光纤腔耦合碳化硅薄膜的理论计算*

周继阳 李强3) 许金时† 李传锋‡ 郭光灿

1) (中国科学技术大学,中国科学院量子信息重点实验室,合肥 230026)

2) (中国科学技术大学,中国科学院量子信息与量子科技创新研究院,合肥 230026)

3) (中国科学院上海微系统与信息技术研究所,信息功能材料国家重点实验室,上海 200050)

1 引言

近年来,基于固态自旋色心体系的量子信息和量子计算技术发展如火如荼.金刚石中的自旋色心体系已实现氮-空位(nitrogen-vacancy,NV)色心中的电子自旋与周围核自旋的纠缠[1,2],两个NV色心荧光的双光子干涉[3,4],色心电子自旋与光子的纠缠[5],以及两个NV 色心的远距离纠缠[6,7]等.这些技术的突破为今后的量子存储、量子网络、分布式量子计算等应用奠定了坚实的基础.然而,固态自旋色心本身的宽荧光光谱和较弱的荧光亮度限制了纠缠的制备速率以及保真度和探测效率,极大制约了这些技术的实际应用.

法布里-珀罗腔(Fabry-Perot cavity,FPC)是一种应用广泛的光学谐振腔,常见于激光器、干涉仪和滤波装置中.自从珀塞尔(Purcell)效应[8]发现以来,FPC 也开始被用于改变末态的光学模式密度以改变发射体的自发辐射速率,即增强发射体荧光强度.然而,宏观的FPC 及其用于收集荧光的物镜体积较大,难以实现短腔体和集成化.光纤法布里-珀罗腔(fiber Fabry-Perot cavity,FFPC)不仅解决了这些问题,并展现出了优良的实用性质[9].以单模光纤端面为镜面,可以实现短至几微米的FPC[10];光纤端面凹面镜几十微米的曲率半径(radius of curvature,ROC)配合较短的腔长可实现低至波长三次方大小的腔模体积[11,12],从而大大提升Purcell 增强系数;另外不同于回音壁和光子晶体腔的耦合需要制备或设置较为复杂的收集装置[13,14],光纤腔本身就由具备收集和传导能力的光纤组成,从而不需要额外设置收集装置,其与腔模直接的模式匹配能以更高的效率收集腔内色心的荧光信号[15,16];除此以外FFPC 微小的体积能够更好地集成于低温真空装置中[12,17]等.这些特点十分适用于量子信息技术.考虑到FPC 不仅可以增强发射体的自发辐射速率,即增强荧光亮度,又具备选模和滤波作用,将FFPC 与荧光强度弱且荧光谱线宽的自旋色心相结合是十分自然的选择.

与金刚石NV 色心类似,近年来碳化硅(silicon carbide,SiC)材料中也发现了性质优良的色心,由于SiC 材料具有丰富的晶格构型,其包含的色心种类也十分丰富.当前最常研究的色心之一是4HSiC 中的双空位(divacancy,VSiVC)色心,即晶格中缺失一个Si 原子和一个邻近C 原子的两个晶格空位组成的点缺陷,共有四种类型,分别命名为PL1,PL2,PL3 以及PL4,另外还存在PL5,PL6和PL7 等特殊结构的VSiVC色心[18-23].这些色心具备与金刚石NV 色心相似的性质,如c轴色心(PL1,PL2,PL6)都具备C3v对称性[24],自旋S=1[25,26],三能级结构[5,27],能够光初始化和读出[28],同样是宽谱弱荧光[22,29]等,但是,4H-SiC 中的这些VSiVC色心荧光处于红外波段(1100 nm 附近),相比于NV 色心可见波段(637 nm 附近)具有更低的光纤传输损耗(前者是0.7 dB/km,后者是8 dB/km),更适合远距离通信和活体传感等.因此将FFPC 与4H-SiC 中的VSiVC结合是该类自旋色心在量子信息技术应用上的发展路线之一[30].

由于FFPC 耦合色心体系包含腔与色心的相互作用,因此其性质将不同于空FP 腔.结合以往的报道,在FFPC 中用于承载自旋色心的固态材料通常是纳米颗粒或薄膜材料[10,15,17,31-36],由于SiC纳米颗粒中色心的光学和自旋相干性质会受到表面噪声影响而大大降低[37],而薄膜材料可以保持其中色心优良的光学和自旋性质,因此我们使用SiC 薄膜作为色心的承载体.考虑到薄膜的厚度一般在微米量级,插入薄膜将会明显改变腔的表现和性质,因此在实现FFPC 耦合色心之前,需首先计算和表征FFPC 耦合薄膜后的特点和性质.本文第2 节介绍FFPC 耦合SiC 薄膜的理论计算[38].由于PL6 色心电荷态相比PL1-4 色心更稳定[21],光探测磁共振(optically detected magnetic resonance,ODMR)对比度更高,荧光亮度更高[22],其零声子线(zero-photon line,ZPL)位于1038 nm波长附近,因此计算重点在于优化该波长附近腔和薄膜的参数;第3 节和第4 节分别是讨论和总结.

2 FFPC 耦合薄膜计算

2.1 腔模结构

光纤腔的基本组成方式有三种[39]:单模光纤-单模光纤,单模光纤-平面镜,单模光纤-多模光纤.对耦合薄膜的需求而言,使用单模光纤-平面镜的组成方式更具优势,可通过范德瓦耳斯力将薄膜直接粘贴在平面镜表面[40].考虑简单的空腔,由多光束干涉原理可知:当某一波长光共振时,腔长是光束半波长的整数倍.一旦FPC 中耦合厚度接近或超过波长的薄膜后,腔模式将不再表现为如此简单的关系.图1(a)是FFPC 耦合薄膜的示意图,当腔内耦合厚度tm的薄膜时,共振情况下薄膜与空气界面的反射与折射将直接改变腔模的行为.单独考虑空气层与薄膜层时,空气层的共振模将在空气薄膜界面产生波腹,而薄膜层的共振模将在界面产生波节.由于界面不可能同时存在波节和波腹,因此腔内共振模式将随腔长变化产生“抗交叉”现象,如图1(b)黑色实线所示.取空气折射率na=1,此时腔内共振的基模频率表示为[32]

其中ta是腔中空气层的长度;tm是薄膜厚度;m为模式数;nm是薄膜折射率,取SiC 材料的折射率2.6;c是真空中的光速.可以明显看出,腔模随腔长变化的过程是在随腔长变化的模式和不随腔长变化的模式之间交替过渡,分别对应于单独考虑空气中的共振模和薄膜中的共振模,由图1(b)中的蓝色和红色虚线所示.依据文献[32],将其命名为“空气模”(air-mode)和“薄膜模”(membranemode),分别满足关系:

图1 光纤腔示意图以及腔内模场谱图和分布图 (a) 耦合薄膜的光纤腔示意图;(b) 腔内基模频率随腔长的变化关系,其中薄膜厚度tm 为4.12 µm;(c) 处于“空气模”时腔内场强的分布情况,其中薄膜厚度tm 为4.29 µm;(d) 处于“薄膜模”时腔内场强的分布情况,其中薄膜厚度tm 为4.19 µm.图(c)和图(d)左上角的小图是界面场强的放大图Fig.1.FFPC sketch,spectrum and field intensity of cavity,top left insets of (c) and (d) are the enlarged field on the surface:(a) Sketch of FFPC coupling membrane;(b) spectrum of the fundamental mode varying with cavity length,where tm is 4.12 µm;(c) field intensity of the “air-mode” in cavity,where tm is 4.29 µm;(d) field intensity of the “membrane-mode” in cavity,where tm is 4.19 µm.

其中ma和mm都是正整数;νa和νm是单独 考虑空气层和薄膜层中的共振模频率.

已知腔内模式是两种独立模式的混合,使用传输矩阵模型[32],可以计算得到腔内共振模场分布,图1(c)和图1(d)分别展示了腔内模式处于“空气模”和“薄膜模”时的场分布情况.从每幅图左上角对边界场强放大的小图来看,当腔内为“空气模”时,空气-薄膜界面上是驻波波腹,当处于“薄膜模”时,界面是驻波波节.借助场在边界连续性条件的求解,空气-薄膜界面的场强比值由下式给出:

其中λ0是共振波长,Emax,a和Emax,m分别是界面上空气侧的场强和薄膜侧的场强.可以看出比值最大值为nm,此时处于“空气模”;最小值为1/nm,此时处于“薄膜模”.

2.2 色心的腔增强

正如上文提到,色心发出的是宽谱荧光,荧光中包括窄带的ZPL 和宽带的声子边带(phonon side band,PSB),其中只有ZPL 的荧光具有优良的光学相干性质,在量子网络的节点之间建立纠缠需要使用ZPL 的光子.FFPC 耦合色心的目的便是增强并滤出ZPL 的光子.

由Purcell 效应可知,当腔与腔内色心自发辐射出的荧光共振时,自发辐射速率增强倍数即为Purcell 系数[8]:

其中ξ包含色心发射偶极子与色心处场强方向的重合度以及此处的场强大小与场强幅值之比;δν是腔的线宽;V是腔模体积.当腔与色心ZPL 共振后,未共振的PSB 部分对ZPL 荧光的增强几乎没有影响,因此(5)式可直接计算出ZPL 荧光的增强系数.

考虑到腔内色心发出的荧光需耦合进腔模才能被收集到,根据文献[41,42],光子入射进ZPL并耦合到腔模中的比率为[41,42]

其中β0称为德拜-沃勒(Debye-Waller)因子,指自由空间中色心发出的ZPL 荧光占总体荧光的比例.对4H-SiC 中的PL6 色心来说,β0一般取3%—5%,本计算中取3%.由于β切实反映了腔对ZPL光子的增强以及耦合效率,因此本节重点计算β.

为了计算出β,还需要得到FP中 δν和V的具体表达式.与空腔不同,由于空气-薄膜界面的反射,导致耦合薄膜的腔无法使用空腔线宽的计算公式:计算,其中n是空腔中介质的折射率;L是物理腔长;νFSR称为腔的自由光谱程(free spectral range,FSR),即两个相邻共振峰之间的距离;L为光在腔中反射一个来回产生的损耗,包括吸收、散射和透射;F=2π/L称为腔的精细度.对耦合薄膜的腔来说,由于腔内存在两种不同折射率的介质,不同折射率中场强的分布和强度均不一样,因此腔长需要更换为等效腔长Leff而非物理腔长L,对应的有效损耗变为Leff,此时腔的线宽可表示为

同理,腔模体积可由下式给出:

其中ω0表示色心位置处腔模的束腰半径.

至此,由于FP中的有效腔长Leff可以被消去,剩余的关键参数还有有效损耗Leff和束腰半径ω0.

考虑实际情况,对耦合薄膜的腔来说,可以合理假设损耗主要发生在镜片和介质交界面,包括镜片的损耗LM,eff和薄膜界面的散射损耗LS,eff.为了达到明显的增强,腔长越短越好,即腔模体积更小,因此剪切损耗可忽略不计,另外介质中的传输损耗也可忽略不计.镜片的损耗包含LM,a和LM,m,分别表示空气侧的光纤端面和薄膜侧镜片的损耗,如图1(a)中所标示.但是由(4)式已知由于介质折射率不同,空气侧和薄膜侧镜片表面的场强大小不一致,因此空气侧镜面的损耗需要乘一个修正因子,从而总的镜片损耗为

对“空气模”和“薄膜模”而言,场强比值,即(4)式分别为nm和 1/nm,因此(9)式表明“空气模”的镜片损耗LM,eff要大于“薄膜模”.

薄膜界面的散射损耗LS,eff主要与薄膜表面粗糙程度有关.对薄膜-镜面交界面来说,如果镜面所镀高反膜的最后一层以高折射率材料结束,则共振场在镜面表面以波腹存在,即场强为0,此时该界面的散射损耗忽略不计;若最后一层为低折射率材料,则该界面存在一定的散射损耗.本文计算假设最后一层为高折射率材料,即忽略这一界面的散射损耗.再考虑薄膜-空气交界面,该面的散射损耗同样与场在该界面是波节或波腹有关.由图1(c)和图1(d)可以看出,当腔处在“空气模”时,场在该界面是波腹;当处在“薄膜模”时,该界面是波节.因此,“薄膜模”在该界面的损耗必然大于“空气模”.同理,考虑到界面两侧分别为空气和薄膜,即折射率不同,因此仍然需要考虑(4)式的修正[38]:

其中LS,AM表示场从空气到薄膜方向传播的散射损耗,LS,MA则是场从薄膜到空气方向传播产生的散射损耗,σMA为薄膜表面的粗糙度.

由于腔内存在空气和薄膜两种介质,腔内场的束腰在两种介质中存在差异,因此需要使用耦合高斯光束模型[32]计算束腰.同空腔一样,束腰由腔长和镜面曲率半径决定,其中腔长包括空气长度ta和薄膜厚度tm,理论计算可得

得到所需的各项参数的解析表达式后,即可计算(6)式的β因子.如图2(a)和图2(b)所示,分别表示高精细度和低精细度腔的β因子.

图2 β 因子随薄膜厚度 tm 变化,不同曲线表示不同的表面粗糙度 σMA ,虚线与所有曲线相交的点表示在该薄膜厚度 tm 下腔处于“薄膜模” (a) 高精细度腔的β 因子,其中取 LM,a 为0.025 × 10-3,LM,m 为0.03 × 10—3;(b) 低精细度腔的β 因子,其中 LM,a 和LM,m均为4.5 × 10—3Fig.2.β factor varying with the width and roughness of the membrane.The points of intersection between the curves and dotted line indicate that the cavity is in the membrane mode:(a) β factor of high fineness cavity with LM,a of 0.025 × 10-3 and LM,m of 0.03 × 10—3;(b) β factor of low fineness cavity with LM,a of 4.5 × 10—3 and LM,m of 4.5 × 10—3.

从图2(a)可以看出,随着薄膜厚度tm的变化,腔内的模场在“空气模”和“薄膜模”之间交替变化.由于“空气模”的β与薄膜表面粗糙度无关,因此不同σMA的曲线在“空气模”对应的tm处相交于一点;而“薄膜模”在界面处存在损耗,因此图中与虚线相交的各点的β均不一样且相差最大.从图2(b)可以看出,与精细度无关的是,当薄膜表面粗糙度较低时,“薄膜模”总是优于“空气模”.对低精细度腔,由于镜片损耗过大,β不再对薄膜表面粗糙度敏感,因此表面粗糙度直到4 nm 时“薄膜模”才与“空气模”的β相接近,而对高精细度腔来说,由于镜片损耗很小,因此薄膜表面粗糙度低于0.3 nm 时“薄膜模”才更优.这些计算结果表明,在大多数场景下,使用“薄膜模”对色心进行腔增强都是更优的:对高精细度腔而言,首要目标就是减小腔的损耗,实现色心与腔的强耦合,因此必然需要尽可能降低薄膜表面粗糙度,一般可降低至0.3 nm 以下[43,44];对低精细度腔而言,虽然腔增强对薄膜损耗不再敏感,但是越小的损耗意味着更大的Purcell 增强效果.因此对这两种情况而言,降低薄膜表面损耗,使用“薄膜模”增强色心是更优的方案.值得一提的是,比较图2(a)和图2(b)的结果,若不考虑粗糙度,此时腔镜反射率越高,即腔的精细度越大,β因子越大.但是这并不意味着反射率越大越好,因为β因子仅表示入射到ZPL 且入射到腔模的光子的比例,要想尽可能将腔中光子耦合出来使用,还要考虑光纤与腔之间的耦合效率以及腔的阻抗匹配等[45].接下来本文将讨论计算这一问题.

2.3 考虑振动时色心的腔增强

以上讨论均未考虑现实环境中的扰动.对于开放的FP 腔而言,最影响腔共振频率和线宽的因素是振动,且腔的精细度越高,对振动的敏感性越大.由此可见,实际腔的精细度并不能无限增大,当腔的线宽小于振动导致的线宽增宽时,精细度便被限制在这个阈值之下.对于耦合薄膜的FFPC 而言,也会有同样的情况出现,只是需要分“薄膜模”和“空气模”进行讨论.对耦合薄膜的FFPC,定义腔共振波长的变化 dλres与振动,即空气层长度的变化dta的比值

式中的加号和减号分别对应腔内为“空气模”和“薄膜模”时的比值.简单代入数值:当腔内为“空气模”时,代入tm≈4.3 µm,ta≈1.8 µm,得0.1411 ;当腔内为“薄膜模”时,代入tm≈4.2 µm,可以清楚地看出,“薄膜模”相比“空气模”对振动的敏感程度更低.

为了在β因子的计算中加入振动,首先考虑存在振动时,腔的线宽和腔在色心ZPL 光子频率处的共振线宽的重合系数ξs与腔振动 dta的关系:

其中λZPL是PL6 色心的ZPL 波长,λcav(dta) 是随振动失谐的腔共振波长,Q=ν/δν是腔的品质因子.假设腔振动的分布是围绕ZPL 共振时对应的腔长呈高斯分布,即下式积分中的高斯函数,其标准差为σvib,将所有振动的分布积分即可得到存在振动时的因子βvib:

使用数值积分可计算得图3 的结果.

图3 存在振动时的 βvib 因子,其中选取了四个振动标准差0.01,0.03,0.07 和0.2 nm 进行计算 (a) 腔内为“薄膜模”时的 βvib 因子,与不存在振动的情况相比,可见振动对高精细度腔的影响十分明显;(b) 腔内为“空气模”时的βvib因子.与“薄膜模”相比,振动对“空气模”的影响更大,尤其是在 Leff 较小,即高精细度的情况下Fig.3.βvib factor varying with vibration,where the four cases with the vibration standard deviation of 0.01,0.03,0.07 and 0.2 nm are calculated:(a) βvib factor when the cavity is on the “membrane-mode”.It’s clear that vibration affects the factor a lot compared with the no vibration case;(b) βvib factor when the cavity is on the “air-mode”.Vibration affects the factor more than that on the “membrane-mode”,especially when Leff is low,i.e.,the finesse is high.

图3(a)和图3(b)分别展示了腔内模式为“薄膜模”和“空气模”时,振动对β因子的影响.两图相比可以明显看出,“薄膜模”相比“空气模”对振动的鲁棒性更强,印证了之前计算的结果.与不存在振动的情况相比,可以看出振动对两种模式的影响均十分明显,精细度越大时影响越明显,且此时βvib因子存在一个极值,这说明存在振动时,精细度并不是越大越好,反而存在一个最佳值使腔对色心的增强最大.对比图3(a)和图3(b)的结果,可以发现正如2.3 节的讨论,使用“薄膜模”增强色心是更好的选择,这个结论在存在振动时也是成立的;另外在使用“薄膜模”进行腔增强时,最好将振动降至0.01 nm 以下.

2.4 耦合输出效率

之前的讨论均只考虑色心荧光在腔中的增强,尚未考虑从腔中耦出的效率.在FFPC 的实际使用中,不光要使腔对色心的增强足够大,又得同时从腔中耦出足够的相干光子实现各种量子技术应用.从2.3 节的讨论来看,由于振动限制了精细度为有限值,因此为了使增强效果更明显,同时又能够从腔中耦出更多的增强光子,不能无限增大腔的精细度,反而需要设计一个适当的腔镜透射率T0以达到该目的.另外考虑到器件之间的耦合效率一般为常数,因此本计算不考虑该部分耦合效率.

假设以光纤端作为耦出端,可定义耦出效率η0=T0/Leff,其中T0是光纤端镜面的透射率.选取常数损耗Leff,const=0.151×10-3,该常数损耗包含光纤端镜面吸收和散射,平面镜端的吸收、散射和透射以及空气薄膜界面的散射损耗,则Leff=T0+Leff,const.将η0乘以(15)式,并将Leff替换为T0,可得图4(a)和图4(b)的结果.

可以看出图4(a)和图4(b)与图3 的趋势相同,仅仅是极大值稍有偏移,这再次说明振动对腔的影响是占据主导地位的.为了指导实验设计,图4(c)和图4(d)提取出了在不同振动标准差σvib下对应的最大耦出效率βvib和此时对应的透射率T0.从图4(c)和图4(d)可以看出,振动越大,需要设计更大的透射率T0来抵消振动造成的腔线宽加宽,但同时腔对色心的增强效果减小.因此在实际的实验工作中,使用被动或主动的减振方案是十分必要的.

图4 考虑耦出效率时的 βvib 因子,其中选取了四个振动标准差0.01,0.03,0.07 和0.2 nm 进行计算,可以看出存在极大值使耦出效率 βvib 最佳;将该极大值提取出来,可以得到该值与振动标准差 σvib 的关系,并得到此时对应的耦出透射率 T0 (a) 腔内为“薄膜模”时的 βvib 因子;(b) 腔内为“空气模”时的 βvib 因子;(c) 腔内为“薄膜模”时的最佳耦出效率 βvib 以及对应的耦出透射率 T0 与振动 σvib 的关系;(d) 腔内为“空气模”时的最佳耦出效率 βvib 以及对应的耦出透射率 T0 与振动 σvib 的关系Fig.4.βvib factor varying with vibration including outcoupling efficiency,where the four cases with the vibration standard deviation of 0.01,0.03,0.07 and 0.2 nm are calculated.It’s clear that there exists a maximum value of the outcoupling efficiency,thereby extracting this maximum value and calculating the relation between the max outcoupling efficiency βvib,the optimal outcoupling transmissivity T0 and vibration RMS σvib :(a) βvib factor when the cavity is on the “membrane-mode”;(b) βvib factor when the cavity is on the “air-mode”;(c) the relation between the max βvib ,the corresponding T0 and vibration RMS σvib when the cavity is on the “membrane-mode”;(d) the relation between the max βvib ,the corresponding T0 and vibration RMSσvib when the cavity is on the “air-mode”.

3 讨论部分

我们理论研究了耦合腔与空腔在模式性质上的不同,并理解了薄膜表面粗糙度、腔内模式、腔振动等影响实验的关键参数.需要注意的是,这些理论计算无法帮助判断更优的薄膜厚度,因此厚度的判断基于其他标准.可以看到的是,本文计算中选取的薄膜厚度均在4 µm 左右,该厚度不仅是较易加工的厚度范围,也是不会明显影响材料内色心自旋相干性质的厚度范围[17,36].对当前的低精细度腔而言,我们的目的在于腔与色心的弱耦合,即对色心产生明显的Purell 效应,因此4 µm 左右的薄膜厚度较为合适.对高精细度腔来说,目的在于实现强耦合,此时需进一步减小薄膜厚度至微米以下,且还需兼顾表面粗糙度以及材料内色心的性质不受影响.除此以外,振动、腔对准以及腔镜的椭圆度也会极大影响高精细度腔的表现.这些都是以后研究高精细度腔时的重要课题.

4 结论

通过较为详细的理论计算,了解到腔中存在两种模式:“空气模”与“薄膜模”,在大多数情况下,使用“薄膜模”进行色心的腔增强是更优的选择,但前提是薄膜表面粗糙度在一定水平之下,一般来说通过化学机械抛光以及电感耦合等离子体刻蚀后的薄膜表面粗糙度可以小于0.5 nm 以下,因此“薄膜模”的使用不成问题.同时,减小薄膜表面粗糙度不仅是为了使用“薄膜模”,更在于减小腔内的损耗,这也是腔增强的内在要求;另外,对于开放式的FP 腔而言,振动对腔的影响占据了主要地位,因此未来一定需要在系统中设计被动或主动式的降低振动的技术方案.

SiC 薄膜材料的制备目前依然没有商业化的成熟工艺,因此还需要进一步的探索.先研磨后刻蚀的方法是制备金刚石薄膜最常用的方法,对SiC 材料来说这也是一个有效的方案.在实验上,我们目前已经可以制备精细度达到1000 左右的FFPC,下一步的重点即为探索交替刻蚀SiC 的电感耦合等离子体工艺,以期减薄研磨后的薄膜并减小薄膜表面粗糙度.对于腔而言,我们今后还需要加工精细度可达10000 左右的FFPC.

总之,当前还未见报道光纤腔与SiC 中的色心结合的工作,我们的工作较早开始研究这一个方向.参考金刚石NV 色心发展的路径,我们今后的实验工作还需要进一步减薄薄膜至1 µm 以下,减小薄膜表面粗糙度至0.3 nm 以下,光纤腔的精细度提高到10000 以上.今后实验的主要目标是实现腔与色心的强耦合,以及使用腔增强的色心实现多种量子技术的应用.