路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

高雪倩,吴建会*,张会涛,张文慧,戴启立,宫 攀

路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

高雪倩1,吴建会1*,张会涛1,张文慧1,戴启立1,宫 攀2

(1.南开大学环境科学与工程学院,国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室,天津 300350；2.武汉市环境监测中心,湖北 武汉 430015)

采集并分析了武汉市机动车尾气源PM2.5样品,并于2019年10月18～27日采集了武汉市不同路边微环境(市区路边、环线路边、环境背景点)PM2.5样品并分析其化学组分特征,利用化学质量平衡模型(CMB)解析评估了机动车尾气对城市不同路边微环境PM2.5的贡献.结果表明,机动车尾气成分谱以OC和EC为主,汽油车OC质量分数约为柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数是汽油车的1.08倍.路边碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;市区路边NO3-和NH4+浓度较高,与二次转化有关;环线路边Fe、Si、Al质量浓度高于市区路边. CMB来源解析结果显示,机动车尾气源是环线路边、市区路边微环境的主要来源,分担率为35.20%和38.89%,是环境背景点的2倍左右.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与环线路边相比,市区路边机动车尾气源与二次来源均相对较高,而扬尘源贡献低于环线路边.

路边；PM2.5；CMB；来源解析

机动车排放源是国内外城市环境空气颗粒物的重要来源[1-3],研究表明机动车等移动源已成为北京市本地排放的首要来源,其对PM2.5的贡献高达45%[4].机动车尾气的排放高度接近人体的呼吸高度,是室外人体暴露的主要污染源,机动车尾气颗粒物化学成分复杂,含有多环芳烃等有害有机物,不仅会对人体呼吸系统造成损害,还会提高致癌风险[5-6],导致死亡率增加[7].随着我国机动车保有量的持续稳定增长,长期来看,机动车排放对我国城市环境空气颗粒物的贡献呈增加趋势.道路交通环境是人群活动最频繁的区域,路边空气质量直接受到机动车的排放影响,在路网密集的地区,颗粒物污染通常比非路边区域更严重[8],道路交通环境越来越受到研究者的关注.机动车排放对道路交通环境的影响已有广泛研究.沈俊秀等[9]研究发现,上海市主干道和支路PM2.5浓度最高可达到1454µg/m3和1210µg/m3,车流量对路边环境空气污染影响显著.Hitchins等[10]测试了公路附近颗粒物的浓度分布,发现随着采样点与道路距离的增加,公路下风向的PM2.5可降低至最大浓度的50%左右.陈建华等[11]研究显示,北京市交通路口PM2.5日均质量浓度是对照点的3倍.李凤华等[12]对典型等级道路路边PM2.5的因子分析表明,快速路和次干道污染严重,机动车排放是研究区域主要来源.国内外关于路边环境颗粒物的浓度水平[13-16]、时间变化特征[15](如冬季污染水平高于夏季[17],工作日高于周末[18])和化学组成特征[19-21]也有诸多研究,但以上研究多基于常规道路交通环境.对管控措施干预后,不同路边微环境受机动车影响大小的研究则相对缺乏.

2019年10月18～27日,第七届世界军人运动会在武汉举行,军运会期间采取了大量污染源管控措施以保障环境空气质量,其他源类对环境的影响有所降低,而机动车影响则相对突出,这种干预政策为研究机动车排放的环境效应提供了准实验机会.本研究以此为基础研究不同路边微环境颗粒物污染特征,为评估机动车排放的环境效应提供支撑.

1 材料与方法

1.1 路边及环境样品采集

综合武汉市人口经济和交通车流量分布特点,选取2个路边采样点(白沙洲和新华路)、1个环境背景站点(东湖高新)进行对比研究,采样点位置如图1表示,周边情况见表1.

使用四通道大气颗粒物智能采样仪(TH-16A型,武汉天虹环保产业股份有限公司)进行PM2.5样品采集,采样高度为1m.使用特氟龙膜(=47mm, PALL)用于无机元素分析,石英膜(=47mm,PALL)用于碳组分和离子组分分析.环境背景站点样品采集于2019年10月18～27日,每天采集时长为22h(上午11:00～次日09:00),路边站点样品采集于2019年10月21～24日,每天采集时长为22h(上午10:00～次日08:00),各站点均同步采集空白样品.采样前均确认滤膜及仪器各项性能指标正常,共采集有效样品42个,其中路边站点20个,环境站点22个.采样期间平均温度为18℃,平均风速为1.4m/s,平均相对湿度为79%.为避免杂质和挥发性物质的影响,采样前将石英滤膜置于马弗炉内进行烘干处理(600℃,2h).

图1 采样点位分布示意

表1 采样点周边情况

注:*数据来源于http://www.whtpi.com/.

1.2 机动车尾气样品采集

区别机动车对不同路边微环境的影响,准确认识机动车尾气的排放特征是关键.为获取本地化真实的机动车尾气排放颗粒物化学组成,本研究同时采集了机动车尾气源样品,为路边与机动车源排放的颗粒物化学组分的对比分析和来源分析提供数据支持.采用便携式稀释通道采样器(PDSI-01P 型,陕西正大环保科技有限公司)于机动车检测站的检测线上完成PM2.5样品采集,捕集机动车从启动、加速、匀速、减速到熄火全过程中的颗粒物排放,每次测试时长为4.5min,共获得4组柴油车样品,6组汽油车样品.将采后滤膜置于滤膜盒内密封,放入保温箱中暂时保存,送回实验室后放入冰箱(4℃)避光保存,待称重分析.

1.3 样品分析与质量控制

样品分析前于恒温(20±1)℃、恒湿(50±5)%的天平室平衡48h,随后使用精度为0.001mg的天平(MX5,瑞士Mettler Toledo)进行两次循环称重,两次称量的差值均小于0.005mg.

采用电感耦合等离子体原子发射谱ICP-AES (ICP 7000型,美国热电)分析18种元素组分[22]:Na、Mg、Al、Si、K、Cu、Cd、Zn、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、As、Co和Pb.采用离子色谱(ICS-900,美国戴安)分析7种离子组分[23]:NO3-、SO42-、NH4+、Cl-、K+、Mg2+和Ca2+.碳组分(OC+EC)的分析使用碳分析仪(DRI Model 2001A,美国沙漠研究所),测试温度协议为IMPROVE A[24].每批测试样品分析设置一组实验室空白和方法空白,并根据现场空白进行校正.分析前对校准曲线进行修正,测试浓度响应值均在预期值的±10%以内.

1.4 研究方法

1.4.1 分歧系数法 分歧系数法(Coefficient Divergence, CD)可用来确定不同颗粒物样品化学组成之间的相似程度,其计算公式如下[25]:

式中:为两组不同PM2.5样品;X和X为组分在、中的质量分数,%;为参与计算的化学组分个数.分歧系数趋于0,说明两样品化学构成非常相似;分歧系数趋于1,说明组成相差极大[26].

1.4.2 CMB模型原理 化学质量平衡模型(CMB)是颗粒物来源解析中应用较为广泛的一种方法,先前的工作也为CMB的使用积累了较多经验[1,27].其基本原理是采用有效方差最小二乘法,根据污染源与受体的浓度关系,建立质量平衡方程,从而定量各污染源对受体点的贡献[28],计算公式表达为:

式中:C表示受体大气颗粒物中化学组分的浓度测量值,μg/m3;F表示第类源的颗粒物中化学组分的含量测量值,g/g;S表示第类源贡献的浓度计算值,μg/m3;I和J分别代表化学组分、源类的数目.

2 结果与讨论

2.1 机动车尾气颗粒物化学成分谱特征

测试车辆汽油车(Gasoline Vehicles)和柴油车(Diesel Vehicles)的尾气成分谱列于表2. TC(OC+EC)是汽油车和柴油车的主要成分,占比分别为51.49%和48.31%.其中汽油车OC(35.924%)是柴油车的1.14倍,柴油车EC是汽油车的1.08倍.柴油车排放的SO42-、NH4+均低于汽油车,质量分数为2.704%和2.195%,NO3-(5.139%)是汽油车的1.24倍;Cl-在两种类型机动车中质量分数相差无几(～2.93%),但对汽油车和柴油车水溶型离子的贡献顺序不同,分别为第三和第二.柴油车和汽油车元素组成以Ca、Fe、Si、Al为主,在柴油车中的占比是汽油车的1.11～1.21倍,Zn、Pb元素低于汽油车.

与其他研究结果进行对比(表2),本研究汽油车OC、EC排放水平与天津接近,OC占比低于西安和2017年武汉的25%和33%,EC是西安的1.98倍,略高于2017年武汉汽油车排放.NO3-、SO42-、NH4+明显高于其他研究,而Cl-排放水平在其他研究范围内,NO3-主要来自燃料高温燃烧[29],SO42-的高排放可能与含硫量有关[30].柴油车OC排放水平与2017年武汉(51.15%)相比降低明显,与其余研究较为接近,EC排放是其他研究的51%～68%.国五标准发布后,油品质量逐步升级是碳质组分降低的一个重要原因.与2017年武汉相比,柴油车NO3-、NH4+、K+水平较高,而SO42-、Cl-、Mg2+降低,除测试方法不同之外,发动机燃烧不充分也会引起离子浓度偏高,造成结果差异.本研究汽油车和柴油车Ca、Fe、Si与其他研究相比均处于较高水平,机油添加剂是Ca的一个潜在来源[31],而测试车辆使用年限较长,发动机及其部件的机械磨损较为严重,引起Fe和Si 的排放水平也较高[32-33].

2.2 路边和环境PM2.5化学组分特征

2.2.1 PM2.5浓度特征 采样期间,路边和环境背景点PM2.5浓度整体水平较低(表3),差异不大(单因素方差分析,>0.05),其中路边站点白沙洲和新华路PM2.5浓度分别为(46.26±5.55)μg/m3、(46.44±9.88) μg/m3,略高于环境背景点(45.42±7.47)μg/m3.

2.2.2 化学组分特征 利用分歧系数法选取主量成分(质量分数>1%)分析了路边和环境受体成分与本研究机动车尾气组成的相似程度.结果显示,两路边站点的CD=0.4,低于与环境背景点相比的CD值(0.6),说明路边颗粒物的组成与机动车尾气颗粒物更接近.

表2 机动车尾气组分占比与其他研究的比较(%)

注:GV、DV、LDGV、LDDV和HDDV分别指汽油车、柴油车、轻型汽油车、轻型柴油车和重型柴油车“-”表示无相关数据,“ND”表示未检出.

表3 路边和环境背景点PM2.5组分质量浓度与占比

续表3

注:“ND”表示未检出.

对路边和环境背景点PM2.5化学组分进一步分析(表3)显示,采样点间OC、EC均有明显差异(单因素方差分析,<0.05).新华路OC质量浓度是白沙洲和环境背景点的1.27和1.49倍;白沙洲EC质量浓度是新华路和环境背景点的1.14和1.91倍.三点位的TC在PM2.5中的占比呈梯度下降(图2),表现为新华路(34.87%)>白沙洲(30.90%)>环境背景点(23.83%);而OC/EC表现为环境背景点>新华路＞白沙洲.高值OC/EC说明采样点或存在二次有机气溶胶(SOC)污染[37].路边采样点周围无其他明显污染源,结合本研究机动车尾气高碳含量、较低OC/EC的特征,可认为路边碳组分主要来自于机动车尾气,这与Cao等[38]的研究结果一致.

图2 各点位和机动车尾气PM2.5中OC、EC占比和OC/EC值

新华路NO3-质量分数明显高于其他站点,进一步分析显示,NO3-与NH4+相关性较高(白沙洲2= 0.986,新华路2=0.884,东湖高新2=0.759,<0.05).冬季大气层结构稳定,采样期间平均风速仅1.4m/s,而相对湿度高达79%,机动车排放的NO容易在本地发生反应生成NO3-.采样点处于“街道峡谷”,地表空气流动时,会在由建筑物阻隔类似峡谷的街道上方产生涡旋,使得峡谷内自然通风能力减弱,交通污染物难以扩散[39],当风速减小或静风状态,污染物更易堆积,前体物浓度增加,转化效果更加明显[40-42].白沙洲SO42-在PM2.5中的占比为11.80%,高于环境背景点,且Cl-质量分数较高(相较于新华路),说明白沙洲SO42-、Cl-可能与燃煤排放的污染物传输扩散有关(武汉市工业和电厂煤烟尘中SO42-和Cl-的含量较高[43]).

Ca是三点位占比最高的元素组分,在新华路、白沙洲和环境背景点浓度依次降低;Fe、Al、Si在白沙洲和环境背景点的占比分别为新华路的11.3～ 16.8倍、4.5～6.9倍和7.8～10.2倍.白沙洲点位紧邻快速路,除机动车轮胎、刹车片磨损等排放外,受车辆高速行驶携带的道路尘的影响较大,这也与陈建华等[11]的研究结果相符;新华路位于市区,车流量很大,但车速不高,城市环卫活动也较为频繁,这在一定程度降低了机动车非尾气排放尤其是道路扬尘对环境的影响.

2.3 颗粒物来源解析

利用CMB模型定量分析路边和环境背景点PM2.5污染来源贡献(图3).鉴于数据量偏少,因此运算前已将数据不确定性调高,以确保结果的准确性.武汉源排放清单[44]和源解析结果表明[45-46],燃煤、道路扬尘、钢铁工艺制造、机动车排放和二次气溶胶已成为武汉市主要的污染来源.因此本研究将煤烟源、扬尘源、钢铁源、机动车尾气源、二次硫酸源、二次硝酸源和SOC纳入模型计算,输入源谱采用武汉本地化源谱[43,47],其中机动车尾气源谱来自同期源样品调研.本研究中SOC的计算通过扣除受体中部分OC含量来实现.各点位计算结果的残差平方和2在0.2061～1.6206之间,回归系数2在0.9478～ 0.9885,模型能够解析出的PM2.5质量为86.56%～ 99.46%,诊断指标表明结果可以接受.

不同路边微环境的污染源贡献不同,但均以机动车尾气源为首,且均高于环境背景点.新华路机动车尾气源分担率是环境背景点的2.0倍,达38.89%,这与Manoli等[48]在城市交通繁华区域所测机动车排放贡献率(38%)比较接近,说明了交通排放的重要影响;其他主要贡献源类为二次硝酸源和二次硫酸源,分担率为21.86%和13.26%.白沙洲机动车尾气源分担率为35.20%,是环境背景点的1.8倍,其他主要贡献源类为扬尘源(18.52%)和二次硝酸源(16.61%).相比新华路,白沙洲机动车尾气源和二次来源(二次硫酸源+二次硝酸源+SOC)贡献降低,而扬尘源贡献较高,说明道路交通环境不同,颗粒物污染源贡献差异较为明显.白沙洲车流量低于新华路,且环境空旷易于污染物扩散,机动车尾气的排放和光化学反应的影响因此降低,但道路开阔车速较高,扬起的路面积尘对PM2.5的影响增加.相对于张罡等[49]的研究(30.3%),本研究白沙洲机动车贡献率较高,这主要是因为采样点的位置不同,本研究采样点设在路边而张罡等[49]的研究中采样点距离路边较远(120m).与环境背景点相比,白沙洲煤烟源降低了39%,二次来源贡献(31.73%)略高于环境背景点,扬尘源变化不大;新华路煤烟源贡献相比环境背景点显著降低(约68%),扬尘源贡献是环境背景点的67%,而二次来源贡献上升至环境背景点的1.4倍,这也在一定程度上说明了机动车排放和二次转化是路边PM2.5污染的主要来源,城区车流密集,高层建筑较多,容易形成“街道峡谷”,污染物在不利的气象条件下逐渐累积,对颗粒物的影响更加显著.

3 结论

3.1 对机动车尾气PM2.5化学组成的分析表明,汽油车OC质量分数为35.92%,是柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数为16.89%,是汽油车的1.08倍.汽油车排放的SO42-、NH4+高于柴油车,而柴油车排放的NO3-、Ca、Fe、Si、Al均高于汽油车.

3.2 市区路边、环线路边PM2.5浓度略高于环境背景点;路边环境颗粒物碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;NO3-与NH4+在市区路边较高,主要来自二次转化;环线路边Fe、Si、Al含量比市区路边丰富,与机动车非尾气排放尤其是道路扬尘影响有关.

3.3 对PM2.5来源解析的结果表明,机动车尾气源对环线路边、市区路边微环境的分担率为35.20%和38.89%,显著高于环境背景点.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与市区路边相比,环线路边机动车尾气源贡献略有降低,而扬尘源贡献高于市区路边.

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Contributions of vehicle emissions to PM2.5in roadside microenvironments.

GAO Xue-qian1, WU Jian-hui1*, ZHANG Hui-tao1, ZHANG Wen-hui1, DAI Qi-li1, GONG Pan2

(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China；2.Wuhan Environmental Monitoring Center Station,Wuhan 430015, China)., 2021,41(11)：5086～5093

To investigate the contribution of vehicle emissions to PM2.5in roadside micro-environments in Wuhan, daily PM2.5filter samples were collected from different roadside microenvironments (urban roadside, ring roadside) and background site from October 18thto October 27th, 2019 in Wuhan. Chemical components of the PM2.5samples include elements, carbonaceous materials, and ions were determined. The motor vehicle exhausted PM2.5were also collected and analyzed to provide localized source profile for the fitting of chemical mass balance (CMB) model. The results showed that the vehicle exhausted PM2.5was dominated by OC and EC. Mass fraction of OC in PM2.5from gasoline vehicles was 1.14 times that from diesel vehicles, while the EC from diesel vehicles was 1.08 times that from gasoline vehicles. The fine organic aerosol concentration in roadside was higher than the other sites and largely originated from vehicle exhausts. Concentrations of Fe, Si, and Al at the outer loop line roadside were higher than those at inner-loop urban roadsides. CMB source appointment results showed that the contribution of vehicle emissions to PM2.5at the outer loop and inner-loop urban roadsides was 35.20% and 38.89%, respectively, nearly twice that at background site. The sources of PM2.5varied with different roadside microenvironments, with vehicle emissions and secondary aerosol had a higher contribution at the inner-loop urban roadside than the outer loop roadside, while dust increased in importance at the outer loop roadside.

roadside；PM2.5；chemical mass balance (CMB)；source apportionment

X513

A

1000-6923(2021)11-5086-08

高雪倩(1996-),女,河南商丘人,南开大学硕士研究生,主要从事大气污染防治方面研究.

2021-04-01

大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG0201)

* 责任作者, 副教授, envwujh@nankai.edu.cn