 这种与光的偏振态相关的现象被称为全光磁翻转.

研究者们不仅在稀土-过渡金属薄膜中[6-8]中发现了全光磁翻转的现象的存在 ， 也在[Co/Pt][9-10]等具有垂直各项异性的铁磁薄膜中观察到了圆偏振光诱导磁化反转的现象.此外 ， 有研究表明 ， 可以通过改变光的偏振态对 IrMn/[Co/Pt]×N 铁磁-反铁磁样品的交换偏置方向进行调控[11]. 因此 ， 探究一定的脉冲能量范围内 ， 在不同偏振态的光的作用下 ， [Co/Pt]多层膜材料表面与激光之间的作用、物质内部的相互作用具有很强的科研意义. 最近已有研究表明 ， 单个飞秒光脉冲可以在皮秒尺度内实现铁磁薄膜[Co/Pt]/GdFeCo 的磁化强度的翻转 ， 这种方法将极大地扩展超快磁开关的材料和应用范围[12] .已有的研究工作对 HD-AOS 的现象提出了多种理论进行解释 ， 如基于逆法拉第效应（Inverse Faraday Effect， IFE）[2，3，5，13]偏振光形成有效相干磁场作用于介质自旋、磁圆二色性（Magnetic Circular Dichroism， MCD）[14-15]导致的吸收差异造成内部电子温度变化、受激拉曼散射[16-17]、亚晶格交换弛豫[18]等.

然而 ， 目前的大部分研究报道所展示的都是稀土-过渡金属薄膜在一个或多个圆偏振脉冲激发样品后样品所呈现的最终状态 ， 对于铁磁多层薄膜在激发过程中的偏振光与自旋的作用机理、激光脉冲角动量和热效应的作用过程仍有很大的探讨空间. 因此 ， 本文选择垂直各项异性的铁磁-反铁磁薄膜[Pt/Co]3MnIr 作为实验样品 ， 并对其磁光克尔信号进行观测 ， 观察泵浦光偏振态对其退磁信号的影响;通过比较其退磁幅度、退磁时间等 ， 研究激光偏振态与材料中电子、自旋、角动量运动机制的关系.

1  实验描述

本文实验中所用到的磁性薄膜全部采用在康宁玻璃（glass）表面上进行室温磁控溅射的方法进行制备 ， 溅射真空度小于3.99× 10–6 Pa， 样品的最底层和最顶层采用 Ta 以防止样品氧化. 样品 glass/Ta（2.6）/[Pt（1.25）/Co（0.4）]2/[Pt（1.25）/Co（0.6）]/MnIr（nMnIr）/Ta（4） （其中 ， nMnIr表示 MnIr 的厚度 ， nMnIr =3.2 nm， 4 nm， 5.6 nm， 6.4 nm， 7.2 nm， 7.8 nm）的具体结构如图1所示 ， 其中 ， 溅射的 MnIr 层呈简单反铁磁结构 ， [Pt/Co]为铁磁层.

本文实验研究了 glass/Ta（2.6）/[Pt（1.25）/Co（0.4）]2/[Pt（1.25）/Co（0.6）]/MnIr（nMnIr）/Ta（4）磁性薄膜在激光誘导下的电子自旋运动过程. 脉冲激光源脉宽约为120 fs， 重复频率为1 kHz， 中心波长为800 nm.

在泵浦探测实验系统设计中 ， 必须指出的是 ， 为了排除自旋的磁化方向以及角动量耦合受到磁场和光偏振在水平分量方向上的干扰 ， 本文设计了如图 2所示的时间分辨磁光克尔（Magneto-Optical Kerr， MOKE）泵浦探测装置. 图2中 ， 磁场（B）与样品法线方向平行 ， 泵浦光从磁头的小孔中通过 ， 完全垂直地入射于样品表面.在这种实验系统中 ， 泵浦光为圆偏振光时 ， 光子携带角动量在样品面内的投影分量为0.

图 2展示了自主搭建的时间分辨的磁光克尔光学探测装置.飞秒脉冲激光从放大级出射后经分束片分为泵浦光和探测光 ， 泵浦光经过延迟（Time-delay）线和斩波器后垂直汇聚入射于样品表面 ， 所使用步进电机最小步长为1.5µm;探测光经起偏器、检偏器等聚焦于样品表面 ， 与泵浦光重合 ， 探测光的反射光经过聚焦透镜和检偏器后进入探测器. 探测器收集的信号经过锁相放大器后接入电脑的控制程序. 样品放置时 ， 保持样品表面垂直于磁化方向. 通过1/4波片可以使泵浦光偏振态在圆偏振光和线偏振光之间转换 ， 探测光的偏振状态保持为水平线偏振光.

2  实验结果

首先 ， 使用 MOKE 系统对样品的静态磁性进行测量 ， 图3的左侧插图以 nMnIr =7.8 nm 的样品为例展示了所使用到的系列样品的磁滞回线 ， 呈现较好的垂直各项异性.这是由于当 Co 层厚度小于1 nm 时 ， 具有强垂直各向异性 ， 其易轴垂直于样品表面[19]. 同时 ， 由于磁性层[Pt/Co]层的不断重复堆积 ， 在[Pt/Co]的短程的界面相互作用的影响下， 会形成超晶格结构 ， 改善薄膜晶格织构 ， 使样品呈现出良好的垂直各向异性[20].

此后 ， 对 nMnIr =7.8 nm 的样品的动态磁性进行测量 ， 测量条件为泵浦光功率= 8 mW， 外加磁场强度 Hs =±1500 Oe.样品饱和磁化 ， 在外界磁场的作用下 ， 样品磁性层 Co 层的内部磁矩在初始状态均垂直于样品表面， 且平行于外加磁场. 图3（a）、图3（b）展示了正负磁场下的泵浦光分别为左旋圆偏振光（Left Circular Polarization， LCP）、右旋圆偏振光（Right Circular Polarization， RCP）和线偏振光 （Linear Polarization， LP）时的 MOKE 信号. 从图 3（a）、图3（b）中可以观察到 ， 在正负磁场下使用左右旋圆偏振光进行泵浦获得的 MOKE 信号具有不对称性 ， 而线偏振光泵浦时信号对称 ， 在正负磁场下方向相反;圆偏振光泵浦下的 MOKE信号在0 延时（t）的位置都出现了瞬态克尔信号峰 ， 瞬态克尔峰方向随泵浦光偏振态的改变而翻转 ， 与外加磁场磁化强度方向无关;右旋光泵浦时 ， 瞬态克尔峰方向朝上;左旋光泵浦时 ， 瞬态克尔峰方向朝下.此外 ， 无论在正负磁场下 ， 左右旋光泵浦获得的信号均在约500 fs 处开始重合 ， 但其重合位置偏离了初始磁化状态 ， 然后逐渐恢复到平衡态.

为了研究瞬态克尔峰出现导致信号不对称的原因 ， 分别对正负磁场下的左右旋光泵浦时得到的信号相加再平均 ， 结果如图3（c）黑线所示 ， 其线型与线偏振光泵浦时获取的时间分辨 MOKE信号相重合 ， 可以认为该信号为正常的激光脉冲导致的退磁效应. 这个退磁信号被认为是钴原子吸收光子能量 ， 温度升高而引起的退磁 ， 其退磁时间大约在1 ps 时间尺度.此后 ， 随着这些热电子和其他电子、声子的相互作用 ， 电子温度下降 ， 自旋有序逐渐恢复 ， 其弛豫时间长达几百皮秒.退磁过程在正负饱和场下的退磁的机理相同 ， 退磁幅度相同 ， 所以在测量曲线中 ， 该效应呈现出曲线关于0信号对称的特点.实验中得到的测量结果亦如此. 同一磁场下左右旋圆偏振光泵浦后的曲线相加再求平均所得到的信号与线偏振光在正负磁场下泵浦时获得的信号具有很好的一致性 ， 这也与我们以往的工作[21-22]以及研究退磁过程的相关文献[23]中的退磁信号的趋势和时间尺度吻合.

在圆偏振光泵浦条件下获得的瞬态克尔信号扣除光致退磁信号 ， 例如在图 3（b）中的右旋光泵浦信号（红线）减去线性光泵浦的信号（蓝线） ， 得到的曲线如图 3（d）中的红线所示. 该残余信号的方向和旋光相关 ， 与外磁场或铁磁磁矩的方向无关. 当泵浦光由左旋光变为右旋光时 ， 该信号幅度和宽度不变 ， 方向相反.而当磁场方向改变时 ， 信号的幅度及方向均未发生改变. 此后 ， 分别将在正负磁场条件下获得的右旋光泵浦的信号减去左旋光泵浦的信号后除以2， 得到图 3右侧插图中的红线和蓝线 ， 其信号宽度、线形和泵浦光探测光的自相关曲线（ 图3右侧插图中的灰线）基本吻合 ， 该信号正比于泵浦光的瞬时光强 ， 同时和泵浦光的旋光特性相关.

在光和物質相互作用中 ， 逆法拉第效应可以表示为[4]其中MO 是材料的磁光系数 ， E （！）是指频率为！ 的单色光的光场 ， E （！） 是指频率为！ 的单色光光场的垂直分量.在公式（1）中， 电场必须满足2个条件：第一， 电场必须同时有2个互相垂直的分量;第二 ， 2个分量的电场必须有不同相位 ， 而线性偏振光不能产生这个效应 ， 这一条也符合实验数据.此外 ， 从原理上来说 ， 逆法拉第效应是由激光的电场直接和电子轨道相互作用形成定向磁矩 ， 响应时间非常短[5，13] ， 和热电子作用形成的退磁相比[24] ， 其开始时间和达到峰值所需的时间都在几百飞秒内. 在实验中， 虽然两个效应形成磁矩的方向都在垂直于样品平面 ， 但是没有发现这两个效应的耦合作用.

考虑到磁性层 Co 层中的电子自旋存在很强的自发磁化 ， 可以认为 MnIr 层中的顺磁电子在圆偏振光形成的瞬态磁场脉冲中被磁化 ， 是形成瞬态克尔峰的主要贡献. 为了验证这一猜想 ， 外加泵浦光功率为8 mW， 施加磁场大小为– 1500 Oe， 改变 MnIr 层的厚度（nMnIr）， 并对得到的 MOKE信号进行处理 ， 提取出其中的瞬态克尔峰和退磁信号 ， 如图 4（a）、图 4（b）所示. 由图 4（a）、图 4（b）可知 ， 随着 nMnIr 的增加 ， 瞬态克尔峰有明显的增幅 ， 退磁信号也有减小趋势 ， 但更换样品可能导致的光斑重合变化以及激光功率的波动都会对信号幅度产生影响;而同一信号的瞬态克尔峰幅度与退磁信号在实验中同时获得 ， 具有较强的可比性.所以 ， 为了更加客观地研究 MnIr 层厚度在瞬态克尔峰中的贡献 ， 本文计算了瞬态克尔峰幅度与退磁信号的幅度比值（Proportionality）， 如图 4（c）所示.

从图 4可以清晰地看到 ， 随着 MnIr 层的增加 ， 瞬态克尔峰与退磁信号的幅度比值有很明显的增长趋势. 这意味着瞬态克尔峰的幅度相对于退磁信号幅度有明显的增加.可以从两个角度对此现象的原因进行分析 ， 首先 ， MnIr 层厚的增加使得穿透 MnIr 到达磁性层 Co 层的泵浦光光强显著减少 ， 激光热效应受到削弱 ， 根据以往的研究[24] ， 样品的退磁幅度正比于泵浦光光强 ， 所以 MnIr 层厚度的增加引起了泵浦光光强的减弱 ， 进而导致了退磁幅度的减小;其次 ， MnIr 厚度的增加会使样品中可被顺磁磁化的自由电子增加 ， 受到圆偏振光产生的瞬态磁场脉冲磁化的顺磁电子数目增加 ， 磁化强度变大 ， 导致瞬态克尔峰幅度增加. 这两个变化共同引起了瞬态克尔峰幅度与退磁信号幅度比值的增加. 至此 ， 验证了本文之前所述的猜想：瞬态克尔峰的出现主要来源于顺磁电子被瞬态磁场脉冲磁化.

3  结论

本文研究了铁磁-反铁磁薄膜在不同偏振态泵浦光激发下退磁信号的区别 ， 以及光子角动量和激光热效应在泵浦过程中发挥的作用.基于逆法拉第效应 ， 圆偏振光能够生成有效感应磁场 ， 诱导电子轨道自旋定向.受到光子携带角动量方向的影响 ， 瞬态克尔峰的方向会发生改变 ， 其方向与外磁场方向无关. 通过改变 MnIr 层厚度的实验证实了材料中顺磁电子的磁化是瞬态克尔峰的主要来源.这对未来进一步探索全光磁翻转中的自旋动力学机制具有重要意义.

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（责任编辑：李艺）