2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度时空分布特征及潜在源分析

王 利，徐翠玲，徐 甫，高 琦

(长安大学 地质工程与测绘学院,陕西 西安 710054)

0 引 言

气溶胶(Aerosol)是指悬浮在气体中的固体或液体微粒与气体载体组成的多相体系[1]，是大气污染物的重要组成成分[2]。气溶胶对区域环境具有辐射强迫效应[3]，从而进一步影响气候系统中的降水、气温等气象要素[4-6]，还会通过呼吸作用影响人体健康。因此，研究气溶胶的时空分布特征对空气污染防治和人类健康具有重要意义。气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)是指在垂直方向上气溶胶消光系数的积分，可以表征大气混浊度或大气中气溶胶总含量，用于定量评估空气质量等级，进而有效反映区域空气污染程度[7-8]。目前，气溶胶光学厚度产品数据来源于地基数据和卫星遥感数据。地基数据精度高但站点分布不均，无法满足区域性研究的需要；卫星遥感数据获取方便、覆盖广、成本低，能够实现大范围长时间监测，为气溶胶光学厚度研究提供了有利条件，也成为了空气污染监测的新手段[9-10]。

目前国内外已有的众多气溶胶光学厚度产品数据中，中分辨率成像光谱仪(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer, MODIS)气溶胶光学厚度产品的时空分辨率、空间覆盖率以及数据质量较高[11]，算法更新速度较快，先前的C5.0、C5.1和C6.0版本的气溶胶光学厚度产品数据已广泛应用于大气污染研究[12-13]。2017年美国国家航空航天局(National Aeronautics and Space Administration，NASA)发布了MODIS C6.1气溶胶光学厚度产品，其在准确度和空间覆盖范围方面均优于早期版本[14-16]。鉴于此，国内外陆续开展关于新版本气溶胶光学厚度的相关研究。Wei等利用MODIS C6.1气溶胶光学厚度产品数据开展了全球大气气溶胶监测[17]。张瑞芳等基于2003～2018年的MODIS/Aqua C6.1气溶胶光学厚度产品，研究分析了西北地区气溶胶光学厚度的时空分布特征，并结合气象资料分析了气象要素对气溶胶光学厚度的影响[18]。吕鑫等基于2004～2018年MODIS C6.1气溶胶光学厚度产品、PM2.5和PM10监测数据以及气象数据，分析研究了四川省气溶胶光学厚度的时空分布及变化趋势[19]。张颖蕾等以长三角地区为例，基于2000～2018年MODIS C6.1气溶胶光学厚度产品，分析了长三角地区气溶胶光学厚度和Angstrom指数的时空变化特征[20]。目前国内基于MODIS C6.1气溶胶光学厚度产品的研究大多聚焦于某省份、某城市或某区域，例如四川省、京津冀或长三角地区等，而关于华北平原的相关研究较少。

华北平原是中国东部平原的重要组成部分。近年来，随着经济增长和城市化进程的不断加快，大气污染物长期超环境容量排放，导致华北平原出现多次重污染天气事件。例如，2013年1月，华北平原出现了罕见的重污染天气，韩霄等众多学者对其成因进行了探讨[21-23]。相关研究表明，大气污染具有区域性，大气气溶胶的时空分布与污染物来源关系密切。例如，苏彬彬等利用后向轨迹模式探究了华东森林及高山背景区域的大气污染物传输特征及其高污染气团的主要来源[24]，结果表明城市大气受本地排放源和外地污染物输送的共同影响。目前，众多学者利用聚类分析、潜在源贡献因子分析以及浓度权重分析等方法研究了华东、郑州、北京等地区大气污染物的来源[25-27]，且这些研究多为针对某次特定的大气污染过程或某一季节来进行，而对于长时序的后向轨迹聚类分析和潜在源区探究鲜少。

基于此，本文利用MODIS/Terra C6.1气溶胶光学厚度产品，探讨华北平原2011～2020年气溶胶光学厚度的时空变化特征，并基于气象数据和空气质量指数数据，综合运用聚类分析、潜在源贡献因子分析和浓度权重分析等方法，揭示华北平原不同季节大气污染物的输送途径及其潜在源区的空间分布，以期为华北平原大气污染治理及减排措施制定提供参考依据。

1 研究区概况及数据来源

1.1 研究区概况

华北平原位于北纬30°～42°，东经110°～123°(图1)，北抵燕山南麓，南达大别山北侧，西倚太行山—伏牛山和豫西山地，东临渤海和黄海，横跨京、津、冀、鲁、豫、皖、苏5省2市，区域总面积约40×104km2，平原面积约33×104km2。华北平原地势平坦，河湖众多，交通便利，经济发达，覆盖人口大省和工业大省。该地区四季变化明显，属暖温带季风气候，年平均气温为8 ℃～15 ℃，年降水量为500～1 000 mm，降水主要集中在6月至9月。此外，华北平原属于四大霾区之一，受工业生产和人为因素的影响，空气污染状况严重，面临着较大的环境压力。

图1 华北平原地理位置

1.2 数据来源

1.2.1 气溶胶光学厚度产品

本文研究所使用的气溶胶光学厚度产品来自于NASA发射的Terra-MODIS传感器提供的每日Level 2气溶胶光学厚度产品MOD04_L2数据集，空间分辨率为10 km[28]。根据华北平原的地形和位置，选取2011年～2020年MODIS C6.1“AOD_550_Dark_Target_Deep_Blue_Combined”波段获取的气溶胶光学厚度数据。基于此，将10年的MODIS气溶胶光学厚度产品数据进行处理，通过IDL编程对影像进行拼接、重投影、裁剪等预处理工作，以像素为处理单元，计算研究区内有效像元的平均值，得到华北平原气溶胶光学厚度月均值、季均值和年均值及其空间分布，并通过ArcGIS软件和CorelDRAW软件绘制为专题图件。

1.2.2 气流轨迹模型

气流轨迹模型数据来自美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction, NCEP)和美国国家大气研究中心(National Center for Atmospheric Research, NCAR)联合发布的全球资料同化系统(Global Data Assimilation System，GDAS)气象数据(ftp:∥arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)。

GDAS气象数据的地面分辨率为1°，空间覆盖范围为全球，GDAS气象数据每6 h记录1次，即世界标准时间00:00、06:00、12:00和18:00。数据选取时段为2014～2020年。

1.2.3 空气质量指数

本研究所使用的空气质量指数(Air Quality Index，AQI)数据来源于空气质量在线监测分析平台(https:∥www.aqistudy.cn/)，时间跨度为2014～2020年，时间分辨率为1 d。该数据是对国家环境监测总站(http:∥www.cnemc.cn/)的每小时数据求平均值所得。

2 分析方法

2.1 Slope趋势分析

基于Slope趋势分析，模拟研究区每个栅格单元的变化趋势，以分析华北平原2011～2020年近10年间气溶胶光学厚度变化的方向和速率[29]。其计算公式为

(1)

式中：i为年序号；n为时间跨度；Di为第i年的气溶胶光学厚度；斜率kslope为气溶胶光学厚度的变化趋势。

2.2 后向轨迹聚类分析

拉格朗日混合单粒子轨道(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory, HYSPLIT)模型最初是由美国国家海洋和大气管理局以及澳大利亚气象局合作开发，可以用来计算简单的气团轨迹以及模拟复杂的扩散和沉积，目前广泛应用于大气污染物传输和来源分析等研究[30]。本研究利用HYSPLIT模型，将华北平原所涉及的2个直辖市(北京、天津)和5个省会城市(河北石家庄、山东济南、河南郑州、安徽合肥、江苏南京)分别设置为受点，轨迹模拟起始高度设为500 m，模拟华北平原这7个城市每日气团的24 h后向移动轨迹，并利用Meteoinfo软件和TrajStat软件对气流轨迹进行聚类分析，最终得到每个城市不同季节气团的主要传输路径。

2.3 潜在源贡献因子分析

潜在源贡献因子(Potential Source Contribution Function, PSCF)分析是一种基于条件概率函数发展而来的定性识别潜在污染源的方法[31]。潜在源贡献因子分析函数基于空间网格计算，将研究区划分成i×j的均匀网格，定义经过某一网格(i,j)污染气流轨迹端点数mij与经过该网格的总气流轨迹端点数nij的比值为PSCF值(Pij)。根据潜在源贡献因子分析原理，当nij较小时，Pij的不确定性较大。为减小Pij的不确定性，引入权重函数(Wij)[32]进行修正，即WP,ij=Pij×Wij。权重函数定义如下

(2)

2.4 浓度权重分析

潜在源贡献因子分析只能反映当前网格污染轨迹数所占比例，不能体现污染轨迹对目标网格的污染贡献程度[33]。因此，进一步使用浓度权重(Concentration-weighted Trajectory, CWT)分析来研究不同潜在污染源区对目标网格的相对贡献大小[34]。浓度权重分析是通过计算源区网格(i,j)的平均权重浓度(Cij)来分析其对目标网格的污染贡献程度。其表达式为

(3)

式中:l是经过网格(i,j)的轨迹之一；Cl是轨迹l经过网格(i,j)时的值；τijl是轨迹l在网格(i,j)停留的时间，用落在网格内轨迹l的端点数来代替；M为轨迹数量。

类似潜在源贡献因子分析，为浓度权重分析引入权重函数Wij，以减小由于nij较小时引起的不确定性，即WC,ij=Cij×Wij。

3 结果分析与讨论

3.1 气溶胶光学厚度时空变化特征

3.1.1 月均值变化特征

图2为2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度逐月变化情况。由图2(a)的逐月气溶胶光学厚度平均值可知，若以年为周期，气溶胶光学厚度呈明显的周期性变化，每个周期内(即每年)峰值一般出现在6月至8月。气溶胶光学厚度最大值出现在2011年8月，为1.10；最小值一般出现在11月或12月，但2018年9月气溶胶光学厚度最小，为0.27。近10年间，2011年和2014年夏季(6月至8月)的气溶胶光学厚度较高，均超过0.80，除此之外，2011年2月、2012年5月至7月及2013年6月气溶胶光学厚度均大于0.80。图2(b)给出了2011～2020年各月平均后的气溶胶光学厚度逐月变化趋势，变化幅度较大，月份之间差异显著，最大值出现在6月，为0.75，最小值出现在12月，为0.37。综上所述，全年气溶胶光学厚度从1月开始，随着气温的升高，呈缓慢上升趋势，在6月达到峰值后，呈快速下降趋势，至12月为全年最低。

图2 2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度逐月时间序列

为了更清晰地了解华北平原气溶胶光学厚度的逐月变化特征，图3进一步给出了近10年气溶胶光学厚度月均值的空间分布。如图3所示，1月华北平原大部分区域气溶胶光学厚度在0.50以上，经统计有57.03%的样本点气溶胶光学厚度大于0.50，较高值主要分布在河南、河北和山东三省的交界处。2月气溶胶光学厚度高值区分布在天津，河北南部，山东以及河南、江苏和安徽的大部分地区，几乎覆盖整个平原。3月华北平原的空气质量较2月有所好转，气溶胶光学厚度高值区主要集中在河北邢台、邯郸，山东聊城，河南郑州及山东济宁等地区。从3月开始，华北平原气溶胶光学厚度开始逐渐增大，3月至6月气溶胶光学厚度的空间分布相似，其显著升高的范围也大致相同，主要集中在河南与河北两省交界处、山东除中部以外的外围区域、安徽中南部和江苏等地区。6月华北平原大部分地区气溶胶光学厚度较高，只有极少数地区空气质量状况较好，如河北张家口、承德。7月至8月气溶胶光学厚度开始逐渐下降，高值区的空间分布也显著不同，7月高值区主要集中在天津、河南郑州以及山东等地区，而8月高值区范围明显缩小，仅分布在河南郑州和河北邯郸、邢台等地区。从8月开始，气溶胶光学厚度呈快速下降趋势，到12月华北平原整体气溶胶光学厚度平均值为0.37。总体而言，华北平原气溶胶光学厚度的空间分布表现出典型的城市污染特征，山东济南、河南郑州、河北石家庄等城市空气污染严重，河北张家口和承德等城市空气状况较好。这一结论与刘海知等的研究结论[35-36]一致。

图3 2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度月均值的空间分布

3.1.2 季均值变化特征

为分析华北平原气溶胶光学厚度的季节变化特征，通过对MODIS C6.1气溶胶光学厚度产品数据进行计算，得到了2011～2020年春季(3月至5月)、夏季(6月至8月)、秋季(9月至11月)、冬季(12月至次年2月)气溶胶光学厚度季均值的空间分布(图4、5)。气溶胶光学厚度季均值从大到小依次为夏季(0.67)、春季(0.59)、冬季(0.49)、秋季(0.46)(图4)。其中，夏季气溶胶光学厚度最高，可能与华北平原夏季的高温和丰富的水汽含量有关。一方面，夏季降雨增多且夏季盛行偏南风，北部地区的地形结构会抑制南来污染物向北输送，同时高温高湿条件容易导致气-粒间的转换作用以及气溶胶粒子吸湿增长，最终导致污染物堆积在华北平原上空[37]。另一方面，华北平原盛产小麦，夏季是小麦的收获季节，大量的秸秆燃烧也是造成夏季气溶胶光学厚度较高的原因[38-39]。就空间分布而言，华北平原气溶胶光学厚度的空间分布呈现出明显的季节性特征。春季气溶胶光学厚度高值区主要分布在河南郑州、江苏苏州以及山东中西部地区；夏季高值区主要位于天津、河北东南部、山东除中部以外的外围区域以及河南北部地区；秋季高值区仅零散分布在山东枣庄、江苏苏州等地区；冬季高值区则分布于河北东南部以及山东济宁、江苏徐州、安徽淮北等地区。四季中，仅有河北张家口和承德的气溶胶光学厚度较小，这可能与该地区植被覆盖度较高、工业排放少以及人类活动相对较少有关。

图4 2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度季均值直方图

3.1.3 年均值变化特征

图5 2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度季均值的空间分布

华北平原平均气溶胶光学厚度的空间分布如图6(a)所示。气溶胶光学厚度极高值以离散的点源分布在河南和江苏，且太行山脉以北的地区气溶胶光学厚度较低，太行山脉以南大部分地区气溶胶光学厚度较高。经统计，近10年间华北平原平均气溶胶光学厚度为0.07～1.29，但其年均值整体呈下降趋势，下降幅度达36.84%。2011～2013年，气溶胶光学厚度年均值从2011年的0.72下降至2013年的0.62；至2014年，气溶胶光学厚度年均值缓慢增加到0.65；2014～2018年，气溶胶光学厚度年均值几乎呈直线下降，下降幅度达30.53%，2018年气溶胶光学厚度年均值为近10年的最小值(0.45)；2019～2020年，气溶胶光学厚度年均值出现短暂的回升，但上升范围不大。由图7可以明显看出华北平原气溶胶光学厚度年均值自2011年后呈明显下降趋势，这与中国政府在2011～2015年实施“十二五”规划时规定了对应的减排目标来治理大气污染问题有极大关系[40]。结合近10年气溶胶光学厚度的空间变化趋势[图6(b)]可知，2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度基本呈现降低趋势，其中下降最显著的区域主要有山东济南及河南郑州、许昌、漯河、周口，但河北、江苏和天津极少数地区气溶胶光学厚度呈略微增加的趋势。整体而言，华北平原气溶胶光学厚度呈减弱趋势，空气污染状况正逐渐改善。

图6 2011～2020年华北平原平均气溶胶光学厚度空间分布及其变化趋势

图7 2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度年均值变化趋势

图8为2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度年均值的空间分布情况。由图8可知，2011～2020年气溶胶光学厚度年均值为0～2.3，整体呈下降趋势，且华北平原中部气溶胶光学厚度存在明显的时序变化特征，其周边无明显变化。2011年是华北平原近10年空气污染最严重的一年[41]，气溶胶光学厚度年均值相较于其他年份较高，其中有9.15%的地区气溶胶光学厚度大于1.0；2011～2013年，气溶胶光学厚度高值区逐年缩小，到2013年有98.00%的地区气溶胶光学厚度小于1.0；2014年，气溶胶光学厚度高值区缓慢扩增，主要体现在安徽和江苏部分地区；2015～2018年，气溶胶光学厚度年均值明显降低，有99.67%以上地区气溶胶光学厚度小于1.0，到2018年，华北平原气溶胶光学厚度为近10年最小，其中有79.70%以上地区气溶胶光学厚度小于0.6，有39.20%地区低于2018年年均值(0.45)；2019～2020年，河南郑州、河北石家庄以及江苏少数地区气溶胶光学厚度出现短暂的回升，这可能与这些地区人口密度大、工业化程度高有关，因为人类活动会导致人为源气溶胶局地排放量增加[42-43]。

图8 2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度年均值的空间分布

3.2 气流轨迹输送的影响

为了解华北平原不同季节受气流轨迹输送的影响，利用HYSPLIT模型以500 m为起始模拟高度，对华北平原所涉及到的7个重点城市的后向轨迹按季节进行聚类分析，结果如图9和表1所示。2014～2020年，北京春、秋、冬季主要受长距离气团输送影响较大，夏季来自南部和东南方向的短距离气流轨迹占比最高；天津、安徽合肥、江苏南京四季主要受短距离气团输送的影响较大；山东济南和河北石家庄四季主要受周边省市短距离气团输送影响较大，受长距离输送的气团影响较小；河南郑州春、夏、秋季主要受短距离气团输送影响，冬季除了受短距离气团输送影响外，还受长距离气团输送的影响。综上所述，由于华北平原地理位置特殊，受季风气候及东南海洋暖湿气流影响，研究区所涉及到的7个重点城市四季整体上主要受短距离气流影响较大，受长距离气团输送的影响相对较小。

表1 2014～2020年华北平原不同城市四季后向轨迹聚类统计结果

图9 2014～2020年华北平原不同城市四季后向轨迹聚类分布

3.3 污染物潜在源区分析

图10给出了2014～2020年华北平原7个重点城市不同空气质量指数等级占比情况。由图10可知，2014～2020年，安徽合肥空气质量优良天数占比最大(70.58%)，江苏南京次之(68.76%)，而河北石家庄最低(45.62%)，且石家庄的重度、严重污染天数占比分别为10.12%、4.06%，均高于其他6个城市。上述分析表明，合肥和南京的空气质量状况较好，石家庄的空气质量状况差。因此，本文选择空气污染相对严重的石家庄进行潜在源贡献因子分析。相关研究表明，MODIS气溶胶光学厚度产品数据与空气质量指数数据间有一定的相关性，可以基于气溶胶光学厚度与空气质量指数进行空气污染的相关研究[44-45]。本文按0.5°×0.5°格网将研究区网格化，并将阈值设置为101(即空气质量指数级别的三级标准)，以此求出每个网格对应的潜在源贡献值(Wp)。

图10 2014～2020年华北平原不同空气质量指数等级占比情况

图11为石家庄春、夏、秋、冬四季潜在污染源的分布。WP值越大，表明该格网污染的轨迹占比越高，即该格网受外来污染物输送的可能性越大，对应的颜色越深。本文按WP值0.1～0.3、 0.3～0.7、0.7～1.0分为轻度、中度和重度污染来标示潜在源区属性。由图11可知，石家庄潜在污染源分布具有明显的季节性特征。春季重度污染网格位于陕北南半部、山西西南部和东南部、河南东部和北部、山东西南部以及安徽北部和西北部；夏季潜在源区最为集中，重度污染网格主要集中于汾河平原、山东菏泽、河南东部和北部以及安徽西北部；秋季重度污染网格缩小，主要集中在河南与山东两省交界处、临汾盆地和河南中北部；冬季潜在源区和秋季类似，呈条带状分布，但重度污染网格有所增加，且来源方向为内蒙古西北部、陕西北部、汾河平原、河南东北部、河北中部和南部、山东聊城以及天津。结合后向轨迹聚类分析结果和王冠岚等的研究结果[46]可知，影响石家庄空气质量的首要污染物多为本地生成，但气象条件、人口数量、工业排放和燃煤用量等因素与空气污染也关系密切。

图11 2014～2020年石家庄潜在源区的四季分布

3.4 浓度权重分析

由于潜在源贡献因子分析识别的潜在源只能反映某网格内污染轨迹占轨迹总数的比例，无法体现该网格对目标网格的贡献程度。为此，本文引入浓度权重分析计算污染物潜在源区的贡献度(WC)。WC值越大，表示该格网对目标格网的贡献程度越高，即该格网出现高浓度的污染物，且对应的颜色越深。结果如图12所示。

图12 2014～2020年石家庄浓度权重轨迹的四季分布

石家庄春季WC值大于100的高值区主要分布在河北西南部、东南部和中部，山东西北部、西南部和中南部，河南及内蒙古中西部；夏季WC值大于100的高值区显著增多，主要分布在山东、河北、河南三省交界处及其周边区域，以及山西等地区；秋季WC值大于100的区域分布较分散，主要分布在山东、河北、河南三省交界处及其周边区域，以及内蒙古中西部、陕西北部、汾河平原，此外，渤海也有一定的贡献；冬季WC值大于100的高值区是四季中分布范围最广的季节，其中大于200的高值区主要分布于陕西延安、山西吕梁、河北石家庄和邯郸、河南鹤壁及其周边区域。综上所述，石家庄春、夏、秋、冬四季空气污染主要受本地排放影响较大，同时也受到周边省市近距离输送的影响。

4 结 语

(1)2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度月均值呈显著的周期性变化，以年为周期，每个周期内峰值一般出现在6月至8月；气溶胶光学厚度月际年内变化呈单峰分布，峰值出现在6月(0.75)，最小值出现在12月(0.37)。气溶胶光学厚度季节性变化特征呈夏季(0.67)最大、春季(0.59)次之、秋季(0.46)最小的特征。总体而言，2011～2020年华北平原气溶胶光学厚度年均值整体呈下降趋势，下降幅度达36.84%。

(2)华北平原春、夏、秋、冬四季整体上主要受短距离气团输送影响较大，长距离气团输送影响较小。但是，受季风气候、东南暖湿气流及人类活动的影响，北京春、秋和冬季受长距离气团输送的影响大。

(3)根据华北平原大气污染状况分析结果可知，河北石家庄的空气质量状况较差。综合潜在源贡献因子、浓度权重和后向轨迹聚类分析结果可知，石家庄污染物潜在源区具有明显的季节性特征，其中夏季的重污染潜在源区最为集中且范围最大。经分析，影响石家庄空气质量的污染物多为本地生成，同时也受到周边省市近距离输送的影响。