锆石He扩散模型与中国典型克拉通盆地古老层系热史重建

常健，邱楠生，李晨星，张建勇，李文正,4，付小东

1 中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室, 北京 102249 2 中国石油大学(北京)地球科学学院, 北京 102249 3 中国石油杭州地质研究院, 杭州 310023 4 成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室, 成都 610059

0 引言

图1 不同低温热年代学方法适用温度范围及与油气相态关系. AHe表示磷灰石(U-Th)/He技术；AFT表示磷灰石裂变径迹技术; ZHe表示锆石(U-Th)/He技术Fig.1 Applicable temperature range of the low-temperature thermochronology and its correlation with the oil and gas phase. AHe means apatite (U-Th)/He dating; AFT means apatite fission track dating; ZHe means zircon (U-Th)/He dating

低温热年代学技术主要包括裂变径迹和(U-Th)/He热定年技术,分别是根据磷灰石、锆石等矿物中含有的放射性同位素U、Th发生裂变和衰变发展而来的. 相对于磷灰石,锆石低温热年代学技术可揭示140～310 ℃的热信息(Reiners et al., 2004; Yamada et al., 2007; Guenthner et al., 2013),在研究造山带早期隆升剥露史和沉积盆地深层、超深层热历史领域具有优势.由于锆石裂变径迹技术部分退火带(190～310 ℃)较高(Yamada et al., 2007; Guedes et al., 2013), 碎屑岩锆石颗粒(埋藏深度不超过12～15 km)沉积后通常仅发生部分退火,因此利用重分组法进行锆石裂变径迹年龄分析即可研究沉积盆地的构造冷却事件(Fellin et al., 2006; Chang et al., 2014).对于锆石(U-Th)/He(ZHe)热定年技术,热扩散实验认为当α粒子剂量介于1016～1018α/g时,其封闭温度为140～220 ℃(Guenthner et al., 2013).这与沉积盆地深层、超深层地层温度、油气相态及成熟度具有很好的对应关系(图1).基于锆石裂变径迹退火模型,Guenthner等(2013)建立了适用于锆石(U-Th)/He热定年技术的辐射损伤积累和退火模型(ZRDAAM),并被广泛地应用于古老克拉通盆地早期热历史恢复研究,如加拿大古老地盾(Canadian Shield)、美国西部怀俄明克拉通(Wyoming Craton)、南非卡普瓦克拉通(Kaapvaal Craton)等(Guenthner et al., 2015; Delucia et al., 2018; Baughman and Flowers, 2020).然而一些研究表明这个模型有时无法适用于高辐射损伤剂量的锆石样品(Powell et al., 2016; Johnson et al., 2017).最近,Ginster等(2019)结合高温热扩散实验和激光拉曼表征辐射损伤强度方法建立了扇形-线性模型,该模型考虑了锆石颗粒内部各种辐射损伤退火行为,与锆石辐射损伤积累和退火模型相比可更好地解释He扩散和丢失行为. 锆石(U-Th)/He热定年技术近几年在He扩散动力学模型建立和应用方面得到了飞跃发展,而国内针对这一方法的相关概述及应用还很少.

近年,古老层系已成为我国油气勘探最重要的接替领域,并相继在西部沉积盆地获得重大突破,如塔里木盆地中深1井和轮探1井寒武系原生油气藏、顺北奥陶系断溶体油气藏及四川盆地安岳震旦-寒武系特大气田等(王招明等, 2014; 邹才能等, 2014; 焦方正, 2018).然而,由于缺乏有效古温标,古老层系热史研究一直很薄弱,制约了古老烃源岩热演化及生烃和成藏期次研究,进而影响了深层油气勘探和资源评价.为了解决该科学问题,本文在总结锆石(U-Th)/He热定年技术He扩散动力学模型和热史模拟方法技术的基础上,通过正、反演联合模拟阐明了我国三大典型克拉通(含油气)盆地——塔里木盆地、四川盆地及华北克拉通盆地古老层系自沉积以来的构造-热历史,并系统讨论了锆石辐射损伤积累和退火模型与扇形-线性模型在模拟不同热史路径中的差异性和热史有效性,有利于推动锆石(U-Th)/He热定年方法在国内沉积盆地热史研究领域的应用与发展.

1 锆石He扩散动力学模型

实测锆石(U-Th)/He年龄记录的是锆石颗粒开始低于封闭温度的某一时间点.与裂变径迹相似,为了揭示锆石He年龄曾经历的完整时间-温度演化史,必须构建He扩散动力学模型.该模型的建立主要是基于对基岩锆石矿物进行分步式热扩散实验明确活化能和频率因子,在此基础上,根据阿伦尼乌斯公式计算相应的封闭温度.锆石(U-Th)/He热定年技术的He扩散动力学模型主要有三种：

1.1 Reiners等(2004)简单模型

Reiners等(2004)通过对碎屑岩和岩浆岩锆石样品在300～550 ℃范围内系统开展分步式热扩散实验分析,计算得到平均活化能(Ea)为169.03 kJ/mol,频率因子(D0)为0.46 cm2·s-1,再结合Dodson(1973)提出的公式计算得到锆石(U-Th)/He封闭温度(Tc)为171～196 ℃(颗粒半径为60 μm，冷却速率为10 ℃/Ma),平均为183 ℃.该模型认为锆石He封闭温度是一个常数,不受辐射损伤和U-Th分带性影响.

1.2 Guenthner等(2013)锆石辐射损伤积累和退火模型

研究表明,同一样品单颗粒锆石(U-Th)/He年龄通常具有很强的分散性.这种分散性往往与辐射损伤强度(α剂量)具有很强的关联性,因此无法利用简单模型对这些单颗粒(U-Th)/He年龄进行合理的解释与热史模拟.为了解决这个问题,基于Flowers等(2009)提出的磷灰石辐射损伤积累和退火模型,Guenthner等(2013)在对一系列样品进行热扩散实验基础上,利用蚀刻的裂变径迹代替辐射损伤强度建立了锆石辐射损伤积累和退火模型.当α粒子剂量介于1016～1018α/g时,其封闭温度为140～220 ℃,但α粒子剂量超过2×1018α/g时,封闭温度迅速减小(图2a).单颗粒磷灰石(U-Th)/He年龄与有效U浓度(eU)往往只表现为正相关性,而单颗粒锆石(U-Th)/He年龄与eU既有正相关性又有负相关性.Guenthner等(2013)认为正相关性是由孤立的辐射损伤区域造成的,这些孤立辐射损伤区域通过增加扩散路径的弯曲度来阻碍He的扩散行为.锆石He扩散行为具有各向异性,其中在C轴平行方向上最强.锆石He扩散行为减弱主要是由辐射损伤对C轴方向通道的持续破坏作用(类似于在高速路上设置路障)造成的.当这些“路障”驻立于锆石矿物内部时,He原子通道就会变得更弯曲,从而减弱颗粒的有效He扩散行为.图2b显示了C轴平行通道弯曲度增强的证据.He扩散方向与C轴平行的锆石样品的D0值表现为逐渐减小,且覆盖整个损伤范围,而与C轴正交的锆石样品的D0值保持不变.需要注意的是,两者在高辐射损伤区具有相似的D0值.也就是说,随着辐射损伤增强,两个方向上的扩散动力学行为将趋近于一致.

单颗粒锆石(U-Th)/He年龄与eU负相关性是由中-高α剂量(>2×1018α/g)损伤区的相互连通性造成的(Nasdala et al., 2004; Reiners, 2005; Guenthner et al., 2013).当α剂量超过某一临界值时,相互连接的辐射损伤区在锆石晶格内部形成贯穿通道,为He快速扩散提供便利.为了达到这一临界值,锆石必须长期处于低温环境,而不发生退火行为.对于辐射损伤严重的锆石,颗粒内部仍含有少量不易扩散的物质,从而造成这种负相关性表现为渐进性,而不具有突变型.

1.3 Ginster等(2019)扇形-线性模型

Guenthner等(2013)的ZRDAAM模型将可蚀刻的裂变径迹退火行为表示锆石内部所有辐射损伤退火行为,而实际上与已蚀刻裂变径迹退火相比,大部分辐射损伤退火需要更高温度和更长加热时间.当裂变径迹完全退火时,大部分辐射损伤仅退火了30%～50%(Ginster et al., 2019).为了更精确地解释锆石内部的辐射损伤退火动力学行为,Ginster等(2019)通过高温退火实验阐明了具有不同辐射损伤程度的锆石颗粒的退火动力学行为,并根据激光拉曼光谱识别锆石特征峰(～1008 cm-1)的半峰宽(Full Width at Half Maximum, FWHM)计算了相应的等效损伤剂量(Ded).依据半峰宽和等效损伤剂量,将锆石划分为三种:

图2 (a) 锆石(U-Th)/He封闭温度与α粒子剂量关系图.(b) 锆石颗粒频率因子与α粒子剂量关系图(黑色方形代表扩散行为与C轴平行的颗粒; 灰色圆圈代表扩散行为与C轴垂直的颗粒; 灰色三角形数据引自Reiners等(2002,2004); 黑色三角形引自Reiners等(2002)与 Wolfe和Stocki(2010); 三角形数据的样品扩散行为与颗粒C轴关系不明确; Guenthner et al., 2013)Fig.2 (a) Correlation between the closure temperature of the zircon (U-Th)/He dating and alpha dose.(b) Correlation between frequency factor and alpha dose for the zircon.The black squares represent the grains with the He diffusion parallel to C-axis; the grey circles represent the grains with the He diffusion orthogonal to C-axis.The data shown as the grey triangles refer to Reiners et al.(2002, 2004); The data shown as the black triangles refer to Reiners et al.(2002) and Wolfe and Stocki (2010).The correlation between the He diffusion and C-axis for the samples shown as the triangles are unclear (Guenthner et al., 2013)

低损伤锆石: FWHM≤8 cm-1;Ded≤4.6×1017α/g

中损伤锆石: 8 cm-1≤FWHM≤14.5 cm-1; 4.6×1017α/g≤Ded≤9.5×1017α/g

高损伤锆石: 14.5 cm-1≤FWHM≤25 cm-1; 9.5×1017α/g≤Ded≤2.2×1018α/g

在此基础上,通过将实测退火数据投点到阿伦尼乌斯图上,根据拟合度建立了扇形-线性模型.并结合部分退火率(fractional annealing,φ)将该模型进一步划分为低φ、过渡带和高φ三个亚区间模型.

φ=(FWHMt-FWHMt=0)/(FWHMa-FWHMt=0),

(1)

其中,φ表示分馏退火率; FWHMt=0表示退火前FWHM值,即样品退火前的辐射损伤剂量; FWHMt表示样品被持续加热时间t之后的FWHM值,即退火实验结束时仍保留的辐射损伤剂量; FWHMa表示完全退火样品的FWHM值.

低φ和高φ退火区模型分别适用于短期低温加热和长期高温加热的样品.低φ退火区是由可在低温下退火的点缺陷控制的; 而高φ退火区是由在高活化能条件下才退火的孤立-稳定点缺陷的外延生长和退火行为主导的.过渡带退火区模型中最小部分退火率边界线等于低φ模型中最高部分退火率等值线,过渡带退火区模型中最大部分退火率边界线等于高φ模型中最低部分退火率等值线.

2 热史模拟技术

由于低温热年代学年龄仅能反映冷却(隆升)事件的某个时间点,人们根据裂变径迹退火行为和He扩散行为建立了相应的化学动力学模型开展正演或反演热史模拟,从而有效地揭示样品在地质历史时期经历的古温度史.对于磷灰石裂变径迹技术,热史模拟由裂变径迹年龄和封闭径迹长度两个参数作为约束条件,因此其热史反演结果被认为是最可靠的.而对于(U-Th)/He热定年技术,热史反演模拟通常仅有(U-Th)/He年龄单个参数进行约束,因此模拟结果精度不高.如前所述,古老层系样品单颗粒锆石(U-Th)/He年龄往往具有很强的分散性.当同一样品单颗粒锆石(U-Th)/He年龄分散性较强时,早期通常通过计算加权平均(U-Th)/He年龄或者选择性地剔除掉较老或较年轻的年龄进行分析和研究,而这种处理方法往往会造成某些重要热信息的丢失(Powell et al., 2016).近年来,随着锆石He扩散动力学模型的发展和正演模拟技术的进步,利用单一样品多个单颗粒(U-Th)/He年龄进行热史模拟得到可靠的热信息变得可能(Guenthner et al., 2015; Powell et al., 2016).Guenthner等(2015)提出的继承性包络线(inhertance envelope)概念可很好地解释同一样品中分散的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄.而Powell等(2016)不仅进一步完善了继承性包络线概念,而且系统地阐述了利用单颗粒锆石(U-Th)/He年龄开展正演和反演热史模拟的方法步骤.

利用单颗粒锆石(U-Th)/He年龄开展正演模拟主要包括以下5个步骤: (1) 根据研究区地层发育特征、不整合面、构造演化成果及热体制,设定4～5种具有代表性的温度路径,并明确地表温度(本研究采用20 ℃); (2) 结合锆石U-Pb、K-Ar等定年方法明确样品所在层位(主要针对沉积岩)存在几个物源区峰值年龄,并将这些峰值年龄设定为若干个热史模拟开始时间.最小的峰值年龄既表示地层沉积时间,又代表无继承性年龄,即该部分锆石颗粒沉积时无辐射损伤和He; 其他峰值年龄都被认为是继承性年龄,代表的是该部分锆石颗粒沉积时仍继承有早期的辐射损伤和He.(3) 设定颗粒半径和误差范围,其中,将所有实测样品的颗粒半径平均值作为正演模拟的半径,误差范围为计算得到的标准误差; (4) 选取锆石He扩散动力学模型(本文采用锆石辐射损伤积累和退火模型)进行正演模拟,得到不同温度路径下的继承性包络线图; (5) 将实测单颗粒锆石(U-Th)/He年龄投到继承性包络线图中,其中可覆盖最多单颗粒锆石(U-Th)/He年龄的继承性包络线对应的温度路径认为是最佳热史路径.本文是利用Guenthner(2021)开发的DAAM程序(https:∥github.com/wrguenthner/DAAM)开展正演热史模拟的.

需要指出的是,继承性年龄与无继承性年龄(样品开始沉积时间)之间的温度变化对正演模拟结果也会产生影响,但考虑到无法获取锆石样品沉积前的隆升-沉降史和本文热史研究的重点是恢复沉积后的温度史,因此采纳国际通用方法进行温度设定,即沉积前的温度统一设置为地表温度(～20 ℃; Guenthner et al., 2015; Powell et al., 2016).尽管这种设置仍存在较多问题,但目前的研究手段仅能做到这一点.另外,在设置热史模拟开始时间时,本文仅参考了研究区或临近地区的同一层位锆石U-Pb年龄的峰值范围.尽管可能与实际仍存在差异,但考虑到本文的研究重点和文章篇幅有限性,未对样品开展特定的锆石U-Pb年龄测试与分析.

通过正演模拟获取到最佳热史路径后,再选取典型样品进行反演模拟.本文利用HeFTy热史软件开展反演模拟(Ketcham, 2005).首先,设定温度路径开始(样品开始沉积时间)和结束时间(现今); 然后,基于单颗粒锆石(U-Th)/He年龄、沉积-构造特征及正演路径设定其他约束条件.其中选择的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄为正演过程中无继承性温度路径可解释的锆石He年龄,这是由于继承性温度路径早期的热信息(即沉积前)被人为的简化,如果选取继承性锆石He年龄开展反演模拟,会进一步增大热史误差和降低可靠性; 最后,利用蒙特卡罗法自由搜索50000条温度路径,寻找最佳路径.当热史反演结果也可解释正演模拟得到的最佳热史路径时,这条热史路径就被认为是样品曾经历过的最真实的古温度史.

3 典型克拉通盆地古老层系热史模拟

作为我国典型克拉通盆地,塔里木盆地、四川盆地和华北克拉通盆地的盆内或盆缘都残留有古老层系(图3),为我们开展古老地层锆石(U-Th)/He年龄分析和热史模拟提供了机会.

本次研究,在塔里木盆地巴楚隆起北部同1井4660～4720 m深度处采集了一块新元古界火山碎屑岩样品T1-04,该样品的12个单颗粒锆石He年龄介于117～549 Ma之间(表1,图4),均小于地层年龄(707±8 Ma; 杨鑫等, 2017),表明该样品沉积后曾经历过He扩散,适于热史模拟研究; 在华北克拉通盆地北缘凌源地区青白口系龙山组采集了一块露头样品LX1,该样品的8个单颗粒锆石(U-Th)/He年龄介于274～684 Ma之间(表1, 图5),均小于地层年龄,且与eU呈负相关性; 在四川盆地东北角宜昌剖面莲沱组下部采集了一块露头样品YC-07,该样品的9个单颗粒锆石(U-Th)/He年龄介于92.8～346.8 Ma之间(表1,图6),具有较强的分散性,均小于地层年龄,表明它们沉积后经历过He扩散,记录了沉积区热信息.三个样品所有锆石颗粒的eU介于25.1～655.4 μg·g-1之间,处于低辐射损伤状态.对于古老克拉通盆地的低辐射损伤颗粒,锆石辐射损伤积累与扩散模型和扇形-线性模型模拟的单颗粒锆石He年龄与eU演化模式极为相似(见后面讨论中图7f,7g和7h).同时,考虑到前人关于锆石(U-Th)/He年龄的热史研究普遍采用锆石辐射损伤与积累模型,因此,本文也借助应用更广泛的锆石辐射损伤积累和退火模型开展热史模拟.

图3 中国三大克拉通盆地位置图(五角星表示取样位置)Fig.3 Locations of the three major Craton basins in China (The samples′ locations are shown by the stars)

表1 塔里木盆地、华北克拉通和四川盆地样品实测锆石(U-Th)/He年龄结果Table 1 Zircon (U-Th)/He ages of the samples from Tarim, North China Craton and Sichuan Basins

图4 (a) 塔里木盆地巴楚隆起T1-04样品的正演温度路径.右侧为A、B、C、D等4条时间-温度路径生成的继承性包络线.其中，深色区域对应的是2000 Ma(继承性)产生的包络线,浅色区域对应的是710 Ma(无继承性)产生的包络线,虚线是由平均半径为74 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式,深色区域和浅色区域边缘分别对应的是半径为95 μm和53 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式.(b)样品T1-04热史反演结果.黑线框表示约束条件,黑色粗线代表最佳热史路径(拟合度为95%),紫线表示好路径(拟合度>50%),绿线表示可接受路径(拟合度介于5%～50%).ZHePRZ表示锆石He部分保留区(130～200 ℃, Wolfe and Stockli, 2010)Fig.4 Forward (a) and inverse (b) temperature paths of the sample T1-04 in Bachu Uplift, Tarim Basin.The forward modeling provided four specific t-T paths A, B, C and D, generating the right corresponding inheritance envelopes.All the envelopes (Dark gray=2000 Ma for inheritance, light gray=710 Ma for non-inheritance) correspond to date-eU trends for zircon between 95 μm and 53 μm for the radius.The dashed line in each inheritance envelope represents the date-eU trend for the zircons with the mean radius of 74 μm.For the inverse model (b), black boxes indicate t-T constraints and the solid black line represents the best fitting thermal path (The goodness of fit (GOF) is 95%).Good paths are represented by the magenta lines (GOF>50%), whereas acceptable paths are represented by green lines (5%

图5 (a)华北克拉通北缘露头样品LX1的正演温度路径.右侧为A、B、C、D等4条时间-温度路径生成的继承性包络线.其中,深色区域对应的是1800 Ma(继承性)产生的包络线,浅色区域对应的是900 Ma(无继承性)产生的包络线,虚线是由平均半径为35μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式,深色区域和浅色区域边缘分别对应的是半径为30 μm和40 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式.(b)样品LX1热史反演结果.黑线框表示约束条件, 黑色粗线代表最佳热史路径(拟合度为92%),紫线表示好路径(拟合度>50%),绿线表示可接受的路径(拟合度介于5%～50%)Fig.5 Forward (a) and inverse (b) temperature paths of the sample LX1 in northern margin of the North China Craton.The forward modeling provided four specific t-T paths A,B,C and D, generating the right inheritance envelopes A,B,C and D, respectively.All the envelopes (Dark gray=1800 Ma for inheritance, light gray=900 Ma for non-inheritance) correspond to date-eU trends for zircon between 30 μm and 40 μm for the radius.The dashed line in each inheritance envelope represents the date-eU trend for the zircons with the mean radius of 35 μm. For the inverse model (b), black boxes indicate t-T constraints and the solid black line represents the best fitting thermal path (GOF is 92%).Good paths are represented by the magenta lines (GOF>50%), whereas acceptable paths are represented by green lines (5%

图6 (a) 四川盆地东北角露头样品YC-07的正演温度路径.右侧为A、B、C、D等4条时间-温度路径生成的继承性包络线.其中,深灰色、中灰色及浅灰色区域分别对应2500 Ma(继承性)、2000 Ma(继承性)及750 Ma(无继承性)的包络线,区域边缘分别对应的是半径为50 μm和70 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式,虚线是由平均半径为60 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式.(b)样品YC-07热史反演结果.黑线框表示约束条件,黑色粗线代表最佳热史路径(拟合度为98%),紫线表示好路径(拟合度>50%),绿线表示可接受的路径(拟合度介于5%～50%)Fig.6 Forward (a) and inverse (b) temperature paths of the sample YC-07 in the northeast corner of the Sichuan Basin.The forward modeling provided four specific t-T paths A,B,C and D, generating the right inheritance envelopes A,B,C and D,respectively.All the envelopes (Dark gray=2500 Ma for inheritance,middle gray=2000 Ma for inheritance,light gray=750 Ma for non-inheritance) correspond to date-eU trends for zircon between 50 μm and 70 μm for the radius.The dashed line in each inheritance envelope represents the date-eU trend for the zircons with the mean radius of 60 μm. For the inverse model (b),black boxes indicate t-T constraints and the solid black line represents the best fitting thermal path (GOF is 98%).Good paths are represented by the magenta lines (GOF>50%),whereas acceptable paths are represented by green lines (5%

3.1 塔里木盆地

塔里木盆地巴楚隆起同1井区分布有新元古界、寒武系、下奥陶统、中-下志留统、上新统、第四系等地层,表明该地区曾经历过多期构造运动.结合不整合面发育状况和构造演化史成果,我们总共设置了4条温度路径开展正演模拟评估实测单颗粒锆石(U-Th)/He年龄与继承性包络线的关系(图4a).根据火山碎屑岩的锆石U-Pb年龄峰值分布特征及沉积年龄分析结果(杨鑫等,2017),将正演模拟开始时间设置为2000 Ma(继承性)和710 Ma(无继承性).其中路径A和D路径在～210 Ma经受的最大温度为～180 ℃,产生的继承性包络线与实测锆石He年龄具有很好的拟合性(除了一个最老的锆石He年龄),这表明除了最大温度,其他时间点温度的微小变化对继承性包络线无太大影响.郑晓丽(2016)根据地震资料认为,巴楚隆起西北部在晚石炭世经历了构造隆升剥蚀过程,造成上石炭统缺失.因此,相对于路径D,路径A与巴楚隆起实际构造-热演化过程更相近.同时热史反演结果也与路径A相似,这表明路径A是样品T-04曾经历过的古温度史.路径B与路径A不同之处在于,路径B在210～40 Ma时期经历了一期快速冷却事件,而这与区域构造演化不符.早期研究认为中亚大部分地区(包括柯坪隆起)在晚侏罗世-古近纪时期处于构造平静期,形成了大量古夷平面(Jolivet, 2017; Morin et al., 2019; Chang et al., 2019).由于巴楚隆起与柯坪隆起在新生代之前为一个整体,巴楚隆起北部此时也应处于构造平静期.所以路径B与实际地质情况不符.对于温度路径C(210～130 Ma期间温度为160 ℃),有4个锆石He年龄未落入继承性包络线内,因此该温度路径与实际不符.

3.2 华北克拉通盆地

根据华北克拉通盆地北缘地层分布特征、不整合面及构造演化史(张允平等, 2010; Zhang et al., 2011; 曲永强等, 2012; Zhai et al., 2015; Li et al., 2018), 设置了4条时间-温度正演路径(图5a),其中包括晚奥陶世和晚三叠世两期快速冷却事件.根据碎屑锆石U-Pb年龄(可联系作者获取)和样品沉积时间分析,正演模拟开始时间设置为1800 Ma(继承性)和900 Ma(无继承性).当样品在晚三叠世埋藏温度为160 ℃时(路径A),除两个颗粒外,其余颗粒锆石(U-Th)/He年龄均落入继承性包络线内,而将晚三叠世埋藏温度调整为150 ℃(路径C)和170 ℃(路径B)时,会造成更多颗粒锆石(U-Th)/He年龄落在继承性包络线之外.另外热史反演模拟结果与路径A也具有相似性(图6b).因此,综合正演和反演结果认为路径A是样品LX1曾经历过的古温度史.路径D与路径A不同之处在于假设样品在晚奥陶世-早石炭世遭受了更多的剥蚀量,温度降低更多,但正演模拟结果与路径A相同.这表明,除最大温度外,其余时间点的地层温度微调对正演模拟结果无太大影响.

3.3 四川盆地

根据四川盆地东北缘区域性地层分布特征、不整合面及构造演化成果,设置了4条时间-温度正演路径评估实测锆石(U-Th)/He年龄与继承性包络线的关系(图6a).根据碎屑锆石U-Pb年龄和地层沉积时间(景先庆等, 2018; Qi et al., 2020),将正演热史模拟开始时间设置为2500 Ma(继承性)、2000 Ma(继承性)及750 Ma(无继承性)三个年龄.由于前人对研究区前中生代的构造演化认识较统一,本次研究将中生代之前的温度演化路径设置为相同.同时样品YC-07在早期埋藏浅,受热温度低,早期热历史不会对锆石(U-Th)/He年龄产生影响.基于已发表锆石(U-Th)/He、磷灰石裂变径迹、磷灰石(U-Th)/He等低温热年代学年龄和反演热史结果(Hu et al., 2006; Richardson et al., 2010; Xu et al., 2010; Ji et al., 2014),笔者设置了A、B、C等3条时间-温度路径,包含有160～90 Ma和40 Ma以来两期快速冷却过程.另外,沈传波等(2009)认为研究区曾经历过200～160 Ma缓慢隆升和160～90 Ma快速隆升的演化过程,因此还设置了温度路径D.当样品在160 Ma时期经历的最高温度为185 ℃(路径A)时,绝大部分锆石(U-Th)/He年龄(1个除外)都落入继承性包络线内,而将160 Ma时的最高温度设置为180 ℃(路径B)和190 ℃(路径C)时,落入继承性包络线的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄减少很多.当样品在200～160 Ma时期长期处于170 ℃的相对低温(路径D)时,产生的继承性包络线趋势与路径A相同.可以看出,长时期的低温受热对锆石辐射损伤的影响与短期的高温受热可产生同样的效果.勘探表明四川盆地东北缘古老层系分布有丰富的页岩气藏(罗胜元等, 2020).根据油气相态与埋藏温度的关系,认为185 ℃高温更利于古老层系生气,所以路径A被认为是样品YC-07曾经历过的古温度史,其与热史反演结果也相符(图7b).

塔里木、华北克拉通、四川等三大盆地早期尽管经历过多期隆升剥蚀过程,但总体呈沉降状态,其样品曾经历过的最高温度都是由上覆地层增厚造成的.但受后期构造演化差异的影响,三大盆地古老层系经历的最高温度时间存在差异性.晚三叠世,受羌塘地体与欧亚板块南缘碰撞作用影响,昆仑山向塔里木盆地西南部俯冲,不仅造成塔西南地区发育前陆盆地,而且使得巴楚隆起(样品T1-04所处位置)演变为前陆盆地的前隆部位(Sobel, 1999; Chang et al., 2019),进入隆升剥蚀状态,样品T1-04最高温度随着上覆沉积物减薄而逐渐降低(图4).四川盆地北缘样品的地层温度降低是由晚侏罗世(～160 Ma)秦岭造山带向南递进变形造成的(图6; Yang et al., 2013).受蒙古—鄂霍次克洋洋壳向南俯冲作用影响(Zhang et al., 2012),华北克拉通盆地北缘自晚三叠世以来整体处于隆升剥蚀状态,造成样品温度逐渐降低(图5).华北克拉通破坏作用曾造成华北克拉通东部(渤海湾盆地)经历过两期高热流(84～88 mW·m-2)阶段(Qiu et al., 2014; Chang et al., 2018),且现今热流仍很高(～64.5 mW·m-2; Qiu et al., 2015).然而,华北克拉通北缘现今热流仅为～50 mW·m-2(Jiang et al., 2019),明显低于渤海湾盆地,这说明华北克拉通破坏对其北缘热效应影响有限.因此,即使华北克拉通北缘在中-新生代受克拉通破坏作用影响古热流有所增大,但在隆升剥蚀综合影响下,样品温度仍处于逐渐降低状态(图5).

4 讨论

4.1 基于不同热史的锆石He扩散动力学模型对比

如前文所述,根据锆石He扩散动力学模型和温度-时间路径,可以预测单颗粒锆石(U-Th)/He年龄与辐射损伤(eU)的演化关系.简单模型由于未考虑辐射损伤,其预测的锆石(U-Th)/He年龄通常为一个常数(即受热温度小于封闭温度183 ℃的时间点),而锆石辐射损伤积累和退火模型与扇形-线性模型则表现出明显的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄分散性特征(图3).通过选取不同热史路径开展正演模拟,进一步阐明了锆石辐射损伤和退火模型与扇形-线性模型预测的锆石(U-Th)/He年龄与eU演化关系的差异性(图7).对于基岩样品(即原位岩体,路径1和2),两种模型预测的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄在低eU区演化模式差别不大,而在高eU区演化差异性逐渐增大.这种差异性还与冷却速率和时间有关.冷却速率越快且冷却时间越早,两种模型预测的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄在eU区演化差异性越小(路径2),而冷却速率越慢且冷却时间越晚,差异性越大(路径1).对于高温(200～300 ℃)沉积样品(路径3和4),扇形-线性模型预测的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄在低eU区(<～150 μg·g-1)表现为逐渐增大,而在高辐射损伤区(>150 μg·g-1)表现为快速减小(图7d和7e); 而锆石辐射损伤积累和退火模型预测的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄与eU在低辐射损伤区(<～1500 μg·g-1)呈非线性正相关性,而在高辐射损伤区会随着快速冷却时间的变化(由晚变早)由非线性正相关性向负相关性转变(路径3和4).对于低温(<200 ℃)沉积岩样品,本文设置了时间-温度路径5、6和7(这三条路径考虑了古老克拉通盆地普遍经历过多期构造沉降-隆升过程; 图7a).路径5与路径6不同之处在于路径5样品现今为钻孔样品,而路径6样品现在为地表样品.在这三种热史路径下,两种模型预测的锆石(U-Th)/He年龄与eU演化模式具有相似性.现今埋藏温度对单颗粒锆石(U-Th)/He年龄演化具有一定的影响(图7f和7g).现今样品温度越低,辐射损伤(eU)对单颗粒锆石(U-Th)/He年龄影响范围越大.而路径7代表的是早期经历过200 ℃高温且现今埋藏温度小于路径5的钻孔样品，相对于路径5,单颗粒锆石(U-Th)/He年龄明显减小,但分布区间(0～90 μg·g-1)变宽.另外,锆石颗粒半径也会对单颗粒锆石(U-Th)/He年龄与eU的演化模式产生影响,但总体表现为相同的辐射损伤强度,颗粒半径越大,锆石(U-Th)/He年龄越大,两者呈正相关性.这一演化趋势从图4、图5和图6中可观察到,这里不再赘述.

热史模拟结果表明我国三大克拉通盆地古老层系的样品都曾经历过160～185 ℃的高温,同时锆石颗粒的辐射损伤强度普遍偏低,因此利用辐射损伤积累和退火模型与扇形-线性模型模拟的锆石(U-Th)/He年龄和eU演化模式除局部存在略微差异外,总体表现为一致性(图8).另外,美国科罗拉多山脉古老层系是世界上为数不多经历过长期低温(<50 ℃)演化的地层,这一过程被高辐射损伤锆石(U-Th)/He年龄(该年龄比同层位磷灰石(U-Th)/He年龄还小)有效地记录下来(Johnson et al.,2017).Guenthner(2021)利用锆石辐射损伤和退火模型与扇形-线性模型分别模拟了科罗拉多山脉古老层系锆石(U-Th)/He年龄与eU演化关系,并与实测数据对比发现,在低eU区,扇形-线性模型可更好地拟合实测值,而在高eU区,锆石辐射损伤和退火模型可更好地拟合实测值.无论哪一种模型,在实际运用中都会与实测值存在一定的差异,这是由He扩散动力学模型造成的,还是由样品自身或者温度路径的不真实性造成的? 都有待于进一步研究.尽管仍存在着诸多科学问题,但锆石He扩散动力学模型的逐渐完善和进步,极大地推动了锆石(U-Th)/He热定年技术的应用发展,尤其是针对古老层系的热历史重建.

4.2 锆石(U-Th)/He年龄的正、反演热史模拟有效性

因为同一样品的不同锆石颗粒往往具有不同的辐射损伤强度,所以这些颗粒的He封闭温度不同.因此,不同锆石颗粒的(U-Th)/He年龄通常记录的是不同地质时期的热状况.如果利用这些颗粒的锆石(U-Th)/He开展联合热史模拟,就可以有效地揭示整个地质时期的热信息(Guenthner,2021).本文在利用锆石(U-Th)/He年龄进行正演热史模拟时,除考虑研究区残余地层厚度、不整合面发育状况、构造演化史等沉积构造特征外,还参考了前人基于磷灰石裂变径迹、磷灰石(U-Th)/He等低温热年代参数模拟的热史结果.因此,本文在热史模拟过程中尽管仅体现了单颗粒锆石(U-Th)/He年龄的约束性,但仍脱离不开多种年代学耦合模拟才能得到有效热历史的基本思想.为了进一步阐明基于锆石(U-Th)/He年龄正演热史模拟的精度,我们利用塔里木盆地样品T1-04又开展了基于不同最高温度和晚期沉积间断期温度变化的热史模拟(图9).当样品T1-04在210 Ma经历的最高温度分别为175 ℃和185 ℃时,落在继承性包络线外的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄明显增多.同时,四川盆地和华北克拉通盆地样品的模拟结果也具有同样的特点,因此,我们认为正演热史模拟的温度具有较高的准确度.在约束最高温度时,如果参考镜质体反射率温标进行验证,应当会进一步提升精度.对于晚期沉积间断期温度变化,10～20 ℃的温度误差会对正演模拟结果产生很大的影响,这也从一定程度上表明了正演热史模拟的科学性和正确性.

图8 不同锆石He扩散动力学模型预测的三大盆地锆石(U-Th)/He年龄与eU演化模式.实线为锆石辐射损伤积累和扩散模型模拟结果,虚线为扇形-线性模型模拟结果.塔里木、华北克拉通、四川盆地的时间-温度路径均采用A模式时间-温度路径(即最佳温度路径，见图4、图5和图6),颗粒半径设置为60 μmFig.8 Evolution correlation of the eU with the single-grain zircon (U-Th)/He ages for the Tarim, North China Craton and Sichuan Basins in China according to the zircon radiation-damage accumulation and annealing model (solid lines) and the fanning linear model (dashed lines).The t-T paths for these three basins refer to the A pattern (the best temperature paths by shown in Figs.4,5 and 6), the grain radius is 60 μm

图9 塔里木盆地T-04样品的时间-温度路径(左侧)及对应的继承性包络线(右侧)演化模式.(a)和(b)图中的黑线为图4a中的时间-温度路径A. (a)图中长虚线和短虚线分别对应于210 Ma时期的最大温度为185 ℃和175 ℃, (b)图中长虚线和短虚线表示130～40 Ma时期的温度分别为140 ℃和120 ℃.右侧I和Ⅱ框内,深色区域对应的是2000 Ma(继承性)产生的包络线,浅色区域对应的是710 Ma(无继承性)产生的包络线,虚线是由平均半径为74 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式,深色区域和浅色区域边缘分别对应的是半径为95 μm和53 μm的锆石颗粒产生的年龄-eU演化模式.ZHePRZ表示锆石He部分保留区(130～200 ℃, Wolfe and Stockli, 2010)Fig.9 t-T paths (left) and corresponding inheritance envelopes (right) for the sample T-04 in Tarim Basin.In (a) and (b), the solid black t-T paths correspond to the pattern A in Fig.4a.The long and short dashed T-t curves (I, II) in (a) correspond the maximum temperatures of 185 ℃ and 175 ℃ in 210 Ma, respectively. The long and short dashed T-t curves (I, II) in (b) correspond the temperatures of 140 ℃ and 120 ℃ during 130～40 Ma, respectively.To the right boxes (I, II), the date-eU inheritance envelopes are shown with the dark (2000 Ma for inheritance) and light (710 Ma for non-inheritance) gray areas, in which the dashed black lines corresponding to the mean radius of 74 μm were plotted.The lower and upper bonds of the date-eU inheritance envelopes were generated by the grain radii of 53 μm and 95 μm, respectively.ZHePRZ represents the zircon helium partial retention zone with a temperature range of 130～200 ℃ (Wolfe and Stockli, 2010)

对于塔里木盆地样品T1-04,温度路径A和D产生的继承性包络线相似,这可能是因为实测锆石(U-Th)/He年龄无法有效地约束最高温度之前的温度史; 而对于四川盆地样品YC-07的温度路径A和D产生的继承性包络线相同,这是因为短期高温和长期低温可造成相同的辐射损伤造成的.因此,在热史模拟过程中,除精确测定锆石(U-Th)/He年龄外,还应认真参考区域性地层、沉积、构造等基础地质资料.对于经历过多期构造活动的古老克拉通盆地,尽管低温热年代学年龄通常并不能全面地记录每期事件,但模拟过程中充分考虑所有的地质事件,才能得到信服的热史模拟结果.

5 结论及建议

锆石(U-Th)/He热定年技术主要包括简单模型、锆石辐射损伤积累和退火模型及扇形-线性模型等三种He扩散动力学模型.对于高温(>200 ℃)热史路径,与锆石辐射损伤积累和退火模型相比,扇形-线性模型在高辐射损伤区会产生更年轻的锆石He年龄.这是由于高温可使裂变损伤全部消失,而其他损伤行为仍存在(利于He扩散)造成的.我国塔里木、四川、华北等三大克拉通盆地古老层系典型样品的单颗粒锆石(U-Th)/He年龄都小于地层年龄,eU含量偏低,表现为低辐射损伤特征.通过正、反演联合热史模拟揭示了三大克拉通盆地古老层系曾经历过160～185 ℃的高温,从而有效地约束了缺乏有效古温标古老层系经历的古温度史,为古老烃源岩成熟演化研究提供了重要的理论依据.

对于古老碎屑岩,由于物源复杂,往往造成其锆石(U-Th)/He年龄分布复杂.尽管本文在尝试利用锆石(U-Th)/He技术研究三大克拉通盆地热历史中采用了多个物源区年龄,但是,每个物源区年龄产生的继承性包络线是否与该物源区的实测锆石(U-Th)/He年龄一一对应仍存在疑问? 为了解决这个问题,同时为了更大限度地挖掘不同碎屑锆石蕴含的地质热信息,笔者建议未来开展古老碎屑岩锆石(U-Th)/He热定年研究时,首先基于碎屑锆石形态、颜色及大小挑选不同类型的颗粒,然后通过激光拉曼光谱定量分析明确各个颗粒的辐射损伤强度,接着再采用高精度原位(U-Th)/He方法对所选颗粒进行锆石U-Pb和(U-Th)/He两种年龄测试与分析,从而更好地建立继承性包络线与单颗粒锆石(U-Th)/He年龄之间的对应关系,最后就容易识别出哪些颗粒适合模拟,从而更好地开展热史模拟.

致谢感谢澳大利亚墨尔本大学Barry K.Kohn教授、美国亚利桑那大学Peter W.Reiners教授和佛罗里达大学Kyle Min副研究员及中国科学院地质与地球物理研究所吴林博士在锆石(U-Th)/He年龄测试中给予的帮助; 感谢审稿专家提出的宝贵意见.