电场作用下液滴的变形及库仑分裂模式

王军锋，范志恒，王东保，陆帅全

（江苏大学能源与动力工程学院，江苏 镇江 212013）

电场作用下液液多相流的研究已广泛应用于工业生产中。在化学工业如酯交换反应制备生物柴油过程中，通过施加电场能够减小液滴尺寸以改变两相的接触面积，从而增强化学反应的传热传质效率[1-2]。在微型设备的液滴驱动方面，电场管控具有可控性强、能耗低、液滴分散性好等优点[3]。相关工业应用过程中存在着电场引发的液滴变形及破碎现象。当对单个液滴施加电场作用时，库仑力会增强液滴表面的不稳定性，从而导致液滴发生变形及库仑分裂。实际上，利用静电场控制液滴的变形及分裂行为最早可以追溯到18 世纪末19 世纪初。早在1882 年，Rayleigh[4]通过理论分析得到了液滴发生库仑分裂的临界条件，但他并未提出液滴破碎的具体模式和行为演化过程。1964 年，Taylor[5]首先提出了泰勒锥模型，泰勒锥是一种典型的库仑分裂模式。Jaworek等[6]根据射流的弯液面以及雾化液滴特性归纳出8种不同泰勒锥的库仑分裂形态。泰勒锥的相关研究作为静电喷雾的重要分支，广泛应用于喷墨打印、静电纺丝等领域[7-8]。

近年来，许多学者也致力于研究气液系统中电流体动力学（EHD） 对气泡行为的影响[9-11]。Zaghdoudi 等[11]对匀强电场作用下气泡的生长行为进行了数值研究分析，发现了电应力能够使气泡在电场方向上变形并引起气泡周围的流体运动。Di Marco 等[12]研究了电场对气泡脱离粒径的影响，结果表明，气泡的脱离及运动主要是介电泳力引起的。气液两相系统中的相关研究也为液液系统中的荷电液滴库仑分裂过程提供了理论基础。电场作用下液液两相中液滴库仑分裂的机理极其复杂，离散液滴在连续相液体中的破碎主要是液液两相界面张力、黏性滞力及电应力共同作用的结果[13-15]。对于离散液滴库仑分裂的研究主要从液滴破碎的临界条件、液滴分裂过程以及相应破裂特征等方面展开[16]。研究者通过试验探究和理论分析的方法对液液系统中离散液滴的库仑分裂模式及行为演变过程开展相关研究，获得了电场强度和液体特性等因素对单液滴荷电行为的初步影响规律。Eow 等[15,17]研究了油中水滴的库仑分裂形态，当液滴变形率超过临界值时，液滴界面处会沿电场方向形成突起的液锥，锥顶处形成微射流，破碎出更细小的液滴。

经过对前人学者研究的分析总结，Raut等[18]概括出了单个悬浮液滴两种最常见的库仑分裂模式：尾部断裂和尖端射流。Nishiwaki等[19]发现了聚合液滴在交流电场作用下的4种库仑分裂模式，并给出了4种模式与不同介质黏度比的关系。Deng等[20]探究了直流电场中硅油液滴的4种变形破碎模式，并得出场强越大、液滴粒径越小，液滴倾斜旋转角度越大的结论。Dubash等[21]观察了匀强电场作用下被黏性绝缘流体包围的相对无黏的导电液滴的缓慢变形，发现当电场强度进一步增大，液滴的破碎模式从尖端破碎转换成了丝状射流。Luo 等[22]利用高速摄影技术探究了含表面活性剂的水滴库仑分裂特性，定量研究了液滴破碎的3个阶段，重点分析了表面活性剂对液滴拉伸过程、连接位置和子液滴尺寸的影响。Li等[23]分析了电场强度和液滴尺寸对液滴形变的影响，得到了液滴达到稳定变形状态的时间与液体物性参数的关系。对电场作用下液液系统中的研究，较多集中在单个悬浮在连续相介质中液滴的变形、破碎等动力学行为的分析，针对喷嘴处离散液滴在不同生长阶段下的库仑分裂演变行为特性研究较少，其相关机理未完全揭示。

本文主要研究了不同生长阶段的荷电甲醇液滴在不混溶大豆油介质中的库仑分裂行为和具有时间分辨特性的演化规律。利用高速显微成像技术精确捕捉了附着在喷嘴上单个液滴的变形、破碎等现象的形貌特征。根据液滴的荷电与力学特性定量分析了电场强度和不同生长阶段液滴的粒径对液滴变形及破碎的影响，得到了推压变形、顶部破碎、顶部-边端破碎、伞状破碎等4 种特殊的变形及库仑分裂模式。本研究旨在提供一些新颖而特殊的带电液滴库仑分裂的模式，以更好地探究电场对液-液体系中两相分散强化作用的影响。

1 试验装置与方法

1.1 试验装置

采用静电显微高速摄像试验系统拍摄直流电场作用下油中醇滴库仑分裂特性的微观图像，试验装置如图1 所示。试验采用50mm×50mm×80mm 的有机玻璃容器，在容器底部置有一不锈钢毛细管，其内外径分别为0.5mm 与0.8mm。大豆油（精炼一级）作为连续相介质放置于容器内部，其顶部固定有铜板，铜板与不锈钢针头顶端的距离为50mm。离散相甲醇液滴通过毛细管自容器底部注入，其粒径由微流量注射泵以极小的流量（3mL/h）精确控制。毛细管针头与高压静电发生器负极相连，玻璃容器上部的铜板接地，因此针板间形成了使液滴接触荷电的非匀强电场区域。

图1 荷电液滴显微高速摄像试验系统

使用Phantom V1611 型显微高速数码摄像机，配合12 倍变焦显微镜头拍摄记录针头处液滴的变形及破碎特征。以5000 帧/s 的帧率精确捕捉不同生长阶段的液滴在施加直流电场后的行为演变过程并储存在计算机内。高亮LED 片光源放置在高速数码相机的对面用来确保在极短的曝光时间内获得辨识度较高的图片，结合图像处理软件对得到的图像进行特征提取。试验控制在室温20℃下进行，外加电压在0～8kV，悬挂在针头上的甲醇液滴的轴向粒径范围为0.7～2.5mm。试验过程中采用的油醇物性参数见表1，其中两相流体的界面张力由JYW-200B表面张力测试仪测得。

表1 试验中所用介质的物性参数

1.2 图像处理及误差分析

采用MATLAB 及imageJ 软件对获取的图像进行处理，以采集图片中液滴的相关参数。运用Otsu算法对图像进行二值化处理以快速且精确地提取图像边缘，选择合适的阈值，比较像素的灰度值与设定阈值的大小，将图像中的液滴部分和背景部分区别开来。采用Canny 算法及bwmorph 函数进行液滴图像的边缘提取并完成边缘细化，当像素值为1的点的个数变化小于取定的值时，就可以得到细化最终图。对区域的边界和该区域中包含的像素数进行相应计算，得到液滴的最大长宽比并由此批量计算液滴运动过程中的变形率。在破碎小液滴的粒径统计分析过程中，首先对图像进行高斯模糊及锐化处理，使液滴轮廓更加清晰，随后对图像进行二值化的分割，利用软件的Process-Binary 工具对其进行孔洞填充和精细分割，最后设置尺寸范围及圆度等参数获得液滴的粒径分布情况。根据图像中液滴底部边缘的灰度差异及分裂的位置来判断液滴发生临界伞状破碎的时刻，从而精确定义液滴的临界破碎长度。

试验测量及基于图像的数据处理具有不确定性，数据提取过程中存在相应的误差。试验中的主要变量包括电场强度和液滴粒径可分别由高压静电发生器及微流量注射泵精确控制，通过高频率的显微变焦镜头捕捉到液滴荷电分裂的全貌，每组试验间隔固定的时间以保证系统重新达到平衡稳定状态，因此试验测量过程中的误差相对较小。图像处理过程中的误差主要包括两方面，其一为图像的选取，如对破碎的小液滴进行粒径统计分析时，母液滴顶部刚破碎出小液滴时其分布较为密集，且存在相互遮挡的情况，因此需要选取破碎小液滴相对弥散开来的图片进行特征分析，通过多角度多次的测量可减小这一人为选择的误差。其二为图像处理软件测量过程的误差，主要原因是对阈值的选择与确定。选择合适的阈值时首先将一个像素定义为起始像素，再根据相似性准则创建具有一定均匀性的空间区域。选取图像轮廓时液滴的边界误差最大为±1像素，高速数码相机拍摄得到的图像分辨率约为每像素0.051mm，而液滴的尺寸介于0.7～2.5mm之间，经计算得到其最大平均误差在4.6%左右（2.1%～7.3%）。液滴发生临界伞状破碎前的长度范围介于1.5～3.1mm之间，图像处理过程中的平均误差最大为2.5%左右（1.6%～3.4%）。通过边缘细化和平滑处理，液滴的轮廓显示得更加清楚，因此图像处理软件产生的误差可以控制在3%以内。

2 试验结果与分析

2.1 变形与分裂形式

试验结果表明，直流电场作用下，电场强度以及液滴在不同生长阶段粒径的变化对针头处液滴的变形和分裂形态有很大的影响。液滴由较低流量下的微流量注射泵稳定在针头顶端，在相当一段时间内液滴得以维持稳定状态，因此液滴从平衡状态到失稳的现象主要是电场力Fe引起的。理论上，电场力Fe的大小取决于电场强度E，而电邦德数BoE可以用来表征电场力和毛细力的相对大小[24-25]。Fe、E、BoE计算方法见式(1)～式(3)。

式(1)[26]右侧三部分分别表示库仑力、介电泳力和电致伸缩力。式(2)中，V为外加电压；r为喷嘴的外半径；H为铜板到针管顶部的距离。式(3)中，εl为连续相流体的绝对介电常数；λ为两相流体的界面张力。

在本文的试验范围内，毛细管口微尺度醇滴的变形及破裂模式主要有4种，即推压变形、顶部破碎、顶部-边端破碎、伞状破碎，如图2(a)～(d)所示。针头尖端到液滴顶部的距离d被用来表征液滴生长阶段的尺寸。决定这4种模式的因素主要是电场强度和液滴在不同生长阶段时的粒径大小。当电场强度较低时，液滴在库仑力及介电泳力作用下脱离针头，在脱离过程中液滴同时受到针头的推力以及连续相流体的浮升力和压力，因此液滴呈椭球形向液体上方运动[27]。随着液滴逐渐远离毛细管，在表面张力作用下液滴缓慢恢复至球形。随着电场强度进一步增大，液滴的推压变形度也随之增大，同时液滴的顶部形成了液锥，在锥顶分裂出更小尺寸的液滴，部分产生的小液滴也会在库仑力的作用下发生二次分裂。在顶部-边端破碎模式下，液滴首先在顶部破碎出一定数量的小液滴，随后液滴的侧边也会断裂出子液滴。这两种破碎的原因有所不同，液滴顶部的破碎是由于电荷沿着电场方向迁移聚集，局部电荷量首先达到瑞利极限后形成的微射流，而液滴侧边的破碎则主要是由于荷电液滴受到流体表面的压力及电场力共同作用下产生的尾部断裂。当外加电场强度足够大时，液滴的顶部产生了多股微射流，形成了数量更多的微小液滴，随后液滴发生了伞状破碎。与前3种模式不同的是，由于液滴的表面电荷密度及体电荷密度较大，液滴所受库仑力较大，因此液滴的破碎程度更加剧烈，液滴主体被分裂成众多粒径不同的小液滴。值得注意的是，随着电场强度的增大，液滴所受的库仑力及介电泳力变大，液滴的脱离及运动速度加快。图3为液滴所受电场力示意。εl和εm分别表示连续相流体和离散相液滴的介电常数，两相流体介质的电学性质是决定介电泳力的重要因素。由于液滴与连有负高压的针头直接接触，液滴整体带负电性，表现为液滴的表面聚集有较多的负电荷。液滴表面电荷的存在受到针头处电荷的排斥作用，使液滴相界面产生剪切应力，限制了液滴的进一步增长，各剪切应力形成的库仑合力垂直指向于板状电极，与介电泳力一同促进液滴的分离与运动。此外，电致伸缩效应同样是由电介质的极化引起的，但由于其作用比较微弱，可忽略不计[28]。

图2 不同模式下液滴变形及分裂的时序演化过程

图3 液滴所受电场力

2.2 低电场强度下液滴的变形

当电场强度较低时，液滴受到电场力的作用脱离针头，脱离过程中液滴会发生不同程度的变形。液滴的变形率ψ受到电场强度和不同生长阶段液滴在针头轴向粒径d的影响。其中ψ定义为脱离后液滴在针头方向的轴向长度与径向长度之比。液滴在脱离针头时会产生一定程度的拉伸，因此在初始时刻液滴的变形率大于1。不同生长阶段的液滴在同一电场强度下的变形率如图4所示。液滴的粒径较小时，相同电场强度下液滴的表面电荷密度最大，不同极性电荷会沿着电场方向聚集在液滴两端，液滴在脱离针头后在该方向发生拉伸变形，此时来自针头的推力和连续相流体的压力影响较小。随着液滴远离针头，液滴在表面张力作用下逐渐恢复至球形。液滴的粒径较大时，液滴受到的推压效应更显著，因此液滴呈压扁的椭球形向液体上方运动。图5 表示同一生长阶段、不同电场强度下液滴的变形。对于初始粒径为2mm 的液滴，液滴在不同电场强度下的变形模式一致，在施加电场后，液滴受到针头的斥力加速脱离并向上运动。电场强度越大，液滴所获得的初始动量越大，液滴受到连续相流体的压力越大，荷电液滴达到最大变形度的时间越长，液滴的变形程度更加剧烈，此时液滴的表面张力和连续相流体的压力保持平衡。

图4 同一电场强度、不同生长阶段液滴的变形

图5 同一生长阶段、不同电场强度液滴的变形

2.3 中高电场强度下液滴的顶部破碎

当电场强度超过某一临界值时，在脱离针头的过程中液滴的顶部同时也会发生尖端破碎。由于针头轴向方向的电场强度相对较大，处于针头轴中心线处的液滴顶部聚集有数量较多的自由电荷，在库仑力的作用下这一部分最容易发生分裂现象。液滴顶部破碎得到微小液滴的粒径和数量与电场强度及不同生长阶段母液滴的尺寸有关。利用图像分析软件对破碎小液滴的图片进行锐化及二值化处理，并自动提取小液滴的特征进行粒径统计分析，多次测量取平均值，测量误差在5%以内。图6 为同一电场强度、不同生长阶段下液滴顶部破碎小液滴的粒径分析。从图中正态分布曲线可以看出，液滴在初始生长阶段破碎得到的小液滴数量最多，原因同样为当母液滴粒径较小时，液滴的表面电荷密度较大，其破碎程度相对剧烈。随着母液滴粒径增大，正态分布曲线的峰值向粒径增大的一侧偏移，表明破碎小液滴的平均粒径随着母液滴尺寸的增加而增加。图中散点图表示d=1.36mm 的液滴顶端破碎小液滴的分布情况，在破碎的微小液滴中，粒径较小的液滴数量较多，粒径越大液滴数量越少。同一生长阶段、不同电场强度下液滴的顶部破碎情况如图7所示，从正态分布曲线可以看出，电场强度越大时液滴顶部破碎得到的小液滴数量越多，电场强度的差异对破碎小液滴的平均粒径影响较小。图中散点图表示BoE=7.43时液滴顶端破碎小液滴的分布情况，同样的，小液滴的尺寸-数量分布呈阶梯形，粒径越大的液滴所占的比例越小。

图6 同一电场强度、不同生长阶段液滴的顶部破碎

图7 同一生长阶段、不同电场强度液滴的顶部破碎

2.4 高电场强度下液滴的伞状破碎

图8 液滴的临界伞状破碎长度

2.5 液滴变形及库仑分裂模式相图

在本文的试验范围内，通过改变电场强度和不同生长阶段液滴的粒径大小，液滴的变形及库仑分裂模式可被分为4 种：推压变形、顶部破碎、顶部-边端破碎、伞状破碎。图9为附着在针头上的液滴在直流电场作用下的变形及破碎模式分类，各种模式从左至右以不同的图标表示并以斜线相隔。从图中可以看出，电场强度是控制液滴发生不同动力学行为的重要因素，电场强度越大，液滴的变形及破碎程度越剧烈。此外，不同生长阶段的液滴粒径大小也对液滴的变形及破碎产生影响，通常情况下，液滴的粒径越小，在同一电场强度下液滴更容易发生破碎。在推压变形模式下，液滴受到电场力的作用脱离针头并向液体上方运动，在针头的推力与外界流体的压力下液滴大多呈现为压扁的椭球体，此时液滴并不会有破碎现象产生，推压变形模式主要发生在0

图9 液滴变形及库仑分裂模式相图

3 结论

通过试验分析了非匀强电场作用下不同生长阶段的甲醇液滴在不相融大豆油介质中的变形及库仑分裂行为，基于显微高速摄像技术对荷电液滴具有时间分辨特性的演化规律进行了可视化研究，得到了电场强度、液滴粒径等因素对液滴相界面电流体动力学行为的影响，根据量纲为1参数划分得到了特定工况下荷电液滴的库仑分裂模式相图，所得主要结论如下。

在本文的试验条件下，甲醇液滴受到电场力作用脱离针头并向外流体的上方运动，同时在毛细管口发生变形及破碎现象。试验范围内液滴的变形及破裂模式主要可以分为4 种：推压变形、顶部破碎、顶部-边端破碎、伞状破碎。在低电场强度下（0