选区激光熔化医用316L多孔结构的多目标工艺优化

曾寿金 吴启锐 韦铁平 叶建华 徐一丹

1.福建工程学院机械与汽车工程学院，福州，3501182.安徽医科大学第二临床医学院，合肥，230032

0 引言

常见的医用金属材料包括钛及钛合金、钴基合金、钽、316L不锈钢等，这些材料具有较高的强度、硬度及较好的韧性和抗冲击性，在人体骨损伤修复和置换中应用广泛[1-3]。但在实际的临床研究中发现，实体金属材料的弹性模量远高于自然骨的弹性模量，强度也与自然骨不匹配，导致在应力作用下，金属材料与自然骨会产生不同的应变，两者之间出现相对位移，外部载荷无法从植入体传递到自然骨，产生“应力屏蔽”效应[4-5]。该效应的直接后果是，骨组织会由于长期得不到应力的刺激出现退化、萎缩，最终引起植入体断裂或松动，影响其中长期的稳定性。

为了解决人工植入体的“应力屏蔽”效应，提高其生物相容性，常常将医用金属材料设计成多孔结构，实现个性化定制，这样可以极大地减小其弹性模量，提高术后假体与骨组织的愈合效果，减少松动、骨缺损等后期并发症[6-7]。当前，多孔金属的制备方法很多，如气相沉积法、粉末冶金法和激光快速成形法等。其中，选区激光熔化技术(selective laser melting，SLM)由于可以直接制造复杂的多孔金属结构，实现高自由度设计，被广泛用于植入物的个性化定制[8]。国内外许多学者围绕面向医学应用的多孔结构成形质量控制以及工艺优化等关键问题展开了广泛的研究。CAPEK等[9]制备了316L不锈钢多孔结构，其孔隙率高达87%，与骨小梁弹性模量高度匹配，但多孔结构表面存在着大量球化现象，降低了它的机械性能和疲劳寿命。TUCHO等[10]研究发现，激光能量密度对316L不锈钢多孔结构孔隙率有着显著影响。宗学文等[11]研究表明，SLM技术体能量密度增大，316L不锈钢成形样件的熔池表面会趋于平整。AHMADI等[12]研究发现，增大激光功率或者减小扫描速度均可提高熔体的能量密度，从而降低熔体的孔隙率。LARIMIAN等[13]对不同SLM工艺参数下的样件进行了研究，结果表明扫描速度越快，零件的致密度越高，力学性能越优。

虽然国内外众多学者对多孔结构的工艺进行了研究，但大多集中在工艺参数对致密度、表面粗糙度、硬度等参数中某一性能目标的影响，且大多未考虑工艺参数对多孔结构宏观孔隙率的影响规律。但是，医用多孔金属结构有其特殊要求，一方面孔洞能够为营养物质运输、骨细胞的长入和分化提供介质，另一方面，孔隙率过高又会降低强度指标，因此孔隙率是医用多孔金属材料的重要性能指标之一。所以，利用SLM制备多孔结构时，激光工艺参数的不同，会导致多孔结构表面出现挂渣和球化现象，从而对孔隙率、表面粗糙度和致密度三个性能指标产生影响。由此可见，医用多孔金属结构工艺优化已经不再是简单的单目标优化，而是属于典型的多目标优化问题。灰色关联分析法是一种多目标优化的方法，能够通过寻求不同系统之间的数值关系，判断它们之间关联度的大小进而得到最优方案，所以此方法特别适用于工艺参数的多目标寻优。

为此，本文从应用最广的医用316L不锈钢材料入手，探讨多孔金属结构的多目标工艺优化方法。利用Voronoi-Tessellation算法设计生成不规则多孔结构，使用SLM技术制备多孔结构和实心方块两种样件，并对成形后样件的微观形貌及目标性能指标进行测定与分析。考虑多孔结构样件目标性能指标测定需求，重点研究了激光功率、扫描速度、扫描间距三个工艺参数对孔隙率、表面粗糙度和致密度三个性能指标的影响，采用灰色关联分析法进行了多目标工艺优化，并对优化结果进行了验证，最后还基于激光体能量密度模型和表面微观形貌对这种工艺影响规律进行了解释。

1 实验设备及方法

1.1 材料

实验材料使用由SLM-Solution公司提供的316L不锈钢粉末，粉末粒径尺寸为10～45 μm，对应的欧洲牌号为1.4404。利用TM3030Plus扫描电子显微镜(SEM)对粉末进行观测，如图1所示，316L不锈钢粉末有很高的球性，各元素含量如表1所示。实验前，粉末在DZF-602型干燥器烘干10 h以上。

图1 316L不锈钢粉末SEM图像Fig.1 SEM image of 316L stainless steel powder

表1 316L不锈钢化学成分(质量分数)

1.2 实验设备

选区激光熔化成形设备为德国生产的SLM-Solution125HL金属3D打印机，可成形样件的极限尺寸为125 mm×125 mm×125 mm，激光器最大功率为400 W，选用氮气作为成形时保护气体。成形原理如图2a所示，粉末熔化动态变化如图2b所示，激光熔化过程中激光能量的大小会影响粉末的形态，在激光束影响下粉末发生飞溅、气化、凝结、沉积、形成熔池等动态变化。

(a)成形过程 (b)激光熔化粉末熔化动态过程

1.3 实验设计及实验方法

Voronoi-Tessellation是反映空间位置关系的一种基础数据结构，最早由数学家VORONOI M G在1908年提出，属于计算几何重要的组成部分[14-15]。本文利用参数化建模方法，通过对空间生成的种子点进行控制，实现对空间区域的划分，并提取Voronoi模型每个元胞的轮廓线作为多孔结构的骨架，实现对不规则多孔结构的设计，建模过程如图3所示。

(a)空间点阵 (b)轮廓线 (c)多孔结构模型

实验所选的不规则多孔结构的理论孔隙率可以通过Rhino软件直接计算，所得理论孔隙率为73.16%。不规则多孔结构的实际孔隙率测量由Gibson-Ashby模型[16]计算，即

Φactual=1-ρ*/ρs

(1)

式中，Φactual为多孔结构的实际孔隙率；ρ*为多孔结构的密度(质量与外轮廓体积比)；ρs为材料的理论密度。

孔隙率的微观表现形式为致密度。立方体样件致密度的测量方式如图4所示，沿成形方向总共取5个测量点。立方体样件表面粗糙度用白光干涉仪测量得到。采用阿基米德排水法[17]进行致密度测量，即

图4 表面粗糙度测量采样点分布Fig.4 Direction of choosing measuring points of roughness

(2)

式中，φ为样件的致密度；m1为样件的质量；ρL为排水法所用液体密度；m2为样件排出液体的质量。

SLM成形中，单位体积能量的大小会对粉末的熔化产生影响，能量输入不足，会导致粉末不能完全熔化，形成气孔；能量输入过大会造成零件收缩变形、粉末气化。单位体积的能量密度可定义为

(3)

式中，v为扫描速度；d为扫描间距；t为铺粉厚度，本文铺粉厚度为0.03 mm；P为激光功率。

使用正交试验设计方法进行实验设计，实验参数水平如表2所示。

表2 实验参数水平

2 实验结果及数据处理

2.1 实验结果

SLM完成打印后，对成形样件进行线切割，如图5a所示，将样件从基板上进行分离后，对样件进行超声波清洗、干燥，得到样件如图5b所示。

(a)SLM样件线切割 (b)SLM成形样件

测得响应值如表3所示，其中输出参数主要为：孔隙率的差值(理论孔隙率值减去实际孔隙率值，D)、表面粗糙度(S)和致密度(R)。

2.2 实验数据处理

由表3所测得的实验数值可以看出，不同工艺参数得到的响应值不一样，为了找出响应值和工艺参数之间的关系，对实验数据采用灰色关联的方法进行进一步分析。灰色关联分析法是一种有效反映因素间关系强弱、大小、次序的方法[18]。为了能够使具有不同物理意义的测量值进行正确比较，本文运用线性比例变换法对多单位矩阵进行量纲一化，统一标准后根据权重系数计算判断矩阵，获得各个方案的投影值，以此作为评判方案优劣的重要依据。

表3 实验数据

2.2.1归一化处理

在评价系统各个指标中，由于每一列所对应的物理单位不同，不能够直接进行比较和矩阵变换，需要对其进行归一化处理。实验研究的目的是为了寻找SLM制备不规则多孔结构的多目标优化工艺，一般情况下，对多孔结构成形质量的评判主要从孔隙率、粗糙度和致密度三个方面进行评价。孔隙率差值、粗糙度具有望小特性，致密度具有望大特性。对望小特性的归一化公式为

(4)

对望大特性的归一化公式为

(5)

2.2.2灰色关联系数(GRC)计算

灰色关联系数计算公式如下：

(6)

式中，Δ(n)为偏差序列，即比较序列和参考序列的差值；Δmax、Δmin分别为Δ(n)的最大值和最小值；ξ为分辨系数，ξ∈[0，1]，一般取0.5。

2.2.3组合赋权法

组合赋权法是将主观赋权法和客观赋权法结合起来的一种常用的科学方法，结合方法一般采用乘法或线性总和法[19]。主观赋权法主要有专家评判法、环比评分法、层次分析法(analytic hierarchy process，AHP)；客观赋权法主要有相关系数法、熵值法和坎蒂雷赋权法。本文为了使最终的权重结果更加准确、真实可信，采用AHP和熵值法相结合来确定评价指标的组合权重。具体过程如下。

(1)构建多指标矩阵：

(7)

式中，m=16，n=3。

(2)采用熵值法对指标T进行归一化处理：

(8)

(3)对不同指标的信息熵值进行计算：

(9)

j=1,2,…,n

(10)

(11)

基于人对事物认识的多样性和客观事物的复杂性，允许不同评价者构造判断矩阵时存在一定的差异性，构造的判断矩阵是否合格需要进行一致性检验[20]。一致性指标CI=(λmax-n)/(n-1)，其中λmax为判断矩阵最大特征值，最终求得一致性比例CR=CI/RI，RI为判断矩阵的随机一致性指标，具体数值见表4。当CR<0.1时，认为判断矩阵具有满意的一致性。

表4 随机一致性指标

利用熵值法进行客观权重矩阵的计算，利用AHP法进行主观权重矩阵的计算，结果分别为

经一致性检验，CR=0<0.1，故构造的判断矩阵具有满意的一致性。

2.2.4灰色关联度(GRG)的计算

目标函数灰色关联矩阵γ表达式如下：

γ=ζω

(12)

式中，ζ为灰色关联系数矩阵；ω为ωj组成的组合权重矩阵。

灰色关联度数值如表5所示。

表5 实验数据处理结果

2.3 多元非线性回归模型

利用Minitab 17统计软件，根据所选择的输入参数建立了灰色关联度的经验模型(多元非线性回归模型)来预测输出。为输出所建立的经验模型如下：

(13)

得到灰色关联度的预测模型结果如下：

y=-0.00037A-0.00108B+14.4C+0.000014AB+

0.0443AC+0.0138BC-0.000025A2-

0.000002B2-178.7C2

(14)

图6为灰色关联度预测模型生成过程中的残差图。如图6a、图6c、图6d所示，灰色关联度残差的正态概率图遵循一定规律，大部分点位于某条直线两侧。图6b为残差的直方图，呈现出一个“中”形图案，它显示了总共16个观测值的灰色关联度残差的分布。以上数据表明预测模型和样本数据点吻合程度较高。表6所示为预测模型的方差分析结果，模型调整后拟合度为96.85%，表明拟合程度较高。

表6 预测模型的方差分析

(a)残差拟合值 (b)残差直方图

3 结果讨论与分析

3.1 工艺参数对致密度的影响

由图7所示的工艺参数对致密度影响的主效应曲线可以看出，激光功率在取值范围内与致密度保持正相关性，扫描速度与致密度关系曲线呈现先增大后减小的趋势。激光功率和扫描速度对致密度的影响主要是由能量的输入过大或者过小引起的，单位体积的能量输入过小，会导致已铺粉末层下端未能完全熔融，仅与粉末层上端熔化区域粘连，未熔化粉末之间形成微小孔洞，导致样件的致密度变差。扫描间距对致密度的影响曲线呈现先上升再下降的趋势，造成这种现象的原因是扫描间距过小时，相邻熔道的搭接率过大，导致搭接区域能量反复输入，出现粉末气化现象，从而形成孔隙。扫描间距过大时，相邻熔道中间区域未能有充足的能量输入，原理与单位体积的能量输入过小相同，如图8a所示。图8b所示为4号样件的内部形貌(激光功率为190 W，扫描速度为950 mm/s，扫描间距为0.12 mm)，致密度为94.97%，内部具有明显的孔洞。

(a)激光功率与致密度关系曲线 (b)扫描速度与致密度关系曲线 (c)扫描间距与致密度关系曲线

(a)不同扫描间距对熔池的影响 (b)4号立体样件的内部孔洞

3.2 工艺参数对孔隙率的影响

工艺参数对多孔结构孔隙率的影响主要表现在宏观形态上。由图9孔隙率主效应曲线可以看出，激光功率、扫描速度、扫描间距三个参数对孔隙率差值的影响曲线均呈现先减小后增大的规律。孔隙率差值越小，表明样件与理论模型的匹配度越高，即成形质量越好。孔隙率作为致密度的宏观表现，工艺参数对多孔结构样件的支杆表面成形质量会产生影响。一方面，能量输入过大，会导致粉末在传递能量的过程中温度过高，进而使得粉末由固态直接变为气态，气态的小颗粒最终会落在熔化的熔池表面，如图10a的 1号样件(激光功率为190 W，扫描速度为500 mm/s，扫描间距为0.06 mm)所示。另一方面，能量输入过小，未熔化粉末颗粒会大量地附着在熔池边缘区域，直观现象为多孔结构的支杆表面即孔洞周围存在大量黏附的粉末颗粒，出现挂渣现象，如图10b所示。

(a)激光功率与孔隙率关系曲线 (b)扫描速度与孔隙率关系曲线 (c)扫描间距与孔隙率关系曲线

(a)1号立方体样件的微观形貌 (b)4号立方体样件的微观形貌

3.3 工艺参数对表面粗糙度的影响

图11为工艺参数对表面粗糙度的影响主效应曲线。激光功率、扫描速度、扫描间距对表面粗糙度的影响呈现先减小后增大的趋势。选区激光熔化粉末时，其过程十分复杂，对环境的敏感性极高。当能量输入减小时会造成未熔融粉末颗粒增多，而能量输入过大则会造成粉末局部过热，从而产生粉末的飞溅现象，该现象会造成大量金属粉末、熔渣飞溅后落在熔道两侧，影响成形样件的表面粗造度。此外，在熔化过程中，如果扫描间距过小，还会造成重熔区存在热膨胀现象，进一步地吸收更多未熔融粉末，造成表面成形质量变差。图12a、图12b分别展示了3号样件(能量密度ψ=79.17 J/mm3)、6号样件(能量密度ψ=188.03 J/mm3)能量密度过小和过大两种状态下样件的表面形貌。

(a)激光功率与表面粗糙关系曲线 (b)扫描速度与表面粗糙度关系曲线 (c)扫描间距与表面粗糙度关系曲线

(a)3号立方体样件表面形貌 (b)6号立方体样件表面形貌

3.4 激光体能量密度对成形质量的影响

上文分别讨论了工艺参数(激光功率、扫描速度、扫描间距)对孔隙率、表面粗糙度和致密度的影响。激光能量密度是由激光功率、扫描速度、扫描间距等工艺参数经计算得出的结果，综合了工艺参数单因素和交互项的影响要素，所以可从激光体能量密度的角度探讨其对成形质量的影响。图13为不同能量密度下样件的表面形貌图，通过比较图13a～图13c可知，体能量密度较小时，提供的能量较少，粉末未能达到完全熔融状态，激光扫描轨迹呈现出不连续、不清晰等特点，且熔道宽度不均匀，存在较少的突起物和裂纹。观察图13d～图13f可知，激光体能量密度在109.65～145.83 J/mm3范围时，粉末的熔化状态较好，熔池内液态金属有着良好的流动性，凝固后熔道之间拥有较清晰的激光扫描轨迹路线，且熔道宽度保持一定，表面粗糙度值相对较小，成形质量较好。由图13g～图13i可以看出，体能量密度在155.56～166.67 J/mm3范围时，会导致金属粉末发生过烧现象，熔池内金属液体氧化程度高，凝固后熔池边缘球化现象严重，零件表面会掺杂大颗粒粉末。因此，为获得较好的熔化成形质量，需要优化成形工艺参数，调控合适的激光体能量密度来控制成形质量。

(a)ψ=55.56 J/mm3 (b)ψ=76.37 J/mm3 (c)ψ=77.19 J/mm3

3.5 工艺参数优化及验证

经过灰色关联分析后，各因素的灰色关联度大小如表7所示。灰色关联度越大，表明相应的指标越好，最终得到的优化工艺参数如下：激光功率为250 W，扫描速度为800 mm/s，扫描间距为0.08 mm。使用优化获得的工艺参数熔化成形的样件进行验证，成形后分别测量样件的致密度、孔隙率差值和表面粗糙度。测得的结果如下：致密度为99.25%，孔隙率差值为0.60%，表面粗糙度平均值为4.39 μm，根据预测模型得出最大灰色关联度为0.8755。按照3.2节处理数据方法，优化后的灰色关联度为0.9195，预测误差为4.9%。工艺优化后成形的样件表面形貌如图14a所示，无明显的孔洞，多孔结构表面未熔化粉末颗粒明显减少(图14b)，表面粗糙度值明显减小(图14c、图14d)，表明本文采用的面向多孔结构的选区激光熔化多目标工艺优化方法切实可行。

表7 各因素灰色关联度

(a)优化后样件内部形貌 (b)优化后多孔结构表面形貌

4 结论

(1)通过灰色关联分析得到最优工艺参数为：激光功率250 W，扫描速度800 mm/s，扫描间距0.08 mm；测得样件致密度为99.25%，孔隙率差值为0.60%，表面粗糙度平均值为4.39 μm。优化工艺成形的实心方块样件，其内部无明显的孔洞，且多孔结构样件支杆表面未熔化粉末颗粒明显减少。

(2)根据灰色关联分析建立了工艺参数与灰色关联度之间的预测模型，该模型拟合度可达96.85%，具有较高的可靠性。

(3)在本文取值范围内，致密度与激光功率呈现正相关性，扫描速度和扫描间距呈现先增大后减小的趋势；孔隙率差值和表面粗糙度与激光功率、扫描速度、扫描间距之间均呈现先减小后增大的趋势。

(4)选区激光熔化过程中，激光体能量密度在109.65～145.83 J/mm3范围区间时粉末的熔化状态较好，熔道之间拥有清晰的激光扫描轨迹路线，且熔道宽度大致相同。体能量密度较小时，粉末未能达到完全熔融状态，激光的扫描轨迹呈现出不连续、不清晰等特点，且熔道宽度不均匀，存在较少的突起物和裂纹。体能量密度过大时，粉末会被气化，零件表面存在过烧现象以及再沉积造成的大颗粒粉末。