用于裂变瞬发中子谱测量的平行板雪崩计数器研制及性能测试

朱意威 黄翰雄 杨贺润 王学浩,3 任 杰 段利敏张俊伟 孙 琪 阮锡超

1（中国原子能科学研究院核数据重点实验室 北京102413）2（中国科学院近代物理研究所 兰州730000）3（西华师范大学 南充637002）

中子诱发核材料裂变后的裂变瞬发中子谱（Prompt Fission Neutron Spectrum，PFNS）在国防应用、反应堆设计、临界安全计算、核技术以及裂变理论研究中都有广泛的应用，也是核装置诊断的重要参数。国内外对此已经开展了很多相关的实验测量工作［1-6］和理论研究［7-8］。这些实验测量采用了几种不同的中子能谱测量方法，例如γ标识法［1］、中子飞行时间法［2-4］和核乳胶法［5-6］等。然而，不管是同一方法中，还是不同方法之间，这些测量结果在能谱高能和低能两端都存在明显的分歧，测量结果和理论计算的结果之间也存在分歧［9-10］。低能端产生分歧的主要原因是裂变出射的中子和本底中子不好区分；高能端的分歧主要是因为裂变谱呈麦克斯维分布，高能中子在整个裂变中子谱的占比太少，导致测量结果的统计太差。测量低能中子诱发易裂变材料的PFNS时，可以把探测器探测阈设置成略高于源中子能量，这样可以很好地扣除源中子散射本底对裂变谱的贡献，得到裂变谱高能段的结果［11］。对于源中子与裂变出射中子能区有重叠的情况，目前通用的方法是利用中子飞行时间方法把裂变中子挑选出来，将出射中子的飞行时间谱转成能谱，从而得到PFNS。具体做法是将待测样品镀在一个导电的薄底衬上，做成裂变片，然后将裂变片作为平行板雪崩计数器（Parallel Plate Avalanche Counters，PPAC）的一个电极，PPAC测量裂变碎片，外面用中子探测器测量裂变出射中子，通过PPAC和中子探测器的符合测量可以把裂变中子挑选出来，从而扣除非裂变中子的影响，得到该样品的PFNS。针对PFNS的问题，国际原子能机构（International Atomic Energy Agency，IAEA）曾经专门成立合作组［4］，期待解决PFNS数据分歧的问题。

目前已有的实验数据能点主要集中在2.5 MeV和14 MeV能点附近，其他能点的数据仍然缺乏。美国洛斯阿拉莫斯国家实验室（Los Alamos National Laboratory，LANL）开发了基于白光中子源的PFNS测量方法［10］，由于中子源限制，目前国内外只有LANL开展了这项研究。其基本原理是通过双中子飞行时间方法，把连续能量的入射中子分能段进行处理，通过设置中子飞行时间窗得到不同能段源中子诱发裂变的瞬发中子谱。其优势是可以通过一次实验测量得到一系列能点的PFNS，对数据评价和理论模型改进有重要作用。

为了澄清当前PFNS的数据分歧，中国原子能科学研究院开展了基于白光中子源的PFNS的实验研究。中国散裂中子源反角白光中子束线（Back-n）是目前国内中子注量率最强的白光中子源［12］，在这上面开展PFNS测量有利于提高数据的统计精度。为了达到白光源条件下双中子飞行时间法测量PFNS的目的，专门研制了一个PPAC用于测量裂变碎片。针对PFNS测量的特点，该PPAC要满足以下条件：一是PPAC结构材料尽可能少，以降低源中子在PPAC上的散射中子本底；二是PPAC的时间响应要快，PPAC与中子探测器的时间分辨直接影响最终能谱的能量分辨；三是PPAC内裂变片样品量足够多，以保证PFNS测量的统计精度。本文对该PPAC的构造进行了详细介绍，用241Am和252Cf源对其最佳工作条件及最佳时间分辨进行了测试。

1 PPAC设计及结构

1.1 PPAC设计

PPAC跟普通电离室都属于气体探测器，然而因为二者工作电压区间不同，导致其性能特性和适用场景不同。PPAC工作电压高，工作模式处于雪崩区［13］，时间响应比普通电离室要快得多。由于雪崩效应，PPAC输出信号幅度跟入射粒子能量不成正比。然而α粒子在PPAC内产生的信号幅度跟碎片产生的信号幅度相比要小一些，所以从信号幅度上可以把大部分α粒子和碎片区分出来。总体而言，PPAC具有时间响应快、辐照损伤小、适应高计数率（103～105s-1）条件下的辐射测量、对重离子探测效率接近100%、可以做成面积比较大的探测器、成本低廉等优点［14-18］，特别适合用于PFNS测量。目前PPAC的电极结构有两种：丝状电极和平板电极。丝状电极的优点是具有平面位置分辨能力，缺点是读取位置分辨的后端电子学相对复杂一些。平板电极就是用薄膜电极代替丝状电极，适合用于提取带电粒子信号的时间信息和计数测量。根据前面的论述可知，对于PFNS测量，使用PPAC测量的是中子诱发靶材料发生裂变的时间，而不关注裂变碎片的产生位置。因此，平板电极的PPAC满足PFNS测量的需求。

此外，平板电极的电场分布更均匀，不容易发生打火现象。图1是用Maxwell软件［19］模拟的平板电极和丝状电极的电场分布图。模拟设置的其中一片电极电压为-500 V，另一片电压为0 V，两块电极之间的距离为3 mm。从图1可以看出，平板电极内部的电场分布更平滑，而丝状电极在靠近电极边缘时场强有明显的突变。突变的电场容易增加电极间打火的概率。为保证PFNS长时间、稳定地实验测量，最终采用了平板电极的设计方案。

图1 不同电极结构的电场分布模拟结果 (a)平板电极，(b)丝状电极Fig.1 Simulation results of electric field distribution for two kinds of electrode (a)Plate-electrode,(b)Wire-electrode

1.2 PPAC的结构

经计算［20］，基于反角白光的实验条件，单个液闪探测器与PPAC符合测量时，100 mg的238U样品量可使出射中子谱在6 MeV能区的统计不确定度好于6.4%，达到当前实验数据的普遍水平。而裂变片样品质量不能太厚，否则裂变碎片会因样品的自吸收而出不来。因此设计了一个由10个单元组成的PPAC，10个单元可以单独引出信号，每个单元的样品量约为10 mg。根据PFNS测量的特点，为减少PPAC结构材料上产生的散射中子本底，要求PPAC的结构材料尽可能少，从样品底衬、电极支撑架、电缆走线以及PPAC外壳，都尽量精简。图2是PPAC外观及内部的照片，图3是内部结构示意图。每个单元采用“三明治”夹心结构，即中间是裂变片，接-500 V电压作为阴极，两侧接地的是阳极，电极间距3 mm。裂变片底衬材料为100μm厚的不锈钢，底衬两面各镀有约5 mg的238U样品（底衬直径72 mm，镀层直径约40 mm）；两侧阳极采用厚度为2μm双面镀铝的Mylar膜。阳极引出信号至外壳的真空LEMO接头作为信号收集极。单元之间用厚度为20μm的金片作为屏蔽，作用是阻止该单元内的裂变碎片或带电粒子穿透到相邻的PPAC单元，避免数据获取系统（Data Acquisition system，DAQ）对同一事例多次触发。PPAC外壳是一个内径110 mm的圆柱形铝筒，壁厚3 mm。铝筒两端各有一个直径为60 mm的入射窗，入射窗材质为25μm厚的Kapton膜。入射窗的作用是允许大部分中子穿过PPAC外壳打在裂变片上，同时，入射窗也应该尽量薄，以减少源中子在入射窗上的散射。PFNS在反角白光束线测量时的中子束斑直径为50 mm，PPAC靶片尺寸及入射窗尺寸都是为了满足“束包靶”及源中子不能直接打在PPAC外壳上的要求而确定的。PPAC外壳上还有两个真空接头，分别作为PPAC的进气口和抽气口。

图2 PPAC外观(a)及内部(b)照片Fig.2 The photo of the appearance of the PPAC(a)and its internal structure(b)

图3 PPAC的RC回路图Fig.3 The RC circuit of the PPAC

1.3 气压稳定系统

PPAC工作于低压、流气模式。工作气体通常选用异丁烷（C4H10）或全氟丙烷（C3F8），根据文献［21］的研究，异丁烷更适合用在高计数率、重带电离子的探测场合；而全氟丙烷比较适合测量轻带电粒子。另外，异丁烷是可燃气体，有些实验室出于安全考虑禁止使用。本工作使用的是异丁烷作为工作气体，纯度为99.99%。PPAC工作气压一般小于1 kPa，气体流量约为50 mL·min-1。为保证PPAC内工作气体的纯度和气压稳定，使用了一套流气自动控制系统（图4）。整个系统由主控器（INFICON VCC500）、压力 传 感 器（Pfeiffer CMR372）、电 磁 阀（Pfeiffer EVR116）、减压阀、针阀、截断阀和真空泵（Pfeiffer TS600，无油干泵）等组成。PPAC出气端的压力传感器实时将气压信号传给主控器，主控器根据预设的气压值自动调节电磁阀开口大小，从而实现流气的稳压控制。针阀可以起到很好的第一级稳流作用，降低流气速度的同时，一方面可以减少电磁阀的动作频率，另一方面也可以防止气压突然变化过大导致压力传感器及电磁阀受损。抽真空时，用一个聚四氟转接头将真空泵与PPAC进行了导电绝缘处理，以免真空泵给PPAC的输出信号带来干扰。PPAC刚开始抽真空时，以及PPAC出现打火现象后，需要将PPAC内的残余气体抽干净，然后充入新的工作气体，反复抽-充换气3次以保证工作气体的纯度，这一过程俗称“洗气”。

图4 流气控制示意图Fig.4 The sketch map of gas flow control system

在该PPAC正式使用前，对其进行了气密性测量。测试方法是把PPAC进气口截断关闭，用真空泵在出气口抽真空，等真空降到100 Pa左右时把出气口的闸板阀关闭，然后间隔一段时间记录一次PPAC的真空气压值。测试结果如图5所示，不同曲线表示不同时间点的测试结果，其中BAD1和BAD2是PPAC有明显漏气的情况，其余是真空正常的结果。从测试结果可以看出，PPAC有明显漏气时，真空一方面很难降到100 Pa以下；另一方面即使通过增加抽气时间使得气压达到100 Pa附近，0.5 h后气压会明显大于300 Pa。实验前需要先对PPAC做一次气密性测量，优良的气密性是PPAC达到最佳时间分辨的一个必要前提。

图5 PPAC真空度随时间的变化Fig.5 Variation of vacuum degree of the PPAC with time

2 PPAC性能测试

PPAC的时间分辨性能直接决定了入射中子的能量不确定度和PFNS的能量分辨率，对PPAC的性能测试主要是对其时间分辨进行测量。实验测试分为两步进行：先利用α源测试PPAC相邻两个单元的时间符合，可以在无外部干扰情况下，测试PPAC本身的性能。确定PPAC性能后，再测试PPAC与液闪探测器的时间符合谱，得到PPAC与液闪探测器符合测量的时间分辨，以确定PFNS测量时测量系统的整体时间分辨情况。

2.1 相邻两个PPAC单元之间的时间符合

为了测试相邻两个PPAC工作单元之间的时间分辨，需要先去除相邻两单元之间的金片，以便α粒子能穿透两个相邻单元。在第一个单元阳极外侧用胶带固定住一个241Am源，241Am放出的α粒子先在最上面那个单元内电离气体产生信号1（PPAC1），随后穿透第一个单元进入第二个单元产生信号2（PPAC2）。实验电子学如图6所示，两个PPAC单元的信号经快前放（FTA820）放大后，通过恒比定时（CF8000）进行定时后分别作为飞行时间的起始信号（START）和停止信号（STOP）。该时间谱的形状符合高斯分布，可以用高斯峰的半高宽（Full Width at Half Maximum，FWHM）来定义PPAC的时间分辨能力。

图6 两个PPAC单元的时间符合电子学Fig.6 The electronics of the time-correlated measurement between two PPAC units

两个单元之间的时间分辨反映了PPAC本身的时间特性，是用来评估PPAC性能的一个重要指标。为了找到该PPAC时间分辨最好的工作条件，测试了不同气压（P）、不同高压（VH）条件下相邻单元的时间符合谱。图7是该PPAC时间分辨最好时的时间符合谱，利用高斯拟合得到FWHM=24.34道。TAC道宽为25.3 ps/道，所以该PPAC最佳时间分辨为FWHM=24.34×25.3 ps=620 ps，对应工作条件为：P=700 Pa，VH=-555 V。

图7 相邻单元之间的时间符合谱Fig.7 The time-correlated spectrum of two neighbor PPAC units

2.2 PPAC与液闪探测器的时间符合

中子飞行时间方法测量PFNS的基本原理是：通过PPAC与中子探测器进行时间符合测量，得到中子诱发靶材料裂变的出射中子飞行时间谱，经过转换从而得到PFNS。因此，除了要关心PPAC相邻单元之间的时间分辨特性外，PPAC与中子探测器的时间符合谱的时间分辨也是PFNS测量的一个关键参数。对能量大于1 MeV的中子能谱，通常选用液体闪烁体探测器（简称“液闪”，LS）；对1 MeV以下能区的中子，可以选用锂玻璃探测器。中国原子能科学研究院PFNS测量项目更关心快中子能区的结果，因此，性能测试时选择用液闪探测器与PPAC进行时间符合测量，液闪探测器除了有时间响应快的优点外，还有较好的n-γ甄别能力，能剔除大部分的γ本底。测试时PPAC的工作条件跟§2.1相邻单元符合测量是一样的，只需要把241Am源换成一个252Cf碎片源。在PPAC旁边相距约10 cm处放置一个液闪（型号为EJ301，闪烁体尺寸为ø12.7 cm×5.1 cm，高压-1 650 V），PPAC测量252Cf源自发裂变放出的裂变碎片，液闪测量PPAC内252Cf源自发裂变放出的中子，两个探测器进行时间符合测量，可以剔除大部分液闪探测器测得的非裂变中子的干扰。PPAC与液闪探测器时间符合谱的半高宽被定义为探测系统的时间分辨。PPAC与液闪探测器符合测量的电子学见图8。为了减少DAQ的无效开门信号，用液闪探测到的中子信号定时后送门产生器（CO4020）产生DAQ的开门信号（Gate）。实验数据获取机箱用的是WIENER的MVME机箱，软件用的是MESYTEC的MVME。

图8 液闪探测器与PPAC时间符合测量的电子学Fig.8 Electronics of time-correlated measurement between liquid scintillator detector and PPAC

之前用PPAC测量α时PPAC的最佳工作气压为700 Pa，工作电压为-555 V。由于碎片信号的幅度比α信号的幅度大得多，所以相同气压下，需要适当降低工作电压，以免PPAC打火。另外，也要确保PPAC输出信号的幅度不能超过后端电子学的电压上限值。图9是此次测量的其中一个结果，图9（a）是液闪测量252Cf时的粒子甄别谱（Pulse Shape Discrimination，PSD），左边是γ事件，右边是中子事件；图9（b）是没加PSD条件时，中子和γ粒子从PPAC飞行到液闪探测器的飞行时间谱。从图9可以看出，由于中子的能量是连续的，从PPAC到液闪探测器的飞行时间有快有慢，在γ峰右边形成了明显的拖尾，导致无法确定探测系统的时间分辨；图9（c）是用图9（a）中方框内的γ事例挑选出来的飞行时间谱，扣除了中子的影响。对图9（c）这个谱取半高宽就得到了探测系统的时间分辨。经过测试，确定该PPAC测量碎片时最佳工作电压为-500 V，工作气压为750 Pa。最佳工作条件下PPAC与中子探测器的时间符合谱半高宽FWHM=3.67道×240 ps/道=880 ps。

图9 液闪探测器的PSD谱及是否加PSD条件的飞行时间谱比较(a)液闪探测器PSD谱，(b)没加PSD条件的飞行时间谱，(c)加PSD条件后的飞行时间谱Fig.9 Comparison of PSD spectrum of liquid scintillation detector and time of flight spectrum with or without PSD condition(a)The PSD spectrum measured by liquid scintillator detector,(b)The time of flight spectrum without PSD condition,(c)The time of flight spectrum after PSD condition

2.3 PPAC与液闪探测器时间分辨对出射中子能谱的影响

时间分辨对出射中子能谱能量分辨的影响可以由中子飞行时间公式推导得到［22］：

式中：L为中子飞行时间；E为中子能量；t为中子飞行时间；Ei称为中子的能散。从式（1）可以看出，能量不确定来自三方面：一是飞行距离的不确定，它是由中子源（或样品）和探测器在中子飞行路径上的长度贡献的，本项目出射中子飞行距离为1 m，距离精度ΔL为1 mm；二是中子飞行时间的不确定，它来自脉冲束宽度和探测器、电子学系统定时带来的不确定（不包括ΔL引进的Δt），取中子探测器与PPAC的符合时间谱半高宽0.9 ns作为时间不确定度；第三项是产生中子源反应的带电粒子的能量不确定及靶厚和中子出射张角带给中子的能量分散，在白光中子源的PFNS实验中，源中子能量本身就是连续的，这项假设为0。在PFNS实验中，能量相近的中子引起的PFNS形状上没有明显区别，所以入射中子的能量分辨可以忽略不计。对出射中子的影响可以根据上面公式和中子飞行时间公式［23］计算得到，计算过程中取中子飞行距离1 m，飞行距离精度1 mm，时间精度0.9 ns，计算结果如表1所示。

表1 不同中子能量的中子飞行时间与能量分辨的关系Table 1 The relationship between the neutron time of flight and the energy resolution of neutrons in different energy

中子能量越高，飞行时间越短，探测器的时间分辨对最终能谱影响越大。PFNS关注的最大出射中子能量约为8 MeV（更大能量的出射中子占整个能谱的份额太小，基本测不出来了）。以8 MeV的出射中子为例，由时间分辨引入的出射中子能量不确定度最大为7.78%，小于10%的预期目标。因此，该PPAC的时间分辨满足PFNS测量的要求。

3 结语

设计了一个专门用于PFNS测量，由10个单元构成的PPAC。该PPAC在使用241Am测试时，相邻两个单元的时间符合谱半高宽为620 ps；用252Cf测试PPAC与液闪探测器时间符合谱的半高宽为880 ps。该PPAC的时间响应快，可以满足PFNS测量10%的能量不确定度需求，为后续开展PFNS测量奠定了基础。同时，本文对PPAC的内部结构及流气控制系统都作了详细描述，希望对从事类似气体探测器工作的同志提供一些参考。

致谢感谢中国散裂中子源敬罕涛老师提供反角白光中子源相关参数供计数率估算。