骆马湖表层沉积物有机质分布特征及来源解析

刘 倩,庞 燕*,项 颂,万 玲

骆马湖表层沉积物有机质分布特征及来源解析

刘 倩1,2,庞 燕1,2*,项 颂1,2,万 玲3

(1.中国环境科学研究院湖泊生态环境研究所,北京 100012；2.湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室,北京 100012；3.苏州科技大学,江苏 苏州 215009)

为解析骆马湖富营养化沉积物的影响因素,2018年9月采集了骆马湖表层沉积物32个点位样品,分析了沉积物的总有机碳(TOC)、总氮(TN)、有机碳同位素(δ13C)和氮同位素(δ15N)指标,研究了沉积物中有机质分布特征及来源.研究表明:表层沉积物TOC含量在0.55%～3.76%,平均值为1.62%;TN含量在0.04%～0.46%,平均值为0.19%;δ13C含量在-27.32‰～-8.36‰,平均值为-14.98‰;δ15N含量在-1.92‰～10.17‰,平均值为7.72‰,TN与TOC在空间分布呈正相关,有机碳、氮同位素受不同来源有机质影响空间分布有较大差异.对δ15N、δ13C与C/N进行定性分析和端元混合模型定量计算,得出骆马湖表层沉积物有机质来源主要有三个:一是人类活动带来的土壤有机质贡献率最大,特别是东岸休闲旅游区贡献较高;二是围网养殖造成的源污染,加大了湖泊富营养化程度;第三是湖泊来水携带较高浓度的污水有机质,对“典型过水性”骆马湖水质影响较大.为了降低骆马湖水体富营养化程度,改善水生态环境质量,急需对湖体有机质的来源加大控制.

表层沉积物；有机质；碳氮同位素；C/N；来源解析

骆马湖位于江苏省北部,是淮河流域第3大淡水湖泊、江苏省第4大淡水湖泊,苏北地区重要的水系之一,同时也是国家南水北调东线输水工程的主要调节水库之一.其北面通过运河与山东南四湖相连、南面与洪泽湖相连,继而与长江水系相通,是典型的过水性湖泊[1-2].近几十年来,随着骆马湖流域城市化和围网养殖的发展,大量营养物质不断流入湖泊,水质日益下降,对骆马湖的生态环境造成极大影响.

湖泊沉积物中的营养盐和有机质是引起湖泊水体富营养化的主要因素之一,是湖泊水体中物质的重要的“源”与“汇”,沉积物包含了丰富的生物、理化信息,保存了原始生产力状况、水体营养状况转变过程及自然水质改变进程等重要历史信息,可以用来推演湖泊生产力变化过程,从而为恢复湖泊生态环境提供重要依据[3-8].沉积物中的稳定同位素碳、氮值以及C/N比值经常被用来指示水生系统中有机质来源或循环随时间的变化情况,这些示踪是建立在不同来源的有机质、不同的C/N比值和稳定同位素组成的基础上[9-10]. 对于此方面研究,国外学者早在20世纪70年代起首次提出利用δ15N-NO3-识别地表水中的氮污染源,且此方法已变成了识别水中NO3-来源的主要方式.近些年来,国内越来越多地学者将稳定同位素应用于环境示踪,其中一种应用是利用同位素比值定量地确定几种污染源对混合物的比例贡献,通过此手段能有效识别湖泊环境的变化过程和影响因素[11-12].目前骆马湖湖区大部分处于中度富营养状态,少部分处于重度富营养化状态,而现有研究围绕水体、沉积物的营养盐、重金属、抗生素含量和分布、湖区鱼类资源和浮游植物群落结构的结构和分布等方面来分析,对于骆马湖目前富营养化状态的原因解析未曾发表过,本研究通过对骆马湖表层沉积物有机碳、氮稳定同位素等指标进行分析,得出其分布特征,通过端元混合模型定性和定量分析有机质来源和贡献率,进而分析骆马湖受人类活动影响的湖泊生产力变化和富营养化过程.

1 材料与方法

1.1 采样点布设与样品采集

骆马湖为浅水湖泊,湖底高程一般在21.17～ 23.17m,北起堰头村圩堤,南至扬河滩(宿迁市)闸口,西连中运河,东部靠着嶂山岭,东西宽15～20km,南北长35km,湖区总面积达到375km2.主要入湖河流有沂河水系,南四湖水系和邳苍地区共40多条支流.出湖河流有三处,一处经嶂山闸入新沂河,一处经皂河闸入中运河(南),一处经洋河滩闸入六塘[13-15].本研究于2018年9月进行骆马湖表层沉积物样品采集,采样点位置及数量根据《湖泊生态安全调查与评估技术指南》确定,按网格法共设置32个(图1),但由于湖内分布大量的围网和网箱,个别预定样点(L11和L12)无法到达指定位置,故实际采样中共获得30个样品.表层沉积物使用彼得逊采泥器采集,去除石块、塑料杂草等,将剩余沉积物装入密封袋,迅速带回实验室冷冻干燥保存.

图1 骆马湖采样点分布示意

样品冷冻干燥后过100目,密封保存.加入10mL 0.5mol/L盐酸进行预处理2h,再用超纯水淋洗后通过离心机3000r/min离心,反复3次以保证呈中性,然后将去除无机碳的样品在60℃烘箱中烘干[16],样品TOC和TN采用元素分析仪(德国Elementar vario Macro CNS元素分析仪)进行测定.有机碳氮同位素的测定使用elementar公司vario PYRO cube元素分析仪和Isoprime100质谱联用测定.实验中的δ13C数据以美国南卡罗莱纳州白垩系PDB为标准品,δ15N数据以大气中的N2为标准品,计算公式为:

δ13C (‰) =[(1sample1standard)/1standard]´1000,1=13C/12C δ15N(‰) =[(2sample-2standard)/2standard]´1000,2=15N/14N

式中:sample为湖泊样品同位素比值,standard标准物同位素比值.

实验在中国农业科学院农业资源与农业区划研究所土壤肥料测试中心进行.

1.2 数据统计

针对本次骆马湖的研究,使用Excel 2019对骆马湖现场数据进行分析和处理,使用画图软件ArcGIS 10.5结合现场采样具体情况绘制骆马湖采样点分布图,使用Origin 2018绘制表层沉积物有机质碳、氮稳定同位素分布图及定性、定量分析图.

2 结果与分析

2.1 表层沉积物TOC、TN、δ13C、δ15N分布特征

骆马湖表层沉积物总有机碳TOC含量分布范围为0.55%～3.76%,平均值为(1.62±0.77)%;总氮TN含量分布范围为0.04%～0.46%,平均值为(0.19± 0.10)%;有机碳同位素δ13C分布范围为-27.32‰～ -8.36‰,平均值为(-14.98±4.71)‰;有机氮同位素δ15N分布范围为-1.92‰～10.17‰,平均值为(7.72± 2.55)‰.δ13C和δ15N各点位变化幅度较大,且δ13C变化范围比δ15N范围广,主要基于不同来源的碳、氮同位素对应不一样的特征区间,在不同环境条件下,沉积物中的δ13C、δ15N会产生差异,由此可以识别研究沉积物受到何种污染[17].

图3 表层沉积物TOC和TN相关性

各指标的空间分布图中可见,TOC污染严重的地区大部分出现在湖区沿岸(图2),分析原因一方面由于湖区地表径流和入湖河流携带的面源污染等造成的污染物沉积,另一方面由于工业废弃物等通过湖区沿岸排污口进入湖体.最高点出现在L9,为中运河入湖口处,此点位于中运河入湖前一段营养盐污染较为严重,且此段高程逐渐变大,加之水域内部、北部沿岸出现滩涂和用土拦出的鱼塘,这些因素在一定程度上会改变原先入湖水流流向和水中物质的沉降,导致该处TOC含量较高.TN的空间分布情况大致与TOC相同,通过对TN、TOC进行相关性分析(图3),TN与TOC呈现出显著的正相关(<0.01),这表明沉积物中的TN、TOC有很好的同源性.

有机碳同位素δ13C含量较高分布从南部湖心处向西南岸延伸,最高值为L18,此点正为鱼塘分布集中区域,密集河网间缺乏足够缓冲带,加之摄食性鱼类的高密度放养,外源性饲料的大量投入,水体环境富营养化程度加大,营养盐蓄积到沉积物中,导致该点位δ13C含量异常高;有机碳同位素δ15N在中运河与骆马湖连接处前端、北部沿岸以及湖泊东北岸出现高值,最高值为L9,与TOC和TN出现位置相同.

2.2 表层沉积物有机质来源解析

2.2.1 端元物质的确定 稳定同位素对于湖泊沉积物有机质来自内源和陆源的研究应用中占有重要地位,其中碳氮比值(C/N)可有效判别湖泊沉积物有机质来源的指标,这些因子对了解湖泊地球化学环境变化过程有十分重要意义[18-21].一般来说,把C/N的内、外源贡献的值界定为8,当C/N高于8,表明有机质既受陆源影响,也受湖泊本身水环境的影响,属于混合来源;当C/N小于8时,湖泊沉积物有机质主要为自生来源,湖泊自生具有较高的初级生产力.

但由于生物地球化学作用可能会对稳定同位素的迁移过程产生影响,仅运用单一指标C/N进行分析可能会产生偏差,因此运用多重指标辨析有机质来源更具有说服力,国内外已经有不少此方面相关研究.刘俊等[22]在通过将洞庭湖表层沉积物中的δ15N和C/N解析,得出洞庭湖的有机质主要来自于土壤有机质.吴丹丹等[23]利用C/N和δ13C分析长江口沉积物有机质来源及不同来源的贡献率.王毛兰等[3]研究发现δ13C和C/N 值可以看出土壤有机质是鄱阳湖有机质的主要来源之一.倪兆奎等[24]研究测定了δ13C和δ15N与C/N含量,并结合210Pb 和137Cs 沉积物年代测定技术,探究了近百年太湖沉积物有机质和氮的来源.Thornton等[25]使用碳、氮稳定同位素比值和C/N比值,对苏格兰泰河流域和河口沉积物中的颗粒有机物(POM)的来源进行了评估,研究每种示踪剂估算陆源物质对土壤的贡献能力,通过使用多种示踪剂能为系统中沉积POM的来源提供更多的信息.

本研究采用δ13C、δ15N与C/N值相结合对湖泊沉积物有机质来源进行双重分析,确定端元物质.湖泊有机质来源主要来自两个方面,即陆源有机质和内源有机质,其中陆源有机质包括陆生C3和C4植物、污水有机质、土壤有机质,内源有机质包括淡水藻类和浮游生物.骆马湖区内有大面积的围网养殖,因此通过采取鱼塘土样测定碳氮同位素作为其中一个端元物质.所选定的端元值见表1.

表1 典型沉积物端元物质的δ13C、δ15N和C/N值的分布[26-28]

注:①来自本研究.

2.2.2 定性分析 骆马湖表层沉积物碳氮比值C/N为7.82～12.63 ,平均值为9.21,表明骆马湖表层沉积物高于8,可以确定其沉积物来源属于混合来源,同时受到内源和外源的影响.通过上述表中所选定端元值将δ15N和C/N及δ13C和C/N的值相结合,区分出外源有机质包括陆生C3和C4植物、污水有机质、土壤有机质,内源有机质包括淡水藻类和浮游生物,鱼塘有机质6种类型来源的有机质,将所采集的骆马湖表层沉积物相对应的数据投影在Meyers[29]研究类型图上(图4).

可以看出骆马湖表层沉积物主要来自于四个因素,分别为污水有机质、土壤有机质、鱼塘有机质、淡水藻类和浮游植物.骆马湖湖区北部上游分布有城镇和大面积的农田,工农业污水和城镇居民生活污水的排放污染湖区;东部沿岸进行开发,打造旅游、休闲、餐饮、住宅等人类活动密集区,大量的生活、餐饮污水进入湖泊,对骆马湖产生污染.骆马湖是一个过水型湖泊,导致藻类不容易泛滥,2015年前骆马湖大肆采砂,导致菹草成为骆马湖的优势种群.当菹草大面积泛滥死亡,其腐烂并沉入淤泥中,增加沉积物中有机质含量[30].此外,湖区内拥有大面积的围网养殖,部分未被鱼类摄食的饵料,鱼类尸体及其排泄物进入湖水和沉积物中[31],也造成了内源有机质增加.上述结果表明,骆马湖的δ15N和C/N联用对探究骆马湖的有机质来源识别具有可行性.δ13C和C/N关系图中,少部分点位于端元物质范围之外,但整体上,端元物质仍为污水有机质、土壤有机质、鱼塘有机质、淡水藻类和浮游植物,这与上述δ15N和C/N得出的结果相一致.

2.2.3 定量分析 为了深入分析骆马湖表层沉积物有机质来源,本研究引入端元混合模型,探究每种物质来源的贡献率,其原理为稳定同位素在不同端元物质形成过程中的保守性和质量守恒定律[32].根据图4的研究,将污水有机质、土壤有机质、鱼塘有机质、淡水藻类和浮游植物设定为固定的有机质来源,采用三元混合模型,具体计算各端元贡献率,修改公式如下:

δ15N样=δ15N1·ƒ1+δ15N2·ƒ2+δ15N3·ƒ3+δ15N4·ƒ4

δ13C样=δ13N1·ƒ1+δ13N2·ƒ2+δ13N3·ƒ3+δ13N4·ƒ4

C/N样=C/N1·ƒ1+ C/N2·ƒ2+ C/N3·ƒ3+ C/N4·ƒ4

1= ƒ1+ ƒ2+ ƒ3+ƒ4

式中:δ15N表示有机质的氮同位素组成,C/N为有机质中TOC与TN的比值,ƒ代表不同端元占据的比例,角标1是淡水藻类和浮游植物,角标2是污水有机质,角标3是土壤有机质,角标4是鱼塘有机质.在开始计算前,根据表1将各端元分布范围的中间值作为各端元值,得出:(1)淡水藻类和浮游植物的δ13C =-30, δ15N=6.5,C/N=10;(2)污水有机质δ13C =-23,δ15N=16, C/N=11;(3)土壤有机质δ13C =-22,δ15N=7,C/N=12;(4)鱼塘有机质δ13C =-19,δ15N=7,C/N=11.将上述确定的端元值代入模型中,对各端元贡献率进行求解,结果见图5.

图5 不同端元对骆马湖有机质的贡献率

四个端元中,土壤有机质的贡献率普遍是最大的,其次是鱼塘有机质,最后是污水有机质.由于该计算完全使用数学方法,有大部分点位的淡水藻类和浮游植物的贡献率为负值,且偏离幅度较大,因此在湖泊整体上来说,骆马湖表层沉积物受到该端元的影响极小,这也印证了骆马湖作为一个过水型湖泊,藻类难以在湖泊泛滥.位于东岸沿岸的L24、L23、L28、L32、L31处的土壤有机质的贡献率较高,人为因素影响较大,可能与东岸沿岸休闲旅游区,人口活动密集有关.除L6和L15点外,剩余点位鱼塘有机质的贡献率均仅次于土壤有机质,主要原因是骆马湖很多区域有围网养殖,养殖场投放饵料和鱼种途径携带了大量氮磷,加重了湖泊富营养化状态.黄文钰等[33]计算了1998年度骆马湖氮磷入湖量扣除出湖量后,网围养殖使湖体总氮增加了339t、总磷增加了57t,分别占湖体滞留氮磷总量的27%和33%.因此,围网养殖带入的营养盐量占湖体滞留量相当高的比例.污水有机质主要出现在L22点位之前,其中位于中运河入湖L9及位于骆马湖北部沿岸L14、L4、L5点均出现高值,分析原因一方面可能来自于岸边人为活动,另一方面可能源自中运河、老沂河、沂河的来水.

3 结论

3.1 骆马湖表层沉积物的δ13C、δ15N的分布范围分别是为-27.32‰～-8.36‰、-1.92‰～10.17‰,δ13C呈现出由北向南渐增的趋势,δ15N则在东北部湖岸向湖心处慢慢减少.C/N平均值为9.21,表明骆马湖表层沉积物有机质来源为混合型.

3.2 通过δ15N、δ13C值和C/N比值双重分析定性识别骆马湖有机质来源,结果表明骆马湖表层沉积物主要来自于四个因素,分别为污水有机质、土壤有机质、鱼塘有机质、淡水藻类和浮游植物,其中δ15N和C/N图的代表性更好.

3.3 不同端元有机质贡献率结果显示,骆马湖表层沉积物有机质来源主要有三个,土壤有机质的贡献率最大,人类活动带来的外源污染不容忽视,特别是东岸沿岸的休闲旅游区贡献较高;其次是鱼塘,围网养殖造成的内源污染加大了湖泊富营养化程度;最后是污水有机质,较高浓度污染物的来水对骆马湖“典型过水性”湖泊冲击力很大,特别是由于特殊的湖底地形又加大了这种污染物的沉积.通过对以上三种有机质的来源采取有效的措施进行控制,对降低骆马湖富营养化程度有重大意义.

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Distribution characteristics and source analysis of organic matter in surface sediments of Luoma Lake.

LIU Qian1,2, PANG Yan1,2*, XIANG Song1,2, WAN Lin3

(1.Institute of Lake Environment,Chinese Research Academy of Ecological and Environmental Science, Beijing 100012, China；2.National Engineering Laboratory For Lake Pollution Control and Ecological Restoration,Beijing 100012, China；3.Master Dissertation of Suzhou University, Suzhou 215009, China)., 2021,41(10)：4850～4856

In order to analyze the influencing factors of eutrophication sediment in Luoma Lake, In September 2018, samples of surface sediments at 32point positions of Luoma Lake were collected, and their biogeochemical indexes including total organic carbon (TOC), total nitrogen (TN), organic carbon isotope (δ13C) and nitrogen isotope (δ15N) were analyzed, with the aim to explore the distribution characteristics and sources of organic matter in the surface sediments of such area. The results showed that TOC content in surface sediments ranged from 0.55% to 3.76%, with an average value of 1.62%; TN content of the total nitrogen ranged from 0.04% to 0.46%, with an average value of 0.19%; δ13C content of organic carbon isotope ranged from -27.32‰ to -8.36‰, with an average value of -14.98‰; δ15N content of organic nitrogen isotope ranged from -1.92‰ to 10.17‰, with an average of (7.72±2.55)‰. The spatial distribution of TN and TOC was positively correlated, and the spatial distributions of organic carbon and nitrogen isotopes affected by different sources of organic matter were quite different. Through the qualitative analysis of δ15N and δ13C with C/N and the quantitative calculation of the end-member hybrid model, it is concluded that there were three main sources of organic matter in the surface sediments of Luoma Lake. The first is that the contribution rate of exogenous contamination of soil organic matter caused by human activities was generally the largest,especially in the leisure tourism areas along the east coast. The second is that the endogenous pollution caused by barrier net aquiculture had increased the degree of lake eutrophication. The third is that the organic matter of sewage with higher concentration of pollutants brought by the inflow water of the lake had a great impact on the "typical water-carrying" lake of Luoma Lake. Therefore, there is need to intensify controls over the sources of the abovementioned three kinds of organic matters, thus reducing the degree of lake eutrophication.

surface sediments；organic matter；carbon and nitrogen isotope；carbon-nitrogen ratio；source analysis

X522

A

1000-6923(2021)10-4850-07

刘 倩(1984-),女,河北衡水人,硕士,工程师,主要研究方向为河湖生态保护修复技术.发表论文13篇.

2021-03-11

国家重大科技专项(2018ZX07208-005)

* 责任作者, 研究员, pangy@craes.org.cn