三级厌氧氨氧化处理生活污水与硝酸盐废水

韩可心,张 琼,冯 岩,李夕耀,彭永臻

三级厌氧氨氧化处理生活污水与硝酸盐废水

韩可心,张 琼,冯 岩,李夕耀,彭永臻*

(北京工业大学,城镇污水深度处理与资源化利用国家工程实验室,北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心,北京 100124)

为进一步充分利用原水中碳源,实现生活污水与富含硝酸盐的工业废水同步脱氮,采用2个SBR和1个UASB串联,处理低C/N生活污水和硝酸盐废水,分别启动内源反硝化反应器 (ED-SBR)、半短程硝化反应器 (PN-SBR)和厌氧氨氧化反应器 (AMX-UASB),考察各反应器处理性能,并探讨生活污水与硝酸盐废水同步脱氮的可行性.结果表明:ED-SBR在厌氧阶段能将进水中77.5%的有机物转化为内碳源,在缺氧阶段进行内源反硝化,平均出水NO3--N浓度为3.4mg/L,达到90.4%的平均去除率;PN-SBR在低DO条件下(0.1～0.3mg/L)能够实现稳定的半短程硝化,亚硝酸盐积累率(NAR)达96.3%,出水NO2--N/NH4+-N的比值为1.01,可为厌氧氨氧化提供稳定底物;AMX-UASB将进水中的NH4+-N和NO2--N转化为N2和NO3--N,出水NO3--N平均为7.12mg/L.该系统平均进出水TIN分别为77.5和8.2mg/L,TIN去除率平均为89.2%.为生活污水与含高NO3--N的废水同步脱氮提供了一条有效途径.

生活污水；硝酸盐废水；内源反硝化；半短程硝化；厌氧氨氧化

厌氧氨氧化过程是由厌氧氨氧化细菌(AnAOB)进行的一种生物化学反应,其中电子供体NH4+-N和电子受体NO2--N被转化为N2和少量的NO3--N[1-2].与传统的硝化反硝化工艺相比,基于厌氧氨氧化工艺的脱氮工艺更加节能、经济高效[3].与短程硝化相结合的组合工艺是目前厌氧氨氧化工艺应用最主要的形式[4-7],即在好氧条件下,通过氨氧化细菌(AOB)的作用将NH4+-N氧化为NO2--N,而不再进一步将NO2--N氧化为NO3--N,从而为厌氧氨氧化提供底物.短程硝化-厌氧氨氧化工艺与传统生物脱氮工艺相比,理论上可节省60%曝气能耗和100%有机碳源,同时大大降低剩余污泥产量[8-9].

短程硝化-厌氧氨氧化工艺仍面临着局限性,比如造成原水中有机物的浪费且不适用于硝酸盐废水的处理.由此可见,如果能够充分利用原水中的有机物应用于实际生活污水与硝酸盐废水的同步去除,将有助于节约污水生物脱氮的运行成本.但是目前相关研究主要集中在对实际生活污水的单独处理上,将生活污水与硝酸盐废水相结合生物脱氮处理系统的案例较少.

内源反硝化过程旨在厌氧条件下将有机物转化为内碳源,并在缺氧条件下以NO--N为电子受体,通过反硝化去除NO--N,主要菌种为反硝化聚磷菌(DPAOs)和反硝化聚糖菌(DGAOs)[10-13]. DPAOs和DGAOs的区别在于代谢过程中是否需要poly-P的参与[14].前置内源反硝化反应器可有效利用原水中有机物处理硝酸盐废水.因此,本实验以实际生活污水和硝酸盐废水为研究对象,从充分利用原水中有机物同步处理生活污水与硝酸盐废水的角度出发,研究三级厌氧氨氧化工艺的脱氮处理效果及可行性.

1 材料与方法

1.1 实验装置与运行参数

本系统建立3个实验室规模的反应器,包括内源反硝化反应器(ED-SBR,有效容积10L)、短程硝化反应器(PN-SBR,有效容积10L)和厌氧氨氧化反应器(AMX-UASB,有效容积3L)(图1a).

图1 实验装置和运行时序

ED-SBR一个周期为12h,包括180min厌氧反应(前10min进生活污水),180min缺氧反应(前1min进硝氮配水),30min沉降,10min排水和320min闲置(图1b).ED-SBR排水体积比为50%,水力停留时间为12h,使用加热器将ED-SBR中的温度控制在(25±1)℃.

ED-SBR出水与生活污水以1:1比例进入到PN-SBR. PN-SBR一个周期为6h,包括120min厌氧反应(前10min进生活污水+ED-SBR出水),120min好氧反应,30min沉降,10min排水和80min闲置(图1b). PN-SBR排水比为50%,水力停留时间为8h,不控制温度.

PN-SBR出水进入到AMX-UASB中, AMX- UASB采用连续进水的方式,水力停留时间为3.6h,控制温度为(30±1℃),以AMX-UASB出水为最终出水排放.

1.2 实验用水与接种污泥

ED-SBR试验用水取自北京市某家属区化粪池生活污水稀释后投加乙酸钠,COD为174.24～ 286.63mg/L,NH4+-N浓度为28.3～43.6mg/L, NO2--N浓度为0.11～0.4mg/L,平均PO43--P浓度为1.8～ 5mg/L.硝酸盐废水采用硝酸钠配水,NO3--N浓度为2765～ 3968.9mg/L.试验接种污泥取自北京市高碑店污水处理厂全程污泥,该污泥具有良好的脱氮效果和沉降性能.

PN-SBR试验用水取自北京市某家属区化粪池生活污水+ED-SBR出水,COD为98.9～133.7mg/L, NH4+-N浓度为38.9～58.6mg/L, NO2--N浓度为0.7～2.7mg/L,NO3--N浓度为1.7～4.6mg/L,平均PO43--P浓度为1.8～5mg/L.试验接种污泥取自实验室短程硝化污泥,该污泥具有良好的短程硝化效果和沉降性能.

AMX-UASB用水为短程硝化反应器出水, COD浓度为23.6～46.7mg/L,NH4+-N浓度为11.1～ 20.0mg/L, NO2--N浓度为10.5～25.8mg/L, NO3--N浓度为0.4～4.2mg/L平均PO43--P浓度为1.8～ 5.7mg/L.试验接种污泥取自实验室厌氧氨氧化污泥,该污泥具有良好的厌氧氨氧化效果和沉降性能.

1.3 分析方法

水样经0.45μm中速滤纸过滤,去除悬浮物影响后对反应器进出水水质进行分析,检测项目主要为NH4+-N、NO2--N、NO3--N、COD和PO43--P,分别采用纳氏试剂光度法、N-1-萘基-乙二胺比色法、麝香草酚法、连华5B-3(B)COD多元快速测定仪和钼锑抗分光光度法进行测定;反应器内温度、pH值和DO浓度使用WTW Multi-340i及相应检测探头(WTW公司,德国)进行测定;混合液悬浮固体浓度(MLSS)和混合液挥发性悬浮固体(MLVSS)均采用滤纸称重法和马弗炉燃烧减重法进行测定;PHAs及其组分采用Agilent 7890A型气相色谱仪测定,糖原(Gly)采用蒽酮分光光度法进行测定[15].

1.4 厌氧段对内碳源的储存

CODintra为在ED-SBR厌氧阶段被DPAOs和DGAOs储存为内碳源的量,根据公式(1)计算[16].

CODintra=(CODi,A-CODe,A)-1.71

1.5 计算分析方法

(1)污染物去除率:各反应器的去除率计算方法如式(2):

式中:inf为进水浓度,mg/L;eff为出水浓度,mg/L.

(2)NO2--N积累率(NAR):按公式(3)对PN-SBR反应器的短程硝化性能进行计算分析.

2 结果与讨论

2.1 ED-SBR反应器性能

由图2(a)可知,ED-SBR反应器进水COD平均为226.4mg/L,厌氧出水浓度平均为51.0mg/L,缺氧出水平均浓度为40.0mg/L, COD去除率为76.0%～ 89.9%,平均为82.1%. CODintra平均为68.4mg/L,出水COD在有关内源反硝化脱氮的的实验中[17-20]处于较低水平,且COD去除率处于较高水平.表明该反应器经过一段时间运行可获得稳定且高效的COD去除效果.其中厌氧段去除的COD量约占系统COD去除总量的94.0%,说明系统进水COD的去除主要发生在ED-SBR厌氧段.

图2 ED-SBR运行过程中COD和NO3--N的浓度变化

图2(b)中,缺氧段的NO3--N主要通过内源反硝化去除,其在缺氧段初始的平均浓度为34.9mg/L, 缺氧末出水的平均浓度为3.4mg/L,NO3--N平均去除率为90.4%左右,NO3--N平均去除速率为2.8mgN/(gVSS×h),由此可见,该反应器可以通过内源反硝化反应将NO3--N还原,从而达到脱氮的目的.

在一个典型的运行周期(6h)内,分析了氮、磷、胞外和胞内碳源在第47d的变化.在厌氧阶段(3h) NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P和COD分别为31.5, 0.31, 0.11,1.4和129.3mg/L.初始内碳源(PHAs,由聚-羟基戊酸酯(PHV)和聚-羟基丁酸酯(PHB)组成)和糖原(Gly)浓度分别为23.6mg COD/gVSS和216.8mg COD/gVSS(图3).反应器中的COD快速下降至52.8mg/L,NO2--N和NO3--N分别下降至0.23和0.02mg/L,PO43--P最高增加至24.4mg/L,PHAs最高增加至67.1mg COD/gVSS,而糖原最低下降至190.6mg COD/gVSS.厌氧释磷及内碳源的储存主要发生在前30min.30min后,COD、PO43--P、PHAs和Gly均略有变化.结果表明,前30min主要通过DPAOs储存内碳源(主要是PHB,占PHAs的74.7%)的作用,并伴随着释磷过程.该结果与王[21]结果一致,反硝化聚磷菌(DPAOs)可能随着聚磷菌(PAOs)的富集而增殖,并通过使用细胞内碳源进行反硝化,提高了脱氮效果.

图3 第47d ED-SBR中基本物质浓度的变化

在缺氧阶段(3h),初始NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P和COD分别为36.7, 0.23, 34.8, 24.1和59.8mg/L.初始PHAs和Gly分别为62.8mg COD/gVSS和201.5mgCOD/gVSS(图3).该阶段COD几乎保持不变.PO43--P和NO3--N逐渐降至0.1和4mg/L,并伴随着PHAs消耗(减少至14.9mg COD/gVSS),以及Gly的补充(增加至215.4mg COD/gVSS).表明存在内源反硝化过程,并伴随着亚硝酸盐积累的现象,NO2--N先升高至6.5mg/L而后下降至1.0mg/L.同时,在该阶段NH4+-N下降至32.8mg/L,存在NH4+-N与NO2--N同步下降现象,推测存在厌氧氨氧化作用.该结果说明,系统内以内源反硝化为主要脱氮途径,同时存在少量厌氧氨氧化菌的脱氮作用.

2.2 PN-SBR反应器性能

在AO的运行方式下,通过控制低DO浓度(好氧阶段在0.1～0.3mg/L),使PN-SBR能够稳定地进行半短程硝化.

图4 PN-SBR长期运行过程中氮素,NAR变化

如图4所示,PN-SBR进水NH4+-N平均为48.1mg/L,出水中NH4+-N、NO2--N和NO3--N分别为15.8,15.9和0.6mg/L,通过控制DO浓度在0.1mg/L时,反应器稳定实现半短程硝化,NAR高达96.3%.NO2--N/NH4+-N的比值约为1.01,可为后续厌氧氨氧化过程提供稳定底物[2].

选取了PN-SBR的典型周期(4h)来分析氮素和COD转化途径.如图5所示,COD在厌氧段(0～ 120min)从96.4mg/L降至55.3mg/L.该阶段的COD主要用于反硝化上周期剩余NO2--N,并储存部分COD为内碳源.在该阶段NH4+-N无明显变化,伴随着少量释磷现象(PO43--P由3.4mg/L升高至10.0mg/L).在好氧段(120～240min),剩余的COD进一步被利用,降至31.6mg/L,与此同时,35.7mg/L NH4+-N氧化成18.4mg/L NO2--N,完成半短程硝化过程,并伴随着部分吸磷过程(PO43--P 10.0mg/L降低至2.8mg/L).从除磷效果可以看出,与其他有关研究相比[22],该反应器出水PO43--P浓度偏高,这是因为厌氧段COD大多被聚糖菌利用,厌氧段释磷不充分,在好氧段未能充分吸磷.

图5 PN-SBR中基本物质浓度的变化

2.3 AMX-UASB反应器性能

图6 AMX-UASB长期运行过程中氮素及氮去除率变化

如图6所示,平均进水NH4+-N和NO2--N分别为16.4,16.7mg/L,NO2--N/NH4+-N的比值为1.02,可作为厌氧氨氧化反应的底物.进水中的NH4+-N和NO2--N基本被完全利用,出水NO3--N平均为7.12mg/L,使得在稳定阶段AMX-UASB的平均氮去除率为75.3%,低于厌氧氨氧化88.8%的理论去除率[23],这可能是由于PN-SBR出水中含有一定量的溶解氧,使得硝化细菌在反应器中保持较高的硝化活性.但PN-SBR出水可为AMX-UASB提供稳定底物NO2--N和NH4+-N,且去除原水中大量的有机物,减少了有机物对于AMX-UASB中anammox菌的抑制,AMX-UASB出水平均总TIN为8.2mg/L,低于污水的一级排放标准(15mg/L).

2.4 系统总体运行效果

通过一段时间的运行,该系统具备了内源反硝化、短程硝化及厌氧氨氧化的能力,在3个反应器协同作用下实现对低C/N污水的除碳脱氮作用.如图7所示,该系统的进水C/N较低,平均为2.37左右.系统平均进出水TIN浓度分别为77.5,8.2mg/L,TIN去除率平均为89.2%左右,出水总氮主要为厌氧氨氧化反应器产生的NO3-­-N.

图7 系统运行过程中TIN浓度及TIN去除率变化

与其他处理城市污水的类似系统[24-27]对比,本文在低C/N(2.37)条件下,实现了较高的TIN去除率(89.2%),这是由于首先在ED-SBR中将原水中的COD储存为内碳源通过内源反硝化的作用使硝酸盐废水得以去除,同时避免了有机物在PN-SBR中被曝气消耗及对后续厌氧氨氧化菌的抑制作用.而后将含氨氮的出水与生活污水在一同进入到PN- SBR中进行半短程硝化使NO2--N/NH4+-N约为1左右,而后进入到AMX-UASB中进行厌氧氨氧化反应,完成脱氮过程.整个三段式系统将各种有利于脱氮的功能菌分别培养在3个反应器中,通过功能分区,使得各菌种发挥最大作用,系统脱氮性能优越,有利于节能降耗.

表1 相关系统运行条件及营养物去除效率比较

3 结论

3.1 ED-SBR的COD平均去除率为82.1%,其主要通过在厌氧段以储存为内碳源的形式去除,并将内碳源用于后续的缺氧反硝化去除硝酸盐废水.被厌氧段去除的COD量约占系统COD去除总量的94.0%左右.后续缺氧段NO3--N的平均去除率为90.4%左右,出水NO3--N稳定在3.4mg/L.

3.2 PN-SBR在低DO(0.1～0.3)条件下成功实现半短程硝化,平均NAR为96.3%,出水NO2--N/NH4+-N为1.01,为后续厌氧氨氧化提供稳定底物.

3.3 AMX-UASB将进水中的NH4+-N和NO2--N全部转化N2和部分NO3--N.平均N去除率为75.3%,使得N素在低C/N的条件下进一步被去除.

3.4 三级厌氧氨氧化系统启动成功并稳定运行,实现在低C/N(平均为2.37)条件下,完成生活污水与硝酸盐废水的同步去除.出水TIN为8.2mg/L,平均去除率为89.2%.

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Simultaneous removal of domestic wastewater and nitrate wastewater by three-stage anammox system.

HAN Ke-xin, ZHANG Qiong, FENG Yan, LI Xi-yao, PENG Yong-zhen*

(National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2022,42(2)：637～643

To further utilize carbon source, endogenous denitrification reactor (ED-SBR)、partial nitrification reactor (PN-SBR) and anammox reactor (AMX-UASB) were used to treat low C/N domestic wastewater and industrial wastewater rich in nitrate. The feasibility of simultaneous denitrification of domestic wastewater and nitrate wastewater was discussed. 77.5% of the organic matter in the influent could be converted into internal carbon source in the ED-SBR anaerobic stage, and endogenous denitrification was carried out in the anoxic stage. The average NO3--N concentration in the effluent was 3.4mg/L, reaching an average removal rate of 90.4%; PN-SBR can achieve stable half shortcut nitrification under low do (0.1～0.3mg/L), Nitrite Accumulation Ratio (NAR) is 96.3%, and the ratio of NO2--N/NH4+-N in effluent is about 1.01, which can provide stable substrate for anammox; AMX-UASB reduces NH4+-N and NO2--N in influent is converted to N2and NO3--N. The average effluent of NO3--N was 7.12mg/L. The average TIN concentration of inlet and outlet water was 77.5 and 8.2mg/L respectively, and the average TIN removal rate was 89.2%. In order to couple domestic sewage with high NO3--N content, providing an effective way to remove nitrogen from wastewater simultaneously.

domestic sewage；nitrate wastewater；endogenous denitrification；partial nitrification；anammox

X703.1

A

1000-6923(2022)02-0637-07

韩可心(1997-)女,北京人,北京工业大学硕士研究生,主要从事生活污水脱氮除磷研究.发表论文1篇.

2021-07-02

北京市教育委员会科技重大项目(PXM2019_014204_000092)

* 责任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn