可燃固体颗粒堆中的逆向火焰传播

周硕硕，齐晓宾，高 健，黄鑫炎，张东柯, 5

可燃固体颗粒堆中的逆向火焰传播

周硕硕1, 2，齐晓宾1, 3，高 健1，黄鑫炎4，张东柯1, 5

(1. 中国科学院青岛生物能源与过程研究所，青岛 266100；2. 中国科学院大学，北京 100049；3. 中国科学院工程热物理研究所，北京 100089；4. 香港理工大学建筑环境与能源工程学系，香港 999077；5. 西澳大学能源中心(M473)，Crawley，WA6009，澳大利亚)

本研究考察了火焰在可燃固体颗粒堆中的传播过程．选取5mm直径PMMA小球作为特征可燃物，以氧气和氮气的混合气作为氧化剂，在不同氧浓度和流速条件下对火焰传播速度和固体质量消耗速率进行了测量．研究表明，氧通量是影响火焰传播和质量消耗的主导因素．氧通量保持不变时，增大流速会缩短火焰前锋的气相预热长度，使其传播速度降低；同时，固相预热长度拉长导致质量消耗速率升高，使火焰传播速度与质量消耗速率呈现相反的变化趋势．

PMMA；火焰传播；预热长度；质量消耗速率

可燃固体颗粒堆(如粮仓、煤堆和固废堆)的火灾风险是燃料运输和储存中重要的安全问题．这些可燃固体颗粒堆可能发生热自燃，即内部形成阴燃并向外传播，而火焰在多孔燃料床中的传播风险则鲜有研究．根据氧化剂的流动方向，固体的火传播分为顺向和逆向两种基本模式，顺向火传播是指火传播方向与氧化剂流动方向一致，而逆向火传播是指火逆着氧化剂传播．需要特别强调的是，这里的“火”既可以是气相氧化放热主导的明火，也可以是异相表面氧化反应主导的阴燃前锋．近来，笔者团队对这两种火传播模式进行了较为系统的讨论[1]，分析表明，相对于顺向火传播，逆向火传播能够在极度欠氧的条件下发生，所形成的小火焰或者阴燃前锋能够在颗粒间的狭缝中蔓延，而狭缝的尺度可能接近甚至小于层流预混火焰的淬熄极限．因此，深入研究固体颗粒堆中的火传播特性对于能源系统的火灾预防有重要的实际意义.

前人针对逆向火传播过程进行了大量研究. Saastamoinen等[2]研究了木材颗粒固定床中的逆向火传播行为．研究发现，随着空气供给流量的增大，火焰温度和传播速度呈现出先增大后降低的趋势．Yang等[3]在生物质和城市垃圾的固定床燃烧实验中，也发现了相同的趋势．路长等[4]和贾宝山等[5]分别对聚氨酯泡沫的逆向火传播进行了实验研究和数值计算，再次验证了火传播速度随空气流量先增大后降低的趋势．Shin等[6]构建的数学模型也成功预测了这一变化趋势，依次将逆向火传播过程划分为3个不同的阶段，即氧供给限制阶段、反应限制阶段和对流冷却阶段，火传播速度在反应限制阶段向对流冷却阶段过渡的临界工况条件下达到最大值．近年来，这一结论在Porteiro等[7]针对多种生物质颗粒的固定床燃烧实验中得到了再次验证．此外，Ryu等[8]针对生物质颗粒的研究表明，逆向火传播过程不能将燃料完全消耗，因此，逆向火传播之后会转入残碳的缓慢氧化过程．Thunman等[9]的数值模拟工作也是针对生物质颗粒开展的，他们认为，逆向火传播过程中氧气的消耗主要归因于挥发分的气相燃烧过程，而气相燃烧限制了氧气与固定碳的异相氧化反应．

在极度欠氧状态下时，火传播通常由阴燃主导．He等[10-11]对木炭颗粒的逆向和顺向阴燃过程进行了对比研究，结果表明，相对于顺向阴燃，逆向阴燃过程的温度较低、传播速度较快、碳转化率较低．此外，他们也观察到了逆向阴燃向顺向阴燃转变的两阶段燃烧过程．这种现象同样出现在泥炭阴燃的实验研究中[12]，实验中逆向阴燃前锋的温度为600～900K．马增益等[13]在木屑的逆向阴燃实验中测到的燃烧温度不高于800K．以上这些逆向阴燃过程由固定碳的异相氧化反应维持，在如此低的燃烧温度下，气相氧化反应的影响被认为是极其微弱的．Nakamura等[14]以活性炭颗粒为燃料，在透明的石英材质固定床反应器中清晰地捕捉了逆向和顺向火传播过程，实验中测得的燃烧前锋温度已达1000K以上，处在燃烧前锋处的活性炭颗粒呈现为炽红态．相对于前述阴燃现象，较高的燃烧前锋温度预示着气相氧化反应可能已经愈发显著．为了证实这一推测，近期笔者团队对活性炭颗粒固定床中的逆向火传播过程进行了更为深入的研究[15]，结果表明，在这一火传播过程中，一氧化碳的气相氧化所释放出的热量在一些工况条件下已经超过异相氧化放热，因此，所观察到的活性炭颗粒的火传播现象是一种强化阴燃现象或者称之为炽燃现象．此外，通过活性炭吸附不同的挥发性有机化合物(乙醇、异辛烷等)[16]，笔者团队证实了异相氧化和均相氧化的竞争是影响炽燃前锋传播速度和床体质量消耗速率的重要因素．

综上所述，过往研究主要是围绕生物质、焦炭、泥炭和活性炭等固体可燃物开展的，在这些可燃物的逆向火传播过程中，燃烧放热同时来自固定碳的异相氧化和挥发分的均相氧化．而生产生活中另一类常见的可燃固体——热塑料(有机玻璃等)的燃烧特性是显著不同的，热塑料在较低温度(200～500℃)下即发生热解反应，但热解中不生产炭，即无炭化反应，因此其燃烧过程中表面异相氧化较弱，决定这类可燃物燃烧过程的是较低温度下的热解过程和剧烈的高温气相氧化过程．目前，针对热塑料这类可燃固体颗粒堆的火传播特性的研究是较为欠缺的．

鉴于此，笔者在本研究中选取有机玻璃(聚甲基丙烯酸甲酯，polymethyl methacrylate，简称PMMA)小球作为实验样品，针对PMMA小球堆中的逆向火焰传播过程开展了初步的实验研究，重点考察了氧化剂流速、氧浓度及氧通量等控制参数对逆向火焰传播过程的火焰传播速度、质量消耗速率等燃烧特性参数的影响规律．本文所提供的火焰传播现象、实验数据及相关讨论对于全面了解可燃固体颗粒堆中的火传播特性有重要的参考价值和指导意义．

1 实验方法

1.1 实验装置

图1所示为本研究的实验装置示意．该实验装置由内径25mm、壁厚1mm的石英管制成．由直径5.0mm(±0.02mm)的PMMA小球堆砌成一个具有多孔结构的床体．PMMA的热物性基础数据[17]见表1.对于所有实验工况，床体高度均设定为200mm.氧化剂为氧气和氮气的混合气，流量由质量流量计(D07-19B 七星华创)精确控制．混合气经由直径2.0～2.2mm的陶瓷小球堆积而成的整流气室后，再通过一层钛金属多孔板后由底部通入床体．需要说明的是，对于5.0mm直径的PMMA小球，预实验证明，当石英管直径大于25mm时火焰传播速度不再随石英管直径发生变化，说明壁面对于流场和温度场的边界效应已经十分微弱．因此，本研究中设定床体直径为25mm是合理的．鉴于PMMA不溶于水的特性，利用灌水法得到了床体的空隙率为44.5%．

图1 实验装置示意

表1 PMMA的热物性

Tab.1 Thermophysical properties of PMMA

实验中，待氧化剂气流稳定后，将一个点燃的PMMA小球放置于床体顶部实施点火．预实验发现，点火对于后续火焰传播过程并无显著的影响．究其原因，一是由于床体的多孔结构具有整流作用，二是床体高度远大于床体直径．当火焰传播到床体底部时，立即停止氧化剂供应，使火焰熄灭．实验过程中，整个装置放置于精度为0.001g的电子天平(JA 2003舜宇恒平)上，通过实时记录床体的质量变化测定床体质量消耗速率．与此同时，通过一台数码相机(HDR-CX680 SONY)以24帧/s的帧频实时记录火焰位置的变化来测定火焰传播速度．

1.2 火焰位置确定

裁剪所得火焰图片(图2(a))的物理尺寸为28mm×130mm，共分布有220×1000个像素点．为了确定火焰位置，将拍摄到的火焰图片利用Matlab软件进行灰度化处理，得到灰度图(图2(b))中每一个像素点的灰度值．在每一个轴向位置处，取径向灰度值的平均值作为该轴向位置的平均灰度值，将最大平均灰度值所对应的轴向位置定义为火焰位置  (图2(c)).

图2 火焰图片处理以及火焰位置的确定

1.3 实验工况

本研究中实验工况的氧化剂参数设定如表2所示．其中，工况1、2和3的氧浓度固定为100%，流速以及氧通量由工况1向工况3逐渐增大；工况1、4和5中氧通量固定为1.29g/min，由工况1到工况4再到工况5氧浓度逐渐降低而氧化剂流速逐渐增大．实验中，笔者对以上5工况的火焰传播速度和床体质量消耗速率进行测定．实验结果的平均值和标准偏差通过3次重复实验得到．

表2 实验条件

Tab.2 Experimental conditions

2 实验结果及讨论

2.1 逆向火焰传播现象

图3(a)所示为逆向火焰传播过程中不同时刻的火焰图片，在此，将其与笔者团队近期研究[15]中活性炭颗粒的逆向炽燃前锋传播图片(图3(b))进行了对比．床层被点燃后，火焰传播的方向都是逆着氧化剂流动方向向下传播的．由于氧通量较低，待燃烧前锋传播至床层底部后，床体的高度均没有明显变化．不同的是，图3(a)中PMMA的火焰呈现为亮蓝色，而活性炭的炽燃前锋呈现为炽红色．两种燃烧前锋的发光有着本质区别：PMMA的蓝色火焰事实上是颗粒间狭缝中蔓延的诸多小火焰的合集，蓝色是PMMA的热解气中的碳氢化合物燃烧时激发态的自由基(如CH*)从电子激发态跃迁回电子基态时发出的蓝色荧光，维持火焰的热释放主要来自热解气的气相氧化反应；活性炭的炽红光则是由于固体表面温度达到900K以上时发出的炽光，维持炽燃前锋的热释放主要来自活性炭的表面异相氧化反应和一氧化碳的气相氧化反应．另外，PMMA的火焰传播过程贯穿20cm高的床层大约历经30s，而活性炭的炽燃前锋贯穿约6cm高的床层用时约96s，前者的传播速度较后者高出至少一个量级．

图3 逆向火传播现象

图4所示为工况2条件下火焰位置和床体质量随时间的变化曲线．如图所示，成功点火后经过一个较为短暂的时间段(＜5s)，火焰高度和床体质量开始随时间线性降低，因此，可以认为该火焰传播过程为准稳态．根据图4(a)中图线的斜率推算火焰传播速度为0.68cm/s，这一火焰传播速度与Matsuoka 等[18]所测的PMMA平板之间逆向火焰传播速度(约0.6cm/s)在同一个量级．本研究中的小火焰本质上是在PMMA小球间的狭缝中传播的，小球与Matsuoka等[18]研究中的平板材质同为PMMA，小球之间狭缝的特征尺寸应该略小于小球直径，在0.1～1.0mm，这与Matsuoka等[18]研究中的两平板间距相近，这可能是导致两种实验中火焰传播速度量级相同的原因．另外，由图4(b)可知，整个逆向火焰传播过程历时约30s，床体质量消耗约为0.74g，仅占床体总质量的1.1%，床体的质量消耗速率仅为0.027g/s，即逆向火焰传播过程可以在相对较低的燃料消耗条件下维持，床层结构也基本不变．

图4 工况2时火焰位置和床体质量随时间的变化曲线

2.2 火焰传播速度

图5对不同工况条件下的火焰图片进行了比较．对比工况1、2和3可知，当氧浓度不变时，随着流速的增大，氧通量逐渐增大，燃烧变得更为剧烈，火焰亮度显著增强．另一方面，工况1、4和5具有相同的氧通量，尽管流速和氧浓度不同，火焰亮度和燃烧前锋的形态似乎没有显著的变化．由此可见，相对于氧浓度和流速，氧通量可能是较为主导的影响因素，这同时说明本研究中设定的工况尚处于氧通量较低的氧供给限制阶段，尚未进入较高氧通量工况的反应限制和对流冷却阶段．

图6所示为不同工况条件下的火焰传播速度.如前所述，由于燃烧处于氧供给限制阶段，由工况1～3，氧通量的增大显著强化了燃烧，加速了火焰传播．而工况1、4和5在具有相同氧通量的条件下，火焰传播速度随流速的增大和氧浓度的降低而变慢，下面笔者将对此进行详细的分析．

图5 不同工况条件下的火焰图片

图6 不同工况条件下的火焰传播速度

此外，氧浓度的降低也有可能降低气相氧化反应速率，从而降低火焰传播速度，但这一点还需在后续的研究中通过尾气组分浓度分析或开展考虑有限速率模型的数值模拟来进行验证．

需要再次强调的是，如图6(a)所示，对于工况1～3，在氧浓度不变的条件下，氧通量和氧化剂流速同时增大的结果是火焰传播速度变快，这说明氧通量增大加速火焰传播速度的影响占据主导地位，抵消了流速增大(预热长度缩短)带来的负面影响．

2.3 质量消耗速率

图7所示为不同工况条件下的质量消耗速率．在图7(a)中，对于工况1～3，在氧浓度保持不变的条件下，提高氧通量显著提高了燃烧强度，进而加快了PMMA小球的热解，此时床体质量消耗速率与火焰传播速度的变化趋势是一致的(图6(a)和7(a))，二者都随氧通量的增大而增大．与此不同的是，图7(b)中从工况1到4再到5，质量消耗速率是逐渐升高的，这与图6(b)中火焰传播速度逐渐降低的趋势是相反的．由此可见，在逆向火焰传播过程中，火焰传播速度与床体质量消耗速率的变化趋势未必是一致的．

单位时间内向PMMA小球传递热量的多少决定了小球热解速率，即床体质量消耗速率．这里的热量传递有两个主要途径：对流换热和导热(由于火焰呈现蓝色，碳烟含量较低，因此暂时不考虑热辐射的影响)．PMMA小球间气体流动的雷诺数为

式中：为小球间空隙的特征尺寸，m，本文取为水力直径；为床体空隙率；为气体运动黏度，m2/s．

3 结 论

本研究以5mm直径PMMA小球作为特征可燃物，对可燃固体颗粒堆砌成的多孔床体中的逆向火焰传播过程进行了实验研究，重点分析了氧通量和氧化剂流速等参数对火焰传播速度和床体质量消耗速率的影响．实验观察到，燃烧前锋由诸多蓝色小火焰组成，火焰传播速度的量级在0.1～1.0cm/s，相对于活性炭等可燃固体的阴燃或炽燃前锋传播速度较高.在较低氧通量条件下，火焰传播过程中固体颗粒的质量消耗较少，燃料的质量消耗速率的量级为0.01g/s，床体高度和结构没有明显变化，因此，从火灾安全角度来讲，逆向火焰传播过程具有一定的隐蔽性．

研究结果表明，氧通量可能是影响逆向火焰传播过程的主导因素．氧通量的增加能够显著加快火焰传播速度并加速PMMA小球的热解，此时火焰传播速度与床体质量消耗速率的变化趋势是一致的．而当氧通量不变时，降低氧浓度、提高氧化剂流速减缓了火焰传播速度，但床体质量消耗速率仍然显著上升，此时火焰传播速度与床体质量消耗速率的变化趋势是相反的，分析表明，这是由于火焰传播速度降低导致固相预热长度增加，从而促进了PMMA小球的热解造成的．

［1］ Huang Xinyan，Gao Jian. A review of near-limit opposed fire spread[J].，2020，120：103141.

［2］ Saastamoinen J J，Taipale R，Horttanainen M，et al. Propagation of the ignition front in beds of wood particles[J].，2000，123(1/2)：214-226.

［3］ Yang Y B，Sharifi V N，Swithenbank J. Effect of air flow rate and fuel moisture on the burning behaviours of biomass and simulated municipal solid wastes in packed beds[J].，2004，83(11/12)：1553-1562.

［4］ 路 长，陈 亮，林棉金，等. 逆向阴燃传播过程和模型[J]. 消防科学与技术，2008，27(5)：313-316.

Lu Chang，Chen Liang，Lin Mianjin，et al. The propagation and the model of opposed smoldering [J].，2008，27(5)：313-316(in Chinese).

［5］ 贾宝山，解茂昭，刘 红. 聚氨酯泡沫反向阴燃的数值模拟[J]. 工程热物理学报，2008，29(1)：165-167.

Jia Baoshan，Xie Maozhao，Liu Hong. Numerical simulation of reverse smoldering propagation in horizontally packed bed of polyurethane foam[J].，2008，29(1)：165-167(in Chinese).

［6］ Shin Donghoon，Choi Sangmin. The combustion of simulated waste particles in a fixed bed[J].，2000，121(1/2)：167-180.

［7］ Porteiro J，Patiño D，Collazo J，et al. Experimental analysis of the ignition front propagation of several biomass fuels in a fixed-bed combustor[J].，2010，89(1)：26-35.

［8］ Ryu Changkook，Yang Yaobin，Khor Adela，et al. Effect of fuel properties on biomass combustion(Part I)：Experiments—Fuel type，equivalence ratio and particle size[J].，2006，85(7/8)：1039-1046.

［9］ Thunman Henrik，Leckner Bo. Co-current and counter-current fixed bed combustion of biofuel：A comparison[J].，2003，82(3)：275-283.

［10］ He Fang，Behrendt Frank. Comparison of natural upward and downward smoldering using the volume reaction method[J].，2009，23(12)：5813-5820.

［11］ He Fang，Behrendt Frank. Experimental investigation of natural smoldering of char granules in a packed bed[J].，2011，46(7)：406-413.

［12］ Huang Xinyan，Rein Guillermo. Upward-and-downward spread of smoldering peat fire[J].，2019，37(3)：4025-4033.

［13］ 马增益，李月宁，黄群星，等. 水平强迫气流下木屑逆向阴燃过程的实验研究[J]. 燃烧科学与技术，2004，10(6)：497-500.

Ma Zengyi，Li Yuening，Huang Qunxing，et al. Experimental study of opposed smolder of the horizontal oriented sawdust in a forced air flow [J].，2004，10(6)：497-500(in Chinese).

［14］ Nakamura Yuji，Yoshitome Hiroki，Yamazaki Takuya，et al. Combustion of activated carbon particles(Part 1)：Experimental investigation of the two distinctive burning modes in a packed bed[J].，2019，158：2152-2157.

［15］ Gao Jian，Qi Xiaobin，Zhang Dongke，et al. Propagation of glowing combustion front in a packed bed of activated carbon particles and the role of CO oxidation[J].，2021，38(3)：5023-5032.

［16］ Qi Xiaobin，Zhou Shuoshuo，Gao Jian，et al. Counter-current flame propagation in a cylindrical bed of activated carbon saturated with artificial volatile matter in an upward flow of O2/N2mixture[J].，2021，38(3)：4251-4259.

［17］ Karpov Alexander I，Korobeinichev Oleg P，Shaklein Artem A，et al. Numerical study of horizontal flame spread over PMMA surface in still air[J].，2018，144：937-944.

［18］ Matsuoka Tsuneyoshi，Nakashima Kentaro，Nakamura Yuji，et al. Appearance of flamelets spreading over thermally thick fuel[J].，2017，36(2)：3019-3026.

［19］ Hossain Sarzina，WichmanIndrek S，Sidebotham George W，et al. Influence of gap height and flow field on global stoichiometry and heat losses during opposed flow flame spread over thin fuels in simulated microgravity[J].，2018，193：133-144.

Counter-Current Flame Propagation in a Pile of Combustible Particles

Zhou Shuoshuo1, 2，Qi Xiaobin1, 3，Gao Jian1，Huang Xinyan4，Zhang Dongke1, 5

(1. Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology，Chinese Academy of Sciences，Qingdao 266100，China；2. University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China；3. Institute of Engineering Thermophysics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100089，China；4. Department of Building Environment and Energy Engineering，The Hong Kong Polytechnic University，Hong Kong 999077，China；5. Centre for Energy(M473)，The University of Western Australia，Crawley，WA6009，Australia)

The flame propagation process in a pile of combustible particles was investigated in this study. The polymethyl methacrylate(PMMA)beads of 5mm in diameter were used as combustibles and O2/N2mixtures as oxidant. The flame propagation velocity and mass loss rate were measured under conditions with varying oxidant flow rate and oxygen concentration. It was found that oxygen flux was the dominant factor affecting flame propagation and mass loss. For a constant oxygen flux，increasing the flow velocity shortened the gas-phase preheating length of flame front，thereby reducing the flame propagation velocity. Meanwhile，the elongation of solid-phase preheating length led to an increase in mass loss rate. As a result，the flame propagation velocity and mass loss rate showed opposite change trends.

PMMA；flame propagation；preheating length；mass loss rate

TK16

A

1006-8740(2022)01-0063-07

2021-03-19．

国家自然科学基金资助项目(51906251)；中国科学院青岛生物能源与过程研究所热能工程研究组启动基金资助项目.

周硕硕（1995—  ），男，博士研究生，zhouss@qibebt.ac.cn.Email：m_bigm@tju.edu.cn

高 健，男，博士，副研究员，gaojian@qibebt.ac.cn.

(责任编辑：隋韶颖)