末端治理对工业涂装行业VOCs排放的影响

王瑞鹏,王晓琦,程水源,程 龙,蔡 斌,沈泽亚

末端治理对工业涂装行业VOCs排放的影响

王瑞鹏,王晓琦,程水源*,程 龙,蔡 斌,沈泽亚

(北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京 100124)

选取河北省4类典型工业涂装行业开展车间与末端排口VOCs样品采集,检测分析了102种VOCs组分,获得了4类行业车间与排口处VOCs排放特征.结果表明,不同行业由于涂料类型、使用量等因素影响,VOCs排放浓度存在较大差异;芳香烃与含氧挥发性有机物(OVOCs)是家具制造、车辆制造与专用设备制造行业的主要组分,占比分别为14.7%～88.3%与10.1%～64.7%;卤代烃在金属制品行业的占比高达59.2%～86.9%.末端治理对芳香烃的影响最大,甲苯、乙苯、二甲苯、三甲苯、乙酸丁酯与2-丁酮在排口处占比明显低于车间.芳香烃对臭氧生成潜势(OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(SOAP)的贡献最高,末端治理对OFP、SOAP及源反应活性(SR)具有显著削减作用.各类源SR差异明显,建议加强对SR值较大行业的管控力度.

工业涂装；挥发性有机物(VOCs)；源成分谱；末端治理；化学反应活性

挥发性有机物(VOCs)作为PM2.5与O3的共同前体物,在大气环境中参与光化学反应生成O3与二次有机气溶胶(SOA)[1-2].针对炼油、焦化等VOCs高排放行业,国内学者已经开展了深入的研究[3-7].伴随我国VOCs排放源管控力度的加严,对工业涂装行业VOCs的减排更加重视,2019年颁发的《重点行业挥发性有机物综合治理方案》[8]中明确指出工业涂装行业是需要全面加强VOCs综合治理的重点行业之一.研究表明,2018、2019年我国工业涂装行业VOCs排放量分别为3498.1,3309.9kt,分别占到我国工业源总排放量的27.5%和25.0%[9].对部分工业涂装行业的实测研究获取了VOCs组分排放特征及化学反应活性[10-14],但大多数研究只针对某单个行业的VOCs排放,缺乏不同行业之间的对比.伴随着近几年VOCs末端治理设施的改进与完善,部分学者研究了各类工艺的VOCs去除效率[12,15-16],不同末端处理设施对VOCs组分特征变化的影响研究较少.

本研究选取木质家具制造、车辆制造、金属制品及专用设备制造4类行业作为工业涂装行业的代表,获取了各行业车间与末端排口处的VOCs组分数据,结合臭氧生成潜势(OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(SOAP)研究VOCs排放对环境的影响,分析了末端处理设施对VOCs排放特征的影响,为地区开展VOCs减排及污染源管控工作提供科学支撑.

1 材料与方法

1.1 研究对象

本研究通过了解华北地区典型城市工业涂装行业分布,选取了木质家具、车辆制造、金属制品及专用设备制造4类企业开展样品采集.我国木器涂料使用以溶剂性涂料为主,汽车涂料中水性漆的占比高达83%,金属制品行业溶剂性涂料的使用占比为64%[14].专用设备制造业由于产品及客户要求,目前以溶剂性涂料为主.因此,基于行业特征选取目标企业,汽车制造企业为水性涂料,其他企业均为溶剂性涂料.分别开展喷涂车间内的无组织样品采集及末端处理后有组织排放口的样品采集.企业概况、采样位置、末端设施类型等信息见表1. 本研究选取的4类工业涂装企业均涉及喷涂车间及末端处理后的有组织排放口,其中家具制造、车辆制造及专用设备制造企业喷涂车间为密闭状态,而金属制品企业由于采用半自动化沾漆工艺,车间为半密闭状态.

表1 4类工业涂装企业采样信息及样品数量

1.2 样品采集

针对有组织排口,本研究依据《HJ732-2014 固定污染源废气挥发性有机物的采样 气袋法》[17],采用真空箱与气泵等组合设备将排口中的废气收集至10L特氟龙采样袋中.将气泵的流量设置为1L/min,采样时间约为8min,每次开展样品采集之前清理仪器管路内的气体,保证样品采集的有效性.样品采集完成后,立刻将采样袋中的气体导入3L的苏玛罐.车间内的无组织样品采集,使用积分采样器连接到苏玛罐,采样流量与采样时间分别设置为50mL/min和60min,采样点位布置在靠近车间集气口处.为保证样品采集的代表性,采样过程均选取在企业喷涂工艺正常运行期间,且保证各企业有组织与无组织样品采集同步进行.每个排放节点采集3～4个平行样品.将采集完成后的苏玛罐存放在阴凉干燥的环境,并在5d内完成测试分析.

1.3 样品分析

采用预浓缩仪(Model 7200, Entech)与气相色谱质谱联用仪(GC-MS, QP2020, Shimadzu)对采集的样品开展VOCs组分测试分析.预浓缩仪将苏玛罐中的样品富集浓缩,并去除样品中的N2、O2、CO、CO2和H2O,气相色谱质谱联用仪对VOCs组分进行定量分析,该系统下VOCs物种检出限为(0.004～ 0.07)´10-6.为保证VOCs物种的完整性,采用气相色谱-火焰离子化检测器(GC-FID)分析C2-C3的VOCs组分浓度.选取TCEQ标准气体与12种醛酮化合物的含氧挥发性有机物(OVOCs)标准气体,采用稀释系统(4600A,Entech)将TCEQ和OVOCs标准气体稀释至2.5,5,10,20,50´10-6,绘制标准曲线对VOCs组分进行量化,标准曲线的相关系数在0.99以上. GC-MS和GC-FID测试分析信息参考本课题组前期研究[3].本研究共检测到102种VOCs物种组分.

1.4 环境影响分析

为表征各类源VOCs的化学反应活性对环境的影响,采用最大增量反应性(MIR)[18]和二次有机气溶胶生成潜势[19]方法计算各类源的OFP和SOAP及其源反应活性(SR),公式如下:

2 结果与分析

2.1 VOCs浓度排放特征

图1 典型工业涂装行业车间与排口VOCs浓度

如图1所示,由于不同企业涂料类型、喷涂工艺、喷涂面积等因素的影响,车间内VOCs浓度存在较大差异.其中,专用设备制造企业车间浓度最高,平均浓度高达37.3mg/m3,主要由于该企业喷涂的产品喷涂面积较大,涂料使用量较多.其次为金属制品企业,平均浓度为23.6mg/m3.家具制造与车辆制造企业车间内VOCs浓度明显低于前2类企业,VOCs平均浓度分别为9.9,7.2mg/m3.家具制造企业浓度较低主要是由于采样期间喷涂的产品为木质柜门等小件产品,涂料使用量较少.车辆制造企业喷涂过程中涉及的喷涂面积较大,涂料使用量多,而车间内VOCs浓度最低,主要是因为该企业采用的水性涂料,VOCs含量较低.各企业末端排口VOCs浓度特征与车间内浓度特征存在一定差异,其中金属制品企业末端排口VOCs平均浓度高达26.2mg/m3,明显高于其他企业.家具制造、车辆制造与专用设备制造企业末端排口浓度分别为5.0, 2.3与2.6mg/m3,满足国家相关排放标准[20]的要求.家具制造、车辆制造及专用设备制造行业末端排口VOCs浓度明显低于车间,表明了末端治理设施的去除作用.而金属制品企业末端排口VOCs浓度高于车间,可能是由于该企业喷涂车间为半密闭状态,采样期间受到外部气流的干扰,导致采集的样品浓度被外部空气稀释,从而低估了车间内的VOCs浓度值.综上所述,车间内的VOCs浓度主要与涂料使用量、涂料类型、车间空间大小及密闭性有关.对于末端排口处的VOCs浓度,末端治理设施类型不同,且废气处理风量有所差异,末端治理设施的实际去除效率差别较大[21-22],因此末端排口处的VOCs浓度同时受到车间废气收集率与末端处理设施实际净化效率的影响.

2.2 VOCs组分特征分析

2.2.1 典型行业VOCs组分特征 将VOCs组分划分为烷烃、烯烃、芳香烃、OVOCs及卤代烃5大类.如图2所示,不同行业之间、同一企业车间与有组织排口之间存在一定的差异性.木质家具,芳香烃与OVOCs在车间的占比分别为48.3%与49.0%,而末端排口处OVOCs的占比上升至64.7%.车辆制造车间排放的VOCs以芳香烃、卤代烃及OVOCs为主,浓度占比分别为55.9%,23.4%及18.4%,末端处理设施排口的VOCs组分特征与车间差异较大,卤代烃的占比升高至52.0%,而芳香烃占比下降至14.7%.专用设备制造车间与末端排口的VOCs组分特征基本一致,芳香烃的贡献较为突出,占比分别为87.9%与88.3%,其次为OVOCs,占比分别为11.8%与10.1%.金属制品明显区别于其他行业的是卤代烃的贡献最为突出,在车间与末端排口质量占比分别为59.2%与86.9%.综上所述,芳香烃、OVOCs与卤代烃是工业涂装行业排放VOCs的主要成分,总质量浓度占比为95.6%～ 99.8%.

图2 典型工业涂装行业VOCs源谱特征

如表2所示,各类源排名前10的VOCs物种占总质量浓度的84.1%～96.5%.木质家具车间中乙酸丁酯的贡献最为突出,占比为33.7%,其次为邻二甲苯(15.8%)、对二甲苯(15.3%)及乙酸乙酯(11.4%);而乙酸乙酯在其末端排口的占比高达51.1%.车辆制造车间内主要的VOCs物种为甲苯、1,2-二氯乙烷及乙酸丁酯,浓度占比分别为27.3%、22.7%及14.7%,末端排口处1,2-二氯乙烷与乙酸丁酯仍是主要的VOCs物种,占比分别为51.1%与15.5%.专用设备制造的车间与末端排口在重点VOCs物种方面仍呈现高度一致性,浓度排名前7的VOCs物种均为甲苯、对二甲苯、邻二甲苯、乙苯、1,2,4-三甲基苯、对乙基甲苯与乙酸丁酯.上述3类行业重点VOCs物种存在一定的相似性,乙酸乙酯、乙酸丁酯、甲苯、乙苯、对二甲苯与邻二甲苯在3类行业中均有较高的排放贡献.金属制品行业重点VOCs物种排放特征明显区别于其他3类行业,三氯甲烷、苯乙烯与1,1,2-三氯乙烷是主要的VOCs物种,占比分别为39.5%、12.0%与10.1%.末端排口处1,2-二氯乙烷的贡献占比高达69.2%,而在车间内排放的VOCs样品中并未检测到该物种,张嘉妮等[12]研究中也发现1,2-二氯乙烷在排口处的浓度明显高于车间,该现象可能是由于末端治理设施在催化燃烧过程中三氯甲烷转化生成了1,2-二氯乙烷[11].

表2 典型工业涂装行业前10名的VOCs物种及占比

对比国内相关研究表明(表3),家具行业VOCs排放主要以芳香烃与OVOCs为主,主要的VOCs物种包括甲苯、乙苯、二甲苯、乙酸乙酯和乙酸丁酯及其同分异构体,该结果与本研究具有较高的一致性.车辆制造行业与家具行业相似,芳香烃贡献最为突出,其次为OVOCs,二甲苯、乙酸丁酯、乙苯是主要的VOCs物种.与以往研究[11]不同的是,本研究发现车辆制造行业中卤代烃的贡献相对较高,尤其在末端排口处更加突出.该差异性同样体现在金属制品行业.不同研究之间的差异性主要来自于以下几个方面:①不同产品之间由于材质、成本等因素的影响,选取的涂料类型存在一定差异;②不同测试方法检测出的VOCs物种数量差异明显;③不同类型末端治理设施去除VOCs的机制对VOCs组分的变化具有显著影响.

表3 相关研究结果对比

图3 末端治理设施影响的主要VOCs物种

2.2.2 末端治理对VOCs物种的影响 根据车间及末端处理排口VOCs组分排放特征的差异,分析了末端治理对各类VOCs物种排放特征的影响(图3).由于金属制品行业车间VOCs排放受外界环境影响较大,该结果不纳入本文讨论.根据家具制造与车辆制造行业车间与排口的VOCs组分特征分布可以看出,芳香烃受末端处理设施的影响最大,相比于车间,排口处芳香烃占比分别下降28.1%与41.2%.活性炭吸附+催化燃烧技术对应的排口中烷烃、烯烃及卤代烃的占比均高于其在车间的占比.主要由于吸附能力强的VOCs组分浓度较高时,会与吸附能力较弱的组分发生置换,研究表明芳香烃与OVOCs的吸附能力较强.同时部分VOCs物种发生反应后生成小分子VOCs,从而导致部分VOCs组分经过末端处理后浓度不降反升[11].如图3所示,由于末端治理措施的影响,占比下降最为显著的VOCs物种主要为苯系物与OVOCs,包括甲苯、乙苯、二甲苯、三甲苯、乙酸乙酯与2-丁酮等.不同末端处理设施对各类VOCs物种的去除作用存在一定差异,由于OVOCs较高的吸附性,在活性炭吸附+催化燃烧技术中的乙酸乙酯与2-丁酮组分占比下降明显,而水喷淋+UV光解技术重点影响的VOCs物种并不包括OVOCs.

2.3 VOCs化学反应活性

如图4所示,专用设备制造行业的OFP与SOAP均明显高于其他行业,车辆制造行业的OFP与SOAP最低,主要由于车辆制造采用的水性涂料, VOCs含量少且活性较低.芳香烃是工业涂装行业对OFP贡献的主要VOCs组分,平均贡献占比为77.6%,主要贡献的VOCs物种为对二甲苯、邻二甲苯、甲苯及乙苯等.其次,OVOCs对OFP具有部分贡献,主要的物种包括乙酸乙酯与乙酸丁酯.金属制品由于末端排口生成了高浓度的1,2-二氯乙烷,卤代烃对OFP的贡献占比高达43.3%.针对各行业的SOAP,芳香烃的贡献更加突出,在各行业的贡献占比均高达99%以上,主要贡献的VOCs物种包括对甲苯、乙苯、对二甲苯、邻二甲苯及苯乙烯等.

值得注意的是,金属制品排口浓度是专用设备排口浓度的10.2倍,而金属制品排口的OFP与SOAP分别是专用设备排口的0.66与0.38倍.因此在开展涉VOCs行业管控的过程中不仅要控制VOCs的排放浓度,同时VOCs的反应活性应该得到重视.虽然金属制品行业末端治理排口处VOCs浓度高于车间,但排口处OFP与SOAP较车间内呈现明显的下降,其中OFP的下降率为63.0%～93.4%, SOAP的下降率为77.1%～92.9%.家具制造、车辆制造及金属制品行业排口处SR值明显低于车间,表明末端治理后的VOCs活性显著下降.

对各行业车间与排口的SR值算术平均得到各行业单位VOCs排放的O3与SOA生成量.本研究中工业涂装行业SRO3值为0.7～5.6g/g, SRSOA值为0.011～0.039g/g,二者均呈现专用设备制造行业最高,金属制品行业最低.通过文献收集获取了我国典型涉VOCs排放源SR值[10,12,19,25-32],对比结果如图5所示.不同行业之间SR存在较大差异.本研究中专用设备制造业SRO3值高达5.6g/g,与景盛翱等[29]的研究中金属表面处理与预热行业接近,其SRO3值为5.5g/g.其次为柴油车、油品挥发及纸品制造,SRO3值为4.2g/g.专用设备制造业VOCs排放组分特征以芳香烃为主,且芳香烃SOAP系数较高,因此该行业单位VOCs排放SOA生成潜势最为突出,SRSOA值达到0.039g/g.其次为预焙阳极制造行业, SRSOA值为0.027g/g.本研究中家具制造与车辆制造行业的SRSOA值为0.017g/g,根据张嘉妮等[12]的研究结果,家具制造行业SRSOA值为0.015g/g,与本研究基本一致.基于上述结果,对单位VOCs排放O3与SOA生成潜势较大的污染源实施优先减排控制,能够取得更大的环境效益.

3 结论

3.1 家具制造、车辆制造、专用设备制造及金属制品行业车间与末端排口VOCs质量浓度分别为9.9, 7.2, 37.3, 23.6mg/m3与5.0, 2.3, 2.6, 26.2mg/m3.

3.2 家具制造、车辆制造与专用设备制造行业以芳香烃(14.7%～88.3%)与OVOCs(10.1%～64.7%)为主要组分,乙酸乙酯、乙酸丁酯、甲苯、乙苯、对二甲苯与邻二甲苯是重点VOCs物种.金属制品行业VOCs排放以卤代烃(59.2%～86.9%)为主,三氯甲烷、苯乙烯与1,1,2-三氯乙烷是主要的VOCs物种.

3.3 末端处理设施对芳香烃的排放特征影响最大.甲苯、乙苯、邻/对二甲苯、三甲苯、乙酸乙酯与2-丁酮是影响最为显著的VOCs物种,排口处的占比较车间内明显下降.由于OVOCs较高的吸附性,活性炭吸附+催化燃烧技术对其去除效果显著.

3.4 基于对OFP与SOAP的评估,芳香烃是工业涂装行业的主要活性组分,贡献较高的VOCs物种包括甲苯、乙苯、对二甲苯、邻二甲苯及苯乙烯等.末端治理设施能够有效降低OFP与SOAP,下降率分别为63.0%～93.4%与77.1%～92.9%,多数行业经末端处理后SR值明显下降.各类污染源反应活性差异较大,应重视SR值较大的污染源管控.

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Influence of end-of-pipe treatment on VOCs emission in industrial coating industries.

WANG Rui-peng, WANG Xiao-qi, CHENG Shui-yuan*, CHENG Long, CAI Bin, SHEN Ze-ya

(Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2022,42(2)：593～600

VOCs samples from workshops and outlets were collected from four types of typical industrial coating industries in Hebei Province, 102 VOCs species were detected and analyzed, and the VOCs emission characteristics of workshops and outlets in four industries were obtained. The results showed that VOCs emission concentrations vary greatly among different industries due to the influence of type of coating, usage amount and other factors. Aromatics and oxygenated VOCs were the main components in furniture manufacturing, vehicle manufacturing and special equipment manufacturing industries, accounting for 14.7%～88.3% and 10.1%～64.7%, respectively. The proportion of halo-hydrocarbons in metal products industry was 59.2%～86.9%. The end-of-pipe treatment had the greatest effect on aromatics, and the proportions of toluene, ethylbenzene, xylene, trimethylbenzene, butyl acetate and 2-butanone at the outlets were significantly lower than that in the workshops. The contributions of aromatics to ozone formation potential (OFP) and secondary organic aerosol formation potential (SOAP) were the highest, and the end-of-pipe treatment had a significant reduction effect on OFP, SOAP and source reactivity (SR). The differences in the SR of various sources were obvious, and it is suggested to strengthen the control of industries with high SR value.

industrial coating；volatile organic compounds (VOCs)；source profiles；end-of-pipe treatment；chemical reactivity

X511

A

1000-6923(2022)02-0593-08

王瑞鹏(1996-),男,安徽亳州人,北京工业大学博士研究生,主要从事环境规划管理与污染防治方面的研究.发表论文3篇.

2021-07-11

国家自然科学基金资助项目(51638001)

* 责任作者, 教授, chengsy@bjut.edu.cn