热中子参考辐射装置参数的实验测量

杨竣凯 王平全 张 辉 张 健

（中国计量科学研究院 北京 100029）

热中子参考辐射装置是中子计量和中子物理研究的重要设备［1］。热中子参考辐射是ISO 8529推荐的中子参考辐射之一［2］，不仅用于校准热中子测量仪器和中子个人剂量计，同时也是热中子注量率基/标准运行必要的基础条件。通常情况下，热中子可通过石墨、重水和聚乙烯等材料慢化能量较高的中子获得［3−4］。目前，国际上除美国NIST（National Institute of Standards and Technology）使用核反应堆，英国NPL（National Physical Laboratory）和法国IRSN （Institute for Radiological Protection and Nuclear Safety）利用加速器中子源形成热中子参考辐射场外［5］，其他国家计量院均使用放射性核素中子源（表1）。为恢复热中子注量率国家基准，满足对热中子注量量传的需要，中国计量科学研究院（以下简称计量院）新建了一套由241Am-Be 中子源和石墨及重水慢化体组成的热中子参考辐射装置，该装置形成两个辐射场，内场具有较高的中子注量率，外场热中子占比和均匀区均高于世界其他同类装置。

表1 世界各个国家热中子参考辐射场基本参数Table 1 Basic parameters of thermal neutron reference radiation field in various countries in the world

1 装置结构

装置设置有两个方向相反的热中子参考辐射场，分别为内场和外场。整体结构如图1（a）所示，主要由中子源、慢化体、反射腔以及屏蔽体组成。整个装置长3.2 m、宽2.3 m、高2.2 m，12枚241Am-Be中子源镶嵌在一块10 cm 厚的石墨板上，垂直放置在装置中间，根据每枚中子源的源强，中子源布局如图1（b）所示，每一枚中子源外面包有1 cm 铅用以屏蔽241Am 衰 变 产 生（59.5 keV）和 与9Be（α，n）12C（4.438 MeV）产生的γ 射线［4］，同时对241Am-Be 中子源发射的快中子具有一定慢化作用［6−7］。241Am-Be中子源的源强由计量院的中子源强度基准装置测量，测量结果如表2 所示。12 枚中子源总源强为1.406×108s−1，12枚源强的相对标准偏差为0.4%。

表2 12枚241Am-Be中子源测量结果Table 2 The measurement results of 12241Am-Be

图1 热中子参考场设计剖面图(a)和中子源布局示意图(b)Fig.1 Thermal neutron reference field profile (a) and the diagram of neutron source layout (b)

外场主要慢化材料为重水，慢化体厚度为90 cm，高和宽均为72 cm。重水容器壁材料为Zr-4，厚度为3 mm，纯度为99.9%。为提高241Am-Be 中子源利用率，重水容器侧面增加了高纯石墨。受限于房间尺寸，12枚241Am-Be中子源分布区域有限，造成中间区域中子注量率较高，为此在慢化体的热中子出射面安装了一块球冠形状（球半径为220 cm，中心厚度为2.5 cm）的高密度聚乙烯（High Density Polyethylene，HDPE），有效提高了热中子分布均匀性，称为均整透镜。在热中子出射方向设置了一个长90 cm、宽90 cm、深65 cm高纯聚乙烯可移动反射腔，聚乙烯密度为0.95 g·cm−3，用来提高热中子注量率以及进一步改善热中子分布的均匀性（图2（a））。设计指标为中子注量率大于500 cm−2·s−1，均匀性小于1.0%（40 cm×40 cm），热快比大于1 000∶1。MCNP（Monte Carlo Neutron Particle Transport Code）模拟计算结果表明：热快比大于1 400∶1，分布均匀性优于1.0%（40 cm×40 cm）。

内场主要慢化材料为高纯石墨，慢化体厚度为50 cm，高和宽均为78 cm。与外场一样，石墨慢化体外围也额外增加厚度为23 cm 的高纯石墨，同样在出射面安装球冠形状均整透镜，球半径为141 cm，中心厚度为4 cm。在热中子出射方向设置了一个深27 cm、宽72 cm、高72 cm 石墨反射腔（图2（b））。设计指标为中子注量率大于20 000 cm−2·s−1，均匀性小 于0.5%（30 cm×30 cm），热快比大于15∶1。MCNP 计算结果表明：热快比大于15，分布均匀性优于0.1%（30 cm×30 cm）。

图2 热中子参考辐射场的外场(a)和内场(b)Fig.2 Outer field (a) and inner field (b) of thermal neutron reference radiation field

2 实验测量

2.1 中子注量率的绝对测量

197Au（n，γ）198Au 活化反应截面是国际原子能机构（International Atomic Energy Agency，IAEA）推荐的标准反应截面［8］，198Au半衰期为2.694 1 d，金箔活化法方法测量结果准确度较高且相对简便，从而成为确定热中子注量率的绝对测量方法之一［9−10］。

金箔活化法饱和活度和中子注量率计算见式（1）和（2）：

式中：Asat为照射后金箔的饱和活度；NAu为被照射金箔的197Au 原子数；σa为中子活化截面；φn为中子注量率；A为照射后金箔的活度；T1/2为198Au 半衰期；t为辐照时间。

通过式（1）、（2）可得中子注量率为：

式中：mAu为金箔质量；MAu金相对原子质量；NA为阿伏伽德罗常数；fabs为金箔自吸收修正系数。

金箔活化截面计算中，热中子服从kT=25.3 meV 时的Maxwellian 中子能量分布，温度为（293.6±10）K［11］，根据MCNP 计算的内场和外场参考点处中子能谱（图3），从IAEA 核评价数据库ENDF/B-VII［12］，选取适当能量区间的截面数据代入式（4）中，可得到内场和外场197Au 的平均中子俘获截面为σa，out=（87.15±1.48）b，σa，in=（87.00±1.48）b。

图3 MCNP计算内场和外场参考点的中子能谱Fig.3 Neutron energy spectra of inner and outer field in reference points simulated by MCNP

将金箔固定在参考点处，外场参考点距离源板直线距离130 cm，反射腔后壁32.5 cm，其余四侧壁均为45 cm，内场参考点位于反射腔正中心，距离源板72 cm，金箔质量、厚度等参数、修正后的辐照结果见表3，不确定度评定见表4。

表3 金箔辐照参数和结果Table 3 Irradiation parameters and results of gold foil

表4 金箔活化法不确定度分量（k=1）Table 4 Uncertainty components of gold foil activation method (k=1)

由式（3），外场、内场中子注量率分别为（1 999.4±48.0）cm−2·s−1和（21 288.3±404.4）cm−2·s−1。

2.2 镉比

113Cd 的热中子（镉下中子）吸收截面高达2×104b，而大于0.5 eV 的镉上中子吸收较少，其比值（式（5））镉比（RCd）是计算热中子纯度的重要指标。将金箔用1 mm厚镉完全包裹，分别测量内场和外场参考位置处镉上中子，其各自的不确定度分量见表3。内场测量中，根据图3 和式（4）计算可得金箔包镉之后平均中子俘获截面σa，in(Cd)=（68.99±1.17）b，镉上中子注量率为（1 302.2±28.6）cm−2·s−1，镉比为15.4∶1。

外场测量中，金箔包镉后活度低于高纯锗谱仪的探测下限（0.031 Bq），因此使用充气压力为200 kPa 的3He 正比计数器（SP9，Centronic，英国）测量外场的镉比。该计数器于2019年9月在德国PTB进行了热中子响应的刻度，响应值为（3.21±0.3）cm2。探测器不包镉时，测得参考位置处中子注量率为（1 879±193.5）cm−2·s−1，在不确定度范围内与金箔活化法吻合；探测器全包镉时，中子注量率为（1.31±0.1）cm−2·s−1，镉比为1 433∶1。虽然外场的中子注量率低于内场，但镉比较高，表明热中子纯度更高。内场和外场镉比测量结果均与MCNP 模拟计算相符。

式中：RCd为镉比；φ<0.5eV和φ>0.5eV分别为镉下和镉上中子注量率，cm−2·s−1。

2.3 中子注量率前后分布

通过金箔单面包镉来确定反射腔参考点处前后中子注量率贡献比。将两片金箔分别贴在镉片两侧，金箔面中子与入射方向垂直，金箔参数和测量结果见表5，不确定度评定见表6。表中“前”“后”分别表示金箔面正对和背对入射中子方向。计算可得，内场和外场反射腔参考点前后中子注量率比值分别为1.05和1.54。相比于内场，外场参考点处，前方入射的中子注量率占比更高，这可能是由于外场中子热化比更高，其反射腔聚乙烯壁中所含的H 对热中子吸收截面是C（石墨组成元素）的86倍［4，11］，且外场反射腔体积更大，因此从反射腔后面散射中子数较少。内、外场参考点处前后中子注量率之和分别为（21 842.5±415.0）cm−2·s−1、（2 075.5±60.2）cm−2·s−1，略高于绝对测量值2.6% 和3.8%。可能的原因主要有两个：1）金箔与镉片之间有间隙，会有少量中子进入并活化金箔，使中子注量率值增加；2）半包镉时，由于金箔厚度变为绝对测量的两倍，侧面接收中子数增多，使注量率之和增大。

表5 金箔单面包镉辐照参数和结果Table 5 Irradiation parameters and results of the gold foil half wrapped by cadmium

表6 金箔半包镉不确定度分量（k=1）Table 6 Uncertainty component of gold foil half wrapped by cadmium (k=1)

2.4 中子场均匀性

均匀性用来表征场的某一物理量在一定范围内的均匀程度，热中子分布均匀性是热中子参考辐射场重要参数之一，均匀区的尺寸决定适用的探测器尺寸大小，均匀区和均匀度越大，中子场可覆盖的探测器尺寸越大，在检测大灵敏区探测器时（如用于反应堆周围的裂变电离室），结果准确度也更高。利用SP93He探测器进行热中子场均匀性扫描测量，外场以参考点为原点，测量所在水平面和竖直面的均匀性，各方向测量间隔为5 cm，通过式（6）计算两个面的中子注量率均匀性。由于垂直平面和中子入射平面均为上下和左右对称结构，因此仅测量垂直平面1/4 象限即可判断整个平面的注量率分布。测量结果如图4（a）所示，竖直面上，均匀性在35 cm×35 cm（全平面即为70 cm×70 cm）面积内为1%，注量率变化仅为−0.12%～3.8%，表明透镜对中子注量率均整效果显著，竖直面均匀性较好。但中心和顶角处相比于其他位置注量率仍略有降低，中心位置变化是由于聚乙烯透镜中心较厚，对中子吸收较多导致；而顶角处则是由于源的布局使该位置初始注量率较少。水平面（图4（b））的均匀性在30 cm×30 cm面积内为1.2%，在70 cm×35 cm 范围内为5.2%，注量率变化范围为−4%～26.7%。从图4 可以明显看出，靠近反射腔后壁角落处中子注量率明显升高，这是由于入射中子到达后壁聚乙烯时会发生散射，而内角落处中子更容易在两块聚乙烯壁上发生多次散射，造成该范围内注量率增大。

图4 外场参考点所在竖直平面(a)和水平平面(b)归一化注量率Fig.4 Normalized fluence rate of reference point on vertical plane (a) and horizontal plane (b) in outer field

式中：M为热中子场均匀性；S为测量面积内中子注量率标准差；Xˉ为中子注量率均值。

内场由于反射腔探测器入口尺寸的限制（图2（b）内场圆形入口处），仅测量参考点所在的水平直线的中子注量率均匀性（图5），且该水平线位于反射腔中心。该直线范围内中子注量率均匀性为0.4%，变化范围为−1.6%～0.3%，内场由于反射腔体积较小，因此经过反射使腔内中子注量率相比外场更加均匀和稳定。但两边中子注量率略有下降，这仍然是由于源的布局导致边缘处中子注量率较低；而右侧（−32.5 cm）注量率下降较多则可能是由于反射腔入口处少量中子泄漏导致。

图5 内场参考点所在水平线归一化注量率Fig.5 Normalized fluence rate of reference field on the horizontal line in inner field

3 结语

中国计量科学研究院利用12 枚241Am-Be 中子源，并用重水和高纯石墨做慢化体，形成两个具有不同中子注量率和镉比的参考辐射场，各项参数均满足设计指标的要求。此外，由于反射腔和均整透镜的设计，使中子场具有较高均匀性和热中子占比，参数指标均高于世界同类装置。外场反射腔参考点处中子注量率为（1 999.4±48.0）cm−2·s−1，具有较高的镉比（1 433∶1）和较大的均匀区（70 cm×70 cm，1%），因此适用于大体积，高灵敏度探测器的测量和研究；内场反射腔参考点处中子注量率为（21 288.3±404.4）cm−2·s−1，镉比（15.4∶1）和均匀区较小（55 cm，0.4%），更适用于较低灵敏度和小体积探测器的测量和研究。由于反射腔内形成的是封闭中子场，当有探测器或其他物体放入时，会产生一定的扰动，因此未来需要对该问题做更深入的研究。