基于X-ray CT与FIB-SEM的无烟煤孔裂隙发育特征

胡秋嘉，刘世奇，毛崇昊，贾慧敏，闫 玲，王 鹤，高德燚

（1.中国石油天然气股份有限公司 山西煤层气勘探开发分公司，山西 长治 046000；2.中国矿业大学 低碳能源研究院，江苏 徐州 221008；3.中国矿业大学 江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室，江苏 徐州 221008；4.中国矿业大学 资源与地球科学学院，江苏 徐州 221116；5.中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室，江苏 徐州 221116）

煤层孔裂隙是煤层气和煤层水的主要储集场所和产出通道，其成因类型、形态特征、结构特征、孔径分布特征和分形维数等，控制了煤层中气体含量、流体运移产出特征，对煤层气开发有效性具有关键意义[1-2]。然而，煤层孔裂隙成因类型复杂、孔径尺度范围广，传统实验方法，如压汞法、低温液氮/CO2吸附实验、扫描电镜观测等，难以直观、有效地获取其结构及拓扑特征，造成对煤中孔裂隙的认识不足[3-4]。计算机断层扫描（X-ray CT）成像和聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）等技术在大孔（>50 nm）和中孔尺度（2～50 nm）孔裂隙结构的直观表征和定量描述方面具有一定优势[5-6]。学者基于X-ray CT扫描成像技术初步探讨了煤与矿物显微组分中孔裂隙发育程度、空间展布特征等，并实现了煤的三维数字化描述[7-8]。学者应用FIB-SEM三维切割扫描实现了纳米尺度孔隙的直接观测，初步构建了煤和页岩的纳米级孔隙结构[9-11]。因此，以沁水盆地南部无烟煤为研究对象，基于X-ray CT扫描和FIB-SEM三维切割扫描实验，应用煤储层结构三维数字化建模方法，构建无烟煤孔裂隙网络结构模型并提取关键特征参数，探讨无烟煤孔裂隙发育特征与连通关系，为煤层气产出过程和煤储层流体流动机理的研究提供基础。

1 地质背景

沁水盆地位于中国山西省东南部，地层区划属华北地层区山西地层分区[12]。沁水盆地石炭-二叠系太原组和山西组为主要含煤地层，也是煤层气开发的目的地层。山西组为发育于陆表海沉积背景之上的三角洲沉积[13-14]，地层厚45.45～70.59 m，发育了一套以灰色砂岩、粉砂岩，深灰色泥岩、砂质泥岩为主的含煤岩系。位于山西组下部的3#煤层是全区分布最稳定，单层厚度最大的煤层，为煤层气勘探开发的主要目的煤层，也是研究的目的煤层。

受中生代以来构造演化的影响，沁水盆地现今整体构造形态为近NE-NNE向的大型复式向斜，倾角4°左右，次级褶皱发育[15]。在北部和南部斜坡仰起端，以SN向和NE向褶皱为主，局部为近EW向和弧形走向的褶皱[1,15]。断裂以NE、NNE和NEE向高角度正断层为主，主要分布于盆地的西部、西北部以及东南缘[1,15]。

2 实验样品及方法

选取沁水盆地南部胡底矿煤岩样品开展研究。所采煤样为无烟煤，样品的采集、保存、运输均按国家标准GB/T 19222—2003和GB/T 16773—2008执行。

1）微米焦点X-ray CT扫描成像。微米焦点Xray CT扫描实验使用直径25 mm，长度40 mm的煤柱，由机械钻样机钻取。扫描范围为25 mm直径、30 mm高度的圆柱体，共扫描1 200次，空间扫描分辨率25μm。实验设备为德国Carl Zeiss公司生产的Xradia 520 Versa CT扫描仪。

2）纳米尺度X-ray CT扫描成像。基于微米焦点X-ray CT扫描成像结果，选择代表性区域，将代表性区域制备为直径3 mm，长度3 mm的小煤柱开展纳米焦点X-ray CT扫描实验。纳米焦点X-ray CT扫描区域为直径3 mm，长度3 mm的圆柱体，共扫描3 000次，空间扫描分辨率1μm。实验设备同样为Xradia 520 Versa CT扫描仪。

3）FIB-SEM三维切割扫描成像。采用FIB-SEM三维切割扫描构建纳米至微米尺度三维结构模型。基于纳米焦点X-ray CT扫描成像结果，选择代表性区域，将代表性区域制备为边长50μm的正方体小煤块开展FIB-SEM三维切割扫描。样品首先通过氩离子抛光抛去表面约1～2μm厚的氧化层，然后上机实验。设定FIB-SEM三维切割扫描的空间分辨率为5.36 nm×5.36 nm×10 nm（x×y×z）；空间扫描范围为10.9μm×9.4μm×7.9μm（x×y×z）。实验设备为美国FEI公司生产的HELIOS NANOLAB 650聚焦离子束扫描电镜。

3 实验数据处理方法

基于上述扫描成像结果，使用可视化软件Per－Geos 1.7.0构建测试样品三维结构模型和孔隙网络结构模型，并提取关键特征参数。三维结构模型和孔裂隙网络结构模型构建包含多个复杂的步骤。

1）三维结构模型构建。通过三维图像重建、图像去噪、图像二值化及三维结构模型提取，实现测试样品的孔隙空间分割、三维结构模型构建，以及孔隙度、孔径分布等特征参数的提取。其中二值化过程中阈值的选择是识别孔隙的关键。研究首先将Xray CT扫描图像转换为8位TIFF（Tag Image File Format）位图，并将其灰度归一化至0～255的范围，则矿物、有机质和孔隙的灰度值分布区间分别为0～110、110～180和180～255。孔径分布特征的提取采用最大球法，实际获得的是孔隙和吼道的等效直径。

2）孔裂隙网络结构模型构建。基于三维结构模型，利用PerGeos 1.7.0进一步建立等价连通孔裂隙网络模型，即球棍模型，并提取连通孔裂隙的吼道长度、配位数、形状因子、连通性函数（欧拉示性数）等关键参数。其中形状因子、连通性函数由式（1）[16]和式（2）[17]计算获得。限于工作站计算能力，微米焦点X-ray CT扫描实验、纳米焦点X-ray CT扫描实验和FIB-SEM三维切割扫描实验所构建的孔裂隙网络结构模型分别为边长15 mm×15 mm×25 mm（x×y×z）的立方体，边长600μm的正方体和边长6μm的正方体。

式中：G为孔隙的二维形状因子，无量纲；A为孔隙沿z方向的横截面面积，m2；P为孔隙沿z方向的横截面周长，m。

式中：χv（r）为孔隙的连通性函数，mm－3；NN（r）为孔径大于r的孤立孔隙的数量；NB（r）为孔径大于r的连通孔隙的数量；V为孔隙网络模型的体积。

4 无烟煤多尺度孔裂隙结构模型

4.1 无烟煤多尺度三维结构模型

胡底矿样品三维结构模型如图1。由图1可知，胡底矿样品毫米尺度的孔裂隙包括割理、显微裂隙和大孔。割理与显微裂隙矿物充填较弱，少量割理被矿物充填；孔隙较发育，主要分在煤基质和矿物中，以次生气孔和矿物质孔为主。胡底矿样品微米尺度的孔裂隙既有孔径相对较小、分散于基质中的孔隙，也有被矿物部分或全部充填的显微裂隙，以及沿矿物发育的孔隙（或裂隙）。其中分散于基质中的孔隙主要为次生气孔；沿矿物发育的孔隙主要为差异收缩孔。胡底矿样品纳米尺度的孔裂隙主要沿矿物发育，以线状差异收缩孔和矿物质孔为主，其中差异收缩孔在纳米尺度广泛发育。

图1 胡底矿样品三维结构模型Fig.1 Three-dimensional structure model of Hudi samples

4.2 高阶煤多尺度连通孔裂隙网络模型

胡底矿样品连通孔裂隙网络模型如图2。由于割理和显微裂隙较发育，且矿物充填较弱，胡底矿样品毫米尺度的孔裂隙具有较高的连通性，形成了明显的连通孔裂隙网络空间（图2（a））。胡底矿样品微米尺度的孔裂隙同样具有较好的连通性。对比图1（b）与图2（b）可知，基质中发育的次生气孔往往孤立存在，对样品连通性的贡献较弱；而显微裂隙和沿矿物发育的孔隙（或裂隙）具有相对较强的连通性，是微米尺度主要的连通孔裂隙，表明显微裂隙是沁水盆地无烟煤主要的微米尺度连通孔裂隙。胡底矿样品纳米尺度的孔裂隙连通性相对较差，虽然仍具有一定的连通性，但连通孔裂隙较少（图2（c））。究其原因：一方面与纳米尺度孔裂隙本身连通性相对较弱有关；另一方面，与FIB-SEM三维扫描精度有关，限于观测精度，可能未获得纳米尺度孔裂隙的部分连通信息。对比图1（c）与图2（c）可知，矿物周边广泛发育的差异收缩孔是测试样品主要的纳米连通孔隙，具有一定的连通性。由微米尺度和纳米尺度孔裂隙发育特征和连通性可知，沁水盆地无烟煤纳米至微米尺度的孔裂隙连通性与矿物密切相关。

图2 胡底矿样品连通孔裂隙网络模型Fig.2 Connected pore-fracture network model of Hudi samples

5 无烟煤孔裂隙特征关键参数

三维结构模型和连通孔裂隙网络模型仅能定性的表征孔裂隙发育特征与连通性。研究基于三维结构模型和连通孔裂隙网络结构模型，进一步提取了测试样品的几何结构特征（孔隙数目、孔隙等效直径、孔隙体积、喉道长度、形状因子、迂曲度、渗透率）和拓扑结构特征关键参数（配位数、连通性函数）[16]，从而实现了纳米至毫米尺度孔裂隙发育特征与连通性特征的定量描述。孔裂隙网络关键参数见表1。

表1 孔裂隙网络关键参数Table 1 Key parameters of pore-fracture network for coal samples

1）孔隙度与渗透率。由表1可以看出，随孔裂隙尺度的降低，胡底矿样品孔隙度呈增大趋势，说明纳米尺度孔裂隙发育程度高于微米尺度与毫米尺度孔裂隙。但渗透率却随孔裂隙尺度的降低而降低，至纳米尺度未获得有效的渗透率信息。分析认为这与不同尺度范围内孔裂隙的连通程度以及连通类型有关。毫米尺度的连通孔裂隙主要为割理和显微裂隙，特别是割理，具有远高于孔隙和显微裂隙的渗透率；显微裂隙和沿矿物发育的孔隙是微米尺度主要的连通孔裂隙，虽然显微裂隙的渗透率低于割理，但仍具有一定渗透性；而纳米尺度的连通孔裂隙主要为孔隙，相对于割理与显微裂隙，孔隙具有较低的渗透率。另外，不同尺度的孔裂隙迂曲度差异不大，说明孔喉弯曲程度差异较小。

2）孔径分布。孔裂隙关键特征参数分布频率如图3。孔隙数量方面，胡底矿样品中孔占绝对优势，特别是孔径30～50 nm的中孔，占孔隙总量的91.51%，其他孔径段孔隙数量占比少。说明测试样品以中孔为主，大孔含量很低。孔隙体积方面，孔径集中在30～50 nm、200～600 nm、10～60μm及4～7 mm，分别占孔隙总体积的26.73%、25.33%、17.08%和18.90%。其中，孔径10～60μm及4～7 mm孔隙主要为显微裂隙和割理，进一步证实二者对孔隙体积具有较高的贡献。

3）吼道长度。胡底矿样品的吼道较短，长度集中在20～500 nm，占吼道总量的99.99%；另外，也有一定数量的长度10～30μm和300～2 000μm的吼道发育，但数量远少于长度20～500 nm的吼道。吼道长度较短主要与连通孔隙发育尺度较小有关，指示了纳米尺度的吼道以孔隙为主，可能是呈线状或板状形态的差异收缩孔或矿物质孔，其孔径介于30～50 nm、200～600 nm，限制了测试样品中吼道长度。吼道长度短造成流体运移路径较短，有利于游离气产出，同时吼道较短也造成孔隙连通性受到限制，连通路径较为单一。这是纳米尺度孔裂隙连通性弱、渗透率低的重要原因。长度10～30μm和300～2 000 μm的吼道以显微裂隙和割理为主，对比前文所述的孔隙连通性和渗透率可知，显微裂隙和割理所形成的吼道，其连通性和渗透率远高于孔隙所形成的吼道。

4）形状因子。不同截面形状的孔隙与流体间具有不同的接触角，影响了孔隙内壁的毛管阻力和润湿性[16,18]。孔隙的二维截面形状可分为圆形、四方形、等边三角形、直角三角形和星形（顶角30°）等，其形状因子依次降低，与流体的接触角依次减小，而毛管阻力则依次增大[16,18]。圆形、正方形、等边三角形、等腰直角三角形和星形（顶角30°）的形状因子依次为0.079 6、0.062 5、0.048 1、0.042 9、0.017 7。因此，圆形是最有利于流体产出的孔隙截面形状，星形是最不利的孔隙截面形状。由图3（c）可以看出，胡底矿样品的形状因子以小于0.02为主，截面形状以星形为主，极不规则，气体与孔壁的接触角小，毛管阻力较大，不利于气体运移和产出。

图3 孔裂隙关键特征参数分布频率Fig.3 Distribution frequency of key characteristic parameters of pore-fractures

5）配位数。配位数指示了孔隙的连通性。配位数越大，表明孔隙连通程度越高，连通路径越丰富；当配位数≤1时，即为死端孔隙，不具有连通性[16,18]。由图3（d）可以看出，胡底矿样品孔隙配位数集中在2～8，峰值为4，配位数大于4和小于4的孔隙含量逐渐降低。说明测试样品每个孔隙与其他2～8个孔隙相连通，具有一定的连通性，连通路径或气体运移路径较丰富。测试样品存在一定量的死端孔隙，所占比例在10%左右，对孔裂隙连通性有一定影响。

6）连通性函数。连通性函数与x轴的交点越接近0，孔隙的连通性越差[16,18]。胡底矿样品毫米尺度孔隙的连通性函数与x轴的交点有2个，分别在80 μm和1 000μm左右（图3（e））。80μm交点之前（孔径<80μm）对连通性起主要作用的是大孔或显微裂隙；80μm交点与1 000μm交点之间对连通性起主要作用的是显微裂隙；而1 000μm交点之后（孔径>1 000μm）割理发挥作用（图3（e））。孔径>80μm时，连通性函数与x轴极为接近（连通性函数介于-0.1～1 mm-3）。胡底矿样品微米尺度孔隙的连通性函数与x轴的交点在3μm左右，交点之前（孔径<3μm）对连通性起主要作用的是大孔；交点之后（孔径>3μm）对连通性起主要作用的是孔径6～20 μm的大孔或显微裂隙（图3（f））。胡底矿样品纳米尺度孔隙的连通性函数与x轴的交点在50 nm左右，交点之前（孔径<50 nm）对连通性起主要作用的是中孔；交点之后（孔径>50 nm）连通性较差（图3（g））。综上所述，测试样品连通性函数所展现的对孔裂隙连通性起主要作用孔径分布范围与孔径、吼道长度分布特征基本吻合。

6 结语

沁水盆地南部无烟煤孔喉细小，以孔径小于50 nm的中孔为主，大孔含量很低，但显微裂隙和割理对孔隙体积具有较高的贡献。孔隙截面以不规则形状为主，毛管阻力较大，不利于气体运移和产出。孔隙具有一定的连通性，气体运移路径较丰富，随孔裂隙发育尺度的减小，孔裂隙连通性降低，渗透率也随之减小。对连通性起主要作用的是孔径小于50 nm的中孔、显微裂隙和割理。特别是显微裂隙和割理的发育，提高了无烟煤微米尺度、毫米尺度孔裂隙的连通性和渗透性，而矿物周边广泛发育的差异收缩孔是主要的纳米连通孔隙。