工业园区典型VOCs污染过程精细化溯源

王东方

工业园区典型VOCs污染过程精细化溯源

王东方*

(上海建科环境技术有限公司,上海 201108)

以上海某化工工业园区为目标区域,针对典型的大气VOCs污染过程,通过耦合高时间分辨率GC-MS在线监测、拉格朗日大气扩散模型、VOCs源谱及相似度分析等技术手段,开展了小尺度大气VOCs的精细化溯源.结果表明,针对敏感点监测到的VOCs高值时刻,拉格朗日大气扩散模型能够追踪主要的气团来向及企业潜在贡献,空间分辨率达到110m´110m;进一步结合受体-源谱之间的相似度分析,可以对潜在来源对象进行二次识别,高相似度企业余弦相似系数可以达到0.8以上(最高为1),溯源结果具有较高的精准度和可信度.

工业园区；挥发性有机物；大气扩散模型；源谱；相似系数

VOCs是当前制约我国空气质量持续改善的主要污染物之一[1-3].工业排放是人为源VOCs的主要来源,长三角区域工业源VOCs的排放可占人为源VOCs排放总量的30%～50%[4-5].随着产业不断向园区集中,工业园区特别是石化化工园区已成为涉VOCs企业最为密集、VOCs排放最为集中的区域.

工业园区内企业分布密集、产业类型相近、污染组分复杂,当污染物出现超标报警或者存在异味恶臭投诉时,企业间存在相互推诿扯皮的现象,给环境管理部门开展执法检查和整改措施的实施造成困扰.以往针对工业园区的VOCs溯源,通常依托走航监测、受体模型解析等技术手段,但溯源解析的结果大多存在指向性不明、不确定性高等问题.VOCs走航监测的应用已较为广泛,国内诸多工业园区已开展了类似的监测研究工作[6-9].现阶段VOCs走航监测主要停留在高值点获取及VOCs的初步表征.但通常情况下,走航高值点周边企业密集且离企业生产区域仍有一定距离,在无法精准掌握局地气象条件以及周边所有企业源谱信息的情况下,仍难以准确定位污染来源.基于受体模型的VOCs源解析也是当前较为成熟的VOCs溯源技术,但其解析结果一般只能分配到行业类型,无法给出具体的企业排放来源[10-13].适用于中小尺度的大气扩散模型,其中高斯烟羽模型主要应用于污染物扩散的环境影响评估[14-15],受限于本身理论,难以直接应用于敏感点溯源;拉格朗日大气扩散模型近年来被广泛应用于城市尺度的污染溯源[16-19],随着模型技术的发展及精细化气象信息的获取,该模型逐渐被应用于中小尺度的污染溯源,但相关研究应用仍非常有限[20].

本研究结合环境管理实际需求,通过耦合高时间分辨率GC-MS在线监测、拉格朗日大气扩散模型、VOCs源谱及相似度分析等技术手段,开展了园区尺度大气VOCs的精细化溯源研究,并对上海某工业园区周边VOCs高污染案例进行了深入剖析,以期为工业园区大气VOCs的精细化管控工作提供技术支持.

1 材料与方法

1.1 研究区域

研究区位于上海某工业园区及周边区域,其中工业园区主要产业类型包括精细化工、专用化学品生产、涂料生产、合成树脂、固废焚烧等.工业园区总占地面积约5.6km2.

环境敏感点位于工业园区下风向约1km处,主要为居民区(如图1).因此,在不利气象条件下,敏感点区域时常受到工业园区排放影响,厂群矛盾较为突出.

图1 工业区及敏感点监测点位(移动监测车)分布

1.2 数据的采集

1.2.1 源谱的采集和建立 为保证源谱采集的代表性,同时考虑源谱采集的可行性,共开展了工业园区内19家企业的源谱采集,主要行业类型包括化学品制造、涂料生产、固废焚烧处理、金属加工等.

VOCs源谱样品采集依据HJ 732-2014《固定污染源废气挥发性有机物的采样气袋法》[21]和HJ/T 397-2007《固定源废气监测技术规范》[22]要求进行,共采集到19家企业有组织/无组织样品数48个,其中有组织样品37个,无组织样品11个.样品分析参照HJ 759-2015《环境空气挥发性有机物的测定罐采样/气相色谱-质谱法》[23]、HJ 683-2014《环境空气醛、酮类化合物的测定高效液相色谱法》[24]进行,检测物种共117种,包括PAMS、TO15以及13种醛酮类物质.

1.2.2 敏感点监测 为有效监测工业区VOCs排放对周边环境敏感点的影响,本研究在工业区下风向敏感点处放置了一部大气移动监测车,其中配置了在线GC-MS仪器(Agilent 7890B GC; MARKS TOF-MS).监测时段为2021年4月下旬～2021年5月下旬,其中监测期间由于仪器出现故障,需要返厂维修,因此造成中间数据缺失.为保证仪器监测数据准确性,期间每天会对仪器基线、出峰情况进行检查,每周会进行通标校准测试.校准所用标气为LINDE USEPA PAMS以及LINDE TO15,浓度均为1´10-6.校准浓度点为5´10-9.

1.3 拉格朗日粒子扩散模型(LPDM)

模型采用的气象场由WRF V3.0提供,为提高计算分辨率,采用四层嵌套网格(D01、D02、D03和D04),中心经纬度为118°E、32°N(如图2).D01的水平格距分辨率为27km×27km(覆盖中国东部地区以及周边的日本和韩国等亚洲地区),D02的水平格距分辨率为9km×9km(覆盖整个长三角三省一市范围,周边地区和部分海域),D03水平格距分辨率为3km×3km(覆盖上海市及周边地区),D04水平格距分辨率为1km×1km(覆盖研究区域及周边).模式垂直方向设为27层,模式顶层为100hPa.气象初始场和侧边界资料选用NCEP/NCAR的1°´1°全球再分析场资料.模拟区域内采用的是Global Land Cover(GLC) 30m分辨率的资料[25-27].

图2 WRF模式嵌套网格设置

为提高气象模拟精准度,本次模拟中利用地面实测数据对模式数据进行了同化.地面气象实测数据来自于中国气象数据网(http://data.cma.cn)的中国地面气象站逐小时观测资料,选用的数据变量包括:风速、风向、温度、湿度、降水和海平面气压.每个省份的每个区县都至少选择一个实测气象站点位,其中上海地区选取了11个地面气象站点位.

WRF气象模式的背景场以美国国家环境预报中心的FNL资料为基础.数据同化时,将地面气象站逐小时观测数据,替换WRF模式中下垫面的对应网格点的数据,作为WRF模式的初始场,在模拟时刻将过去24h的气象观测数据进行下垫面气象场同化,形成提供给WRF模拟的分析场.

利用小尺度溯源模型拉格朗日粒子扩散模型(LPDM),结合高分辨率气象场,对目标点位大气气团来源进行溯源模拟[18-19,28-29].企业贡献的定量评估主要依据气团粒子在企业所在区域网格的停留时间计算得到:假设气团粒子在A企业网格区域内停留时间为T,在所有企业的网格区域内总停留时间为,那么A企业对于受体点的气象贡献即为T/.

1.4 相似性比较

余弦距离、欧氏距离 研究采样夹角余弦、欧式距离计算不同样本间的相似度,为消除量纲的影响,采用零-均值标准化处理源谱数据.设定两个样本,样本(1,2,...,X)和样本(1,2,...,Y),X、Y分别为、样本经标准化后第n个物种的指纹信息.余弦相似性系数和欧式距离计算公式如下:

2 结果与讨论

2.1 污染过程基本特征

图3为2021年4月24日～5月23日观测期间环境敏感点总VOCs(112种)浓度的时序变化及组分构成,有效观测时段为4月24日10:00～26日4:00(时段1)以及5月18日17:00～23日23:00(时段2).时段1、时段2VOCs平均浓度分别为92.51, 62.99μg/m3,期间OVOCs(含氧挥发性有机物)(时段1浓度35.21μg/m3、占比38.1%;时段2浓度22.53μg/m3,占比35.8%)、卤代烃(时段1 23.06μg/m3, 24.9%;时段2 16.22μg/m3,25.8%)、烷烃(时段1 22.32μg/m3,24.1%;时段2 13.80μg/m3,21.9%)均为VOCs的主要贡献组分,累积占比均超过80%.2次观测期间均在敏感点位监测到明显的VOCs高值过程,分别为4月25日19:00～26日4:00(高值时段1, EP1)、5月20日22:00～21日6:00(高值时段2,EP2).

EP1期间上海市近地面受均压场控制,水平气压梯度力减小,弱偏东风,风速仅约1.2m/s.不利气象条件下,VOCs逐渐累积.期间VOCs平均浓度204.77μg/m3,较时段1平均浓度升高约121.3%; VOCs主要组分为OVOCs、烷烃及卤代烃,浓度分别为86.38, 53.58和46.17μg/m3,占比分别为42.2%、26.2%和22.5%;高值物种主要包括乙醇、二氯甲烷、丙酮、2-甲基戊烷、正己烷等(表1).4月26日0:00出现VOCs浓度异常峰值(318.7μg/m3),二氯甲烷、丙酮、乙酸乙酯等为关键污染物种,浓度峰值分别可达127.99, 71.18,47.77μg/m3.

EP2期间上海市近地面处于高压中心,弱偏东风、风速仅约0.8m/s,VOCs再次出现明显的累积过程.期间VOCs平均浓度194.14μg/m3,较时段2平均浓度升高约208.2%;组分仍以OVOCs(浓度81.34μg/m3、占比41.9%)、卤代烃(浓度56.05μg/m3、占比28.9%)、烷烃(浓度31.37μg/m3、占比16.2%)为主,二氯甲烷、丙酮、乙酸乙酯、甲苯、乙醇等为主要污染物种(表1).时段内VOCs浓度峰值出现于5月21日4:00,为370.66μg/m3,二氯甲烷(92.44μg/m3)、乙醇(42.06μg/m3)、甲苯(34.87μg/m3)、乙酸乙酯(33.39μg/m3)、丙酮(30.73μg/m3)等为关键污染物种.

2次高值过程均是受弱气压场控制下,风速减小,扩散条件转差,局地污染物累积的影响.高值期间,二氯甲烷、乙醇、丙酮、乙酸乙酯、甲苯等及部分低链烷烃为关键污染物种(表1),具有一定相似性.上述物种均为工业源排放的特征物种,在医药制造、涂料制造、专用化学品制造等行业中作为溶剂等主要原辅料被广泛使用[30-32],也为固废处置企业的优势VOCs物种[33-34].基于敏感点所处位置及当时近地面风向条件,初步判断两次VOCs高值过程均是由于点位东侧化工集中区企业排放导致,结合园区内产业结构特征、企业生产工艺及原辅料信息等分析,初步锁定为某些医药制造、固废处置或涂料制造企业.

表1 高值时段1、高值时段2期间VOCs浓度前10物种

2.2 高值点的气象溯源分析

由于观测点所处地理环境的复杂性,一方面实际的气象条件可能存在一定误差,且即使在掌握局地风向的条件下,污染源指向性也相对模糊.因此,结合拉格朗日反向溯源模型,通过WRF气象驱动,计算气块群的运动轨迹,给出EP1、EP2期间观测点10m高度处VOCs峰值时刻后推1h的气团来向,输出水平分辨率为110m´110m的足迹,结合所掌握的东侧化工集中区50余家涉VOCs排放企业的地理坐标信息,计算污染气团来源企业的概率分布.

图4(a)结果显示,2021年4月26日0:00(VOCs峰值318.7μg/m3)观测点近地面气团来自偏东方向,受东侧化工集中区的影响较大,定量评估结果显示,高气象贡献的企业(排名前5)为固废处置企业A(占比13.19%)、医药制造企业A(占比13.11%)、医药制造企业B(占比13.11%)、涂料制造企业A(占比9.50 %)及其它日用品制造企业A(占比9.50%),总贡献占比近60%(表2).图4(b)显示,2021年5月21日4:00(VOCs峰值370.66μg/m3)观测点近地面气团同样来自偏东方向,定量评估结果显示,东侧化工集中区高气象贡献企业(排名前5)为固废处置企业A(占比16.55%)、其它通用零部件制造企业A(占比10.82%)、有机化学原料制造企业A(占比10.65%)、医药制造企业B(占比10.14%)、医药制造企业A(占比10.14%),总贡献占比近60%.

EP1、EP2期间2次VOCs峰值时刻观测点气团来向一致,均来自偏东方向,受点位东侧化工区企业排放的影响较大.两次过程中气象贡献均位列前5的企业包括3家,分别为固废处置企业A、医药制造企业A以及医药制造企业B,为潜在高贡献来源企业.

图4 2021年4月26日0:00(a)和5月21日4:00(b)敏感点10m高度处后1h气流轨迹

色柱(对数坐标轴)代表单位气团在所在网格内停留的时间(h/m3)

表2 2021年4月26日0:00、5月21日4:00东侧化工集中区企业的定量气象贡献(前5)

2.3 排放源相似性分析

在气象溯源的基础上,进一步结合余弦相似性和欧式距离2种方法对潜在高贡献来源企业进行指纹谱的相似性判断,缩小污染源范围,锁定目标企业.

表3 受体谱与重点企业源谱相似性系数

注:黑体为高相似性企业排口与受体谱的相似性系数.

表4 受体点与重点企业主要排口VOCs特征物种

注:黑体为高相似性企业排口VOCs特征物种.

2021年4月26日0:00和5月21日4:00 2个VOCs峰值时刻的受体谱之间的余弦相似性为0.86,接近于1,相似性较高,再次表明两次污染过程的企业来源具有一致性.因此,将2个峰值时刻的受体谱与两次高值过程中均涉及的3家潜在高贡献来源企业不同排口(固废处置企业A的3个排口,医药制造企业A的1个排口,医药制造企业B的6个排口)监测的有组织源谱进行相似性比较(源谱计数物种共105个),计算结果见表3.

2021年4月26日0:00受体谱与固废处置企业A-1#排口源谱相似性最高,为0.92,其次为医药制造企业B-3#排口(0.83)、医药制造企业B-4#排口(0.79),欧式距离(代表两组向量在多维度向量空间中的直线距离,距离越近相似度越高)分别为4.05、5.94和6.65;该受体谱与医药制造企业A相似性偏低(余弦相似性0.13,欧式距离13.55),故该企业的影响相对较小.结合受体谱特征VOCs物种(浓度前10)、两家高贡献企业源谱的特征VOCs物种(浓度前10)及企业主要原辅料信息(表4、图5),可知受体谱与源谱高度对应,也与企业原辅料使用情况较为一致,表明溯源结果合理可靠.2021年5月21日4:00受体谱同样与固废处置企业A-1#排口源谱相似性最高,为0.92,其次为医药制造企业B-4#排口(0.89)、医药制造企业B-3#排口(0.84),欧式距离则分别为4.07、4.90和5.76;同样,该受体谱与医药制造企业A相似性极低(余弦相似性0.19,欧式距离13.03),故该企业的影响相对较小.

因此,综合上文分析,对于EP1、EP2期间环境敏感点的VOCs高值过程,最终锁定目标排污企业为固废处置企业A及医药制造企业B.

3 结论

3.1 基于高分辨率在线GC-MS的上海市某化工区下风向敏感点VOCs监测结果表明,观测期间捕捉到的高值过程中,OVOCs、卤代烃、烷烃为VOCs的主要组分,累积占比在85%以上,其中乙醇、二氯甲烷、丙酮、乙酸乙酯、甲苯及部分低链烷烃等工业源特征物种为关键污染组分,与上风向工业园区医药制造、固废处置、涂料制造等行业的VOCs排放特征较为吻合.

3.2 利用拉格朗日粒子扩散模型对两次典型的VOCs污染过程进行后1h溯源模拟,空间分辨率达到110m,初步筛选出的潜在高贡献来源企业为固废处置企业A、医药制造企业A以及医药制造企业B.

3.3 结合夹角余弦和欧式距离两种相似性方法对潜在高贡献来源企业进行二次识别,结果显示固废处置企业A、医药制造企业B排放特征与受体谱相似性较高,余弦相似性达0.8以上,故最终锁定目标排污企业为固废处置企业A及医药制造企业B.

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Tai J. Study on environmental management of municipal solid waste disposal base for odor pollution control: a case study of Shanghai Laogang [D]. Shanghai: East China Normal University, 2017.

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Wang Q L. Source Profile of PM2.5and VOCs and source apportionment of combined air pollution in typical coastal area in Zhejiang province [D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2019.

致谢：感谢上海市环境监测中心高松、吴诗剑老师给予的技术支持和帮助！

Fine source tracing of typical VOCs pollution episodes around industrial park.

WANG Dong-fang*

(Shanghai Jianke Environmental Technology Co. Ltd, Shanghai 201108, China)., 2022,42(2)：585～592

A chemical industrial park in Shanghai was selected as the target area. Aiming at the typical process of atmospheric VOCs pollution, sources of small-scale atmospheric VOCs were traced by coupling high-time resolution GC-MS measurement, Lagrange atmospheric dispersion model, VOCs source profiles and similarity analysis. The Lagrange atmospheric dispersion model can track the direction of the main air masses and the potential contribution of the enterprise with a spatial resolution of 110m×110m; Based on the similarity analysis between the receptor and source profiles, the potential sources can be furtherly identified. The cosine similarity coefficient of high similarity enterprises can reach more than 0.8 (maximum of 1), indicating high accuracy and credibility of the source apportionment results.

industrial park；volatile organic compounds；atmospheric diffusion model；source composition spectrum；similarity coefficient

X511

A

1000-6923(2022)02-0585-08

王东方(1983-),男,山东兖州人,高级工程师,博士,主要从事大气环境监测及污染管控等方面研究.发表论文30多篇.

2021-07-15

上海市科技攻关项目(20dz1204009);上海市生态环境局科研项目(沪环科2020-39)

* 责任作者, 高级工程师, wangdongfang@sribs.com