内蒙古红山子铀钼矿床辉钼矿Re-Os 同位素和锆石U-Pb 年代学研究及其地质意义

2021-10-02纪宏伟牛子良东前张闯

铀矿地质 2021年5期

纪宏伟，牛子良，东前，张闯

（1.核工业北京地质研究院，北京 100029；2.核工业二四三大队，内蒙古赤峰 024000）

位于我国北方的沽源-红山子铀多金属成矿带是一个重要的火山岩型铀成矿区域，该成矿带上已知的铀矿床有位于河北省沽源县的张麻井铀钼矿床和大官厂铀钼矿床，还有位于内蒙古赤峰市克什克腾旗的红山子铀钼矿床和上马架子铀矿床［1-8］。红山子铀钼矿床作为该成矿带上的典型矿床，其铀成矿类型属火山热液型［2-3，9-10］。该矿床同时也位于西拉沐沦钼多金属成矿带上（图1），曾庆栋等［10］将该成矿带上钼矿化类型主要划分为斑岩型、花岗岩容矿的石英脉型和石英脉两侧的钾长石蚀变岩型、火山岩-次火山岩容矿的火山热液型和云英岩型4 种，并将红山子铀钼矿床的钼矿化划为火山热液型。红山子铀钼矿床的铀矿勘查工作程度较高，但钼矿化的控制和研究程度均较低，主要产出铀-钼型矿石的2、3、5 和7 号矿带的勘探线剖面只控制了铀矿体，并未控制钼矿体，而钼矿体只在9 号矿带的3 个勘探线剖面内得到控制［11-12］。红山子铀钼矿床的赋矿围岩主要为晚侏罗世的满克头鄂博组粗面岩和流纹斑岩。笔者在该矿床主要产出铀-钼型矿石的2 号矿带内新发现了发育在花岗斑岩内的辉钼矿化。该钼矿化与西拉沐沦钼多金属成矿带上的如敖仑花、羊场、半拉山和小东沟等斑岩型矿床钼矿化相似［13-15］，说明新发现的钼矿化可能属斑岩型。此外，花岗斑岩在2、3、9 和7 号矿带的勘探线剖面均有揭露，指示花岗斑岩在矿床内广泛发育［11-12］。基于上述认识，笔者认为该矿床的钼矿化可能与花岗斑岩存在联系。

红山子铀钼矿床的成矿年代学资料显示［2，16］，该矿床的铀成矿时代有两期，分别为165～150 Ma 和131 Ma，而钼成矿有1 期，时代为130～120 Ma。前人采用的发光光谱分析定年方法较老，故有必要采用较新的Re-Os 同位素年代学方法来获取高质量的钼成矿年龄。此外，存在1 期与钼矿化年龄范围十分接近的铀成矿年龄，准确的钼成矿年龄测定有助于研究该矿床的铀和钼成矿时代关系。另外有必要对围岩花岗斑岩开展锆石U-Pb 同位素定年来获得成岩年龄，进而探讨该钼成矿与成岩时代关系。

1 区域地质背景

红山子铀钼矿床位于内蒙古赤峰市克什克腾旗红山子乡境内，大地构造位置位于西伯利亚板块与华北陆块的接合部位。以西拉沐沦河断裂为界，断裂南部为温都尔庙-翁牛特加里东增生带（图1），断裂北部为大兴安岭南段海西增生带。该区出露的地层主要为古生代基底和中生代盖层，另有早元古代片麻岩和太古宙片麻岩及花岗岩零星出露。古生代基底主要由二叠纪变火山岩、板岩、大理岩及变砂岩和奥陶纪-志留纪片岩、大理岩及千枚岩组成；中生代盖层主要为火山岩和沉积岩。本区先后受东西向古生代亚洲构造-成矿域和中新生代北北东向构造-成矿域影响，形成了众多钼多金属矿床。

图1 华北克拉通北缘西拉沐沦钼多金属成矿带地质略图（据曾庆栋，2009 修改［10］）Fig.1 Schematic geological map of Xilamulun molybdenum polymetal metallogenic belt on margin of North China Craton（modified from Zeng et al.，2009［10］）

2 矿床地质特征

红山子铀钼矿床产出于中生代的红山子火山盆地内（图2）。该盆地由二叠系基底和侏罗系盖层组成，基底主要为下二叠统大石寨组一段的流纹质熔结凝灰岩、流纹质熔结凝灰岩和安山质角砾凝灰岩，盖层主要为上侏罗统满克头鄂博组一段的沉凝灰岩和粗面岩。盆地内发育的构造主要有近东西、北东-北北东和北西向3 组，其中北东-北北东向的盆缘F1和F2塌陷断裂为主要的控矿断裂。盆地内发育的侵入岩有二叠纪花岗闪长岩、侏罗纪流纹斑岩和花岗岩、白垩纪正长斑岩、花岗斑岩、安山玢岩和中新统橄榄玄武岩等。其中与铀和钼矿体关系密切的侏罗纪流纹斑岩和粗面岩主要位于盆地中部，并呈北东向带状展布。本文发现的含钼矿化白垩纪花岗斑岩主要出露在火山盆地的北东部和北部，另有钻孔资料显示在侏罗纪流纹斑岩内也有花岗斑岩岩脉侵入。

图2 红山子铀钼矿床地质简图（据文献［11］修改）Fig.2 Geological sketch of Hongshanzi uranium-molybdenum deposit

红山子矿床的铀矿体主要赋存于盆缘断裂F1、F2上盘的粗面岩及与流纹斑岩接触的蚀变粗面岩中，少数分布在流纹斑岩中（图3）［12］。含矿粗面岩主要发育钠长石化，自矿体向两侧围岩钠长石化逐渐减弱，而含矿流纹斑岩主要为赤铁矿化碎裂流纹斑岩。粗面岩中矿体多沿层间破碎带分布，以似层状透镜体为主。单个矿体长度一般为40～50 m，厚0.7～2.5 m，最大厚度为15.9 m，矿体走向延伸最长为230 m，倾向延深最大为366 m。矿体产状与控矿构造一致，倾角为9°～85°不等。由于该矿床的钼矿体的控制程度较低，仅在17 号勘探线剖面内控制了单钼矿体，该矿体产出于流纹斑岩内，形态与花岗斑岩一致。

图3 红山子矿床代表性矿带剖面图［11］Fig.3 Typical cross section for prospecting line of Hongshanzi uranium-molybdenum deposit［11］

依据矿石的有益组分含量，其类型可划分为单铀型、铀-钼型和单钼型三种。三种矿石类型具有分带性，但无明显的界线，呈渐变过渡关系［12］。单铀型矿石分布在靠近主干断裂一侧，包括4、8、9、12号和7号矿带南部，其矿石矿物成分较简单，金属矿物除沥青铀矿外，主要伴有赤铁矿、磁铁矿、黄铁矿、磁黄铁矿及少量方铅矿、闪锌矿、黄铜矿；铀-钼型矿石分布在2、3、5号矿带和7号矿带一号地段，矿化岩石呈杂色，即红色和灰黑色相间，除含有单铀型矿石中金属矿物外，还含有大量的辉钼矿；单钼型矿石分布在远离主干断裂的9号矿带火山颈内、局子沟地段和滑覆构造区，主要金属矿物为辉钼矿，伴有磁铁矿、黄铁矿等。

该矿床的成矿可分为矿前期、铀成矿期和钼成矿期［12］。矿前期主要为钠长石化，分布广泛，蚀变最强。铀成矿期可进一步分为沥青铀矿-钠长石化和沥青铀矿-辉石-闪石两个阶段，前者沥青铀矿呈超显微粒状或微细脉状，矿化多形成单铀贫矿石，后者呈微细脉状切穿前者，常常形成富矿石，且矿化范围不超过前者矿体范围。钼成矿期主要为辉钼矿沿脉石矿物裂隙或裂隙充填胶结或形成脉状、网脉状与黄铁矿和磁铁矿胶结，该期形成的脉体切穿早期铀矿化。包裹体测温结果显示矿前期温度范围为270～310 ℃，铀成矿期温度范围为250～270 ℃，钼成矿期温度范围为308～394 ℃。

3 样品采集与处理

3.1 辉钼矿Re-Os同位素定年

用于Re-Os 同位素测年的两件辉钼矿样品均采自红山子矿床2 号铀-钼矿带东部粗面岩与花岗斑岩接触带的竖井内（图2），辉钼矿呈鳞片状集合体镶嵌在花岗斑岩内（图4）。辉钼矿样品送至河北省区域地质矿产调查研究所进行辉钼矿矿物挑选。

图4 辉钼矿Re-Os 测年野外样品照片Fig.4 Sample for molybdenite Re-Os dating

辉钼矿的Re-Os 同位素测年在中国地质调查局的国家地质实验测试中心完成，测试采用的仪器为电感耦合等离子质谱仪TJA Xseries ICP-MS。Re-Os 化学分离步骤和质谱测定见参考文献［17-27］。

Re-Os 模式年龄计算首先需要假定初始187Os/186Os 值，然后根据测量获得的单个样品Re、Os 含量和Os 同位素组成来计算。辉钼矿通常含有一定数量的Re 和极少量的普通Os，所以认为辉钼矿所含的Os 全部是由187Re衰变来的187Os。因此，能够代表辉钼矿形成的Re-Os 模式年龄可以根据测量的Re、187Os 准确含量通过方程式t=1/λ［ln（1＋187Os/187Re）］来计算求得。该方程式中的λ 为187Re 的衰变常数，λ 目前多采用1.666×10-11a-1，而187Re 的含量采用测得的Re 含量乘以187Re 的丰度（62.602%）［28］求得。

3.2 SHRIMP 锆石U-Pb 同位素定年

锆石U-Pb 年龄样品采自该矿床2 号矿带东侧地表出露的未蚀变花岗斑岩。岩石呈浅肉红色，具斑状结构（图5a），斑晶主要由钾长石和石英组成（图5b），基质为微晶石英和长石。

图5 红山子矿床花岗斑岩及显微照片Fig.5 Spacimen and thinsection of granite porphyry in Hongshanzi deposit

样品的碎样和矿物分选工作委托给河北省区调所实验室完成，锆石首先通过常规的重选和磁选进行分离，后在显微镜下挑纯单矿物。锆石样品的分选、制靶和U-Pb 同位素定年工作均在中国地质科学院地质所北京离子探针中心完成。通过对锆石进行透反射光显微照相和阴极发光（CL）成像来进行锆石的形态和结构特征研究，根据各锆石特征进行分析点的选取。定年测试的具体流程见参考文献［29-30］。同位素分馏校正采用标准锆石TEM（417 Ma）完成，测试样品和标准锆石的U、Th、Pb 含量标定采用标准锆石M257（年龄值为561.3 Ma，U 含量为840×10-6）。本次测试仪器的质量分辨率大约为5 000，一次离子流O2-强度约为4.5～6.5 nA，束斑直径为25～30 μm。在样品测试过程中，每一个分析点均进行5 次扫描，并且每3 个样品分析点之间进行一次标准锆石TEM 的分析。数据处理采用Ludwig 的SQUID1.02 及ISOPLOT 程序。

4 分析结果

4.1 Re-Os 测年结果

由于采用混合稀释剂，Re-Os 模式年龄的不确定度包括稀释剂的标定误差、质谱测量的分馏校正误差、分析样品同位素比值测量误差和衰变常数的不确定度（1.02%），模式年龄置信水平为95%。空白样的Re、普Os 和187Os 测定值分别为0.002 4 ng、0.000 36 ng 和0.000 02 ng，不确定度分别为0.000 3、0.000 05 和0.000 02，测定结果说明仪器工作时并未收到样品污染。本批实验标准物质GBW04435（HLP）标定的Re、187Os 含量和模式年龄分别为283.8×10-6、659.0 ×10-9和221.4 Ma，本次测定值分别为270.6×10-6、625.9×10-9和220.5 Ma，不确定度分别为2.1、4.1 和3.1，标准样的测定结果说明仪器的准确性好。

本次用来进行Re-Os 同位素定年的样品共两件，编号分别为HSZ042-1 和HSZ042-2。HSZ042-1 样品的辉钼矿Re 测定含量为216.8×10-6，普Os 测定含量为0.082 3×10-9，187Re 测定含量为136.2×10-6，187Os 测定含量为311.7×10-9，样品的辉钼矿Re-Os 模式年龄为（137.2±3.2）Ma。HSZ042-2 样品的辉钼矿Re测定含量为186.6×10-6，普Os 测定含量为0.554 3×10-9，187Re 测定含量为117.3×10-6，187Os 测定含量为270.4×10-9，样品的辉钼矿Re-Os 模式年龄为（138.2±2.1）Ma。样品的辉钼矿Re-Os 同位素测定数据见表1，两个样品的普Os 测定含量均较低，187Os 测定的含量远远大于普Os测定含量，故测定的模式年龄较可靠。

表1 辉钼矿Re-Os 同位素测量结果Table 1 Re-Os isotopic dating results of molybdenite

4.2 SHRIMP U-Pb 测年结果

花岗斑岩锆石的阴极发光图像显示锆石具有较好的柱状晶形，长宽比约为1∶1～2∶1（图6）。锆石全部具有较宽的典型岩浆成因的震荡环带，指示样品锆石形成于较高温度。

图6 红山子矿床花岗斑岩锆石CL 图像、分析点和206Pb/238U 年龄/MaFig.6 CL photos，measuring locations and 206Pb/238U ages（Ma）of zircons from Hongshanzi deposit

花岗斑岩锆石的U-Pb测试数据显示206Pb/238U年龄范围为135.6～131.4 Ma（表2），加权平均年龄为（133.1±1.2）Ma，谐和年龄为（133.3±4.0）Ma，MSWD 值为2.3（图7、8），测试数据拟合程度非常好且可靠。U-Pb 同位素测试结果显示该花岗斑岩的形成年龄为（133.1±1.2）Ma。该年龄值与丁辉等（2016）获得的红山子盆地内的花岗斑岩的锆石SHRIMP U-Pb 年龄（134.79±0.92）Ma［31］在误差范围内是一致的。

图7 花岗斑岩锆石U-Pb 加权平均年龄Fig.7 Weighted average age of zircon from the Hongshanzi granite porphyry

表2 花岗斑岩中锆石SHRIMP U-Pb 分析数据Table 2 SHRIMP U-Pb isotopic results of zircons from granite porphyry

图8 花岗斑岩锆石U-Pb 谐和年龄图Fig.8 U-Pb concordiant diagram of zircon from the Hongshanzi granite porphyry

5 讨论

5.1 钼成矿和成岩时代

根据本文获得的产于花岗斑岩内辉钼矿的Re-Os测年结果，该矿床的钼成矿时代为（138.2±2.1）～（137.2±3.2）Ma，赋矿花岗斑岩锆石SHRIMP U-Pb 加权平均年龄为（133.1±1.2）Ma。另根据丁辉等获得的花岗斑岩的锆石SHRIMP UPb 年龄为（134.79±0.92）Ma［31］，认为花岗斑岩的成岩年龄为134.79～133.1 Ma。获得的钼成矿年龄值稍大于成岩年龄值，该现象同样存在于一些钼矿床的年代学研究中［32-34］，这应该是由二者采用的测年同位素体系和分析测试仪器方法不同所致。总体上，钼成矿年龄值与花岗斑岩的成岩年龄值相近且在误差范围内，故认为该钼矿化与成岩应近乎同时发生。

根据西拉沐沦钼多金属成矿带一些典型钼多金属矿床的成矿时代数据，发现钼成矿时代集中在154～131 Ma［13，35-38］，本文获得的钼成矿时代位于该时代范围内，并且与小东沟钼矿、羊场钼矿和半拉山钼矿的成矿时代高度一致（表3）。曾庆栋［10］等讨论华北克拉通北缘西拉沐沦钼多金属成矿带时提出钼矿具有245 Ma、150 Ma 和138 Ma 三期成矿作用，本文获得的红山子矿床产于花岗斑岩内的钼成矿时代与燕辽钼成矿带的第三期138 Ma 成矿期相吻合，这也说明该矿床的钼成矿与区域上的一期钼成矿作用有关。

表3 西拉沐沦钼多金属成矿带典型矿床钼成矿时代和特征Table 3 Molybdenum mineralization age and geological characteristics of typical deposits in Xilamulun molybdenum polymetal metallogenic belt

5.2 成矿物质来源

辉钼矿中的Re含量能够指示成矿物质来源，地幔来源的辉钼矿Re含量多为（10～1 000）×10-6，壳幔混合来源的辉钼矿Re 含量多为（n×10）×10-6，而地壳来源的辉钼矿Re 含量多为（1～n）×10-6［37-38］。本文获得的辉钼矿的Re 含量为216.8×10-6和186.6×10-6，该含量对应地幔来源的辉钼矿含量级别，指示红山子铀钼矿床内发育在白垩纪花岗斑岩内的钼来自于地幔。

5.3 钼矿化成因

小东沟钼矿床位于红山子铀钼矿床东约30 km 处，属斑岩型钼成矿。该矿床的钼矿化呈浸染状、细脉状和条带状，本文研究的钼矿化也具有细脉状矿化特点，二者的钼均以辉钼矿矿物形式存在。该矿床的主成矿阶段温度范围为320～420 ℃，红山子矿床钼成矿期的温度范围为308～394 ℃［12］，二者钼成矿温度相近［14］，均属中-高温热液成矿。本文获得的辉钼矿Re-Os 模式年龄（137.2±3.2）和（138.2±2.1）Ma 与小东沟辉钼矿Re-Os 等时线年龄（135.5±1.5）Ma 和（138.1±2.8）Ma 相近，二者时代上一致。陈衍景等［39］提出南大兴安岭成矿带成矿岩体可分为以小东沟钼矿为代表的A型花岗岩和以敖仑花和半拉山为代表的I 型花岗岩，其中小东沟A 型花岗岩SiO2含量为74.62%～75.56%，K2O＋Na2O 含量为8.70%～9.85%，K2O 含量为4.50%～5.48%，K2O/Na2O 值为1.14～1.77，CaO 含量为0.28%～0.75%，FeO含量为1.26%～3.52%，Fe2O3含量为2.21%～3.15%，总体上具有富SiO2、富碱和贫Ca、Fe 和Cr 的特点。红山子矿床的花岗斑岩的SiO2含量为 69.7%～75.2%，K2O＋Na2O 含量为8.74%～8.84%，K2O 含量为4.30%～5.64%，K2O/Na2O 值为0.97～1.76，CaO 含量为0.49%～1.46%，FeO 含量为0.92%～1.03%，Fe2O3含量为0.83%～1.03%［31］，总体上与小东沟A 型花岗岩特征相同，且更加贫Fe。鉴于二者在钼矿化、成矿温度、成矿时代和赋矿斑岩上具有高度相似性，故认为本文发现的钼矿化具有斑岩型钼矿化特征。红山子矿床仅控制到的钼矿体产出于花岗斑岩外接触带的流纹斑岩内（图3）。本文研究的钼矿化发育在花岗斑岩内，指示花岗斑岩内和外接触带均发育有钼矿化，这与许多斑岩型钼矿床的矿体产出在斑岩体内和外接触带的特点一致。此外，本文获得的钼成矿时代和花岗斑岩的成岩时代相近，这也与斑岩型钼矿床特征相符。综上所述，本文发育在花岗斑岩内的钼矿化具有斑岩型钼矿化特征，应与花岗斑岩具有成因联系。

5.4 成岩成矿大地构造背景

中生代华北克拉通岩石圈地幔在侏罗纪—白垩纪发生了地幔的置换作用，而该机制与碰撞造山作用引起的下地壳和岩石圈地幔的拆沉过程有关［40］。华北陆块北缘西拉沐沦大断裂两侧的晚中生代火山岩的Sr-Nd-Pb 同位素特征显示该地区火山岩是在地幔分异产物或亏损组分与EM1 组分混合产物从地幔分离后的较短时间内，由于某种构造作用而侵位于岩石圈［41］。本文获得的花岗斑岩时代属早白垩世，结合大地构造位置认为其应在岩石圈拆沉导致的地幔与岩石圈作用的背景下形成的。华北克拉通北缘西拉沐沦钼多金属成矿带的钼矿具有245 Ma、150 Ma 和138 Ma 三期成矿作用，对应的成矿动力学背景为印支期华北板块与西伯利亚板块碰撞造山后伸展阶段和燕山期中国东部构造大反转期［10］。本文获得的钼成矿时代属于第三期成矿作用，对应的成矿动力学背景为燕山期中国东部构造大反转期。此外，小东沟斑岩钼矿是在早白垩世岩石圈拆沉背景下，岩浆携带地幔含矿流体沿着区域性断裂上侵形成的［35］，奥伦花、羊场、半拉山钼矿床是在白垩纪岩石圈减薄的大地构造背景下形成的［13］，碾子沟钼矿床是在中国东部构造体制大转折背景下的产物［36］。红山子铀钼矿床与上述矿床同属西拉沐沦钼多金属成矿带，且成矿时代和类型上具有一致性和相似性，根据本文获得的钼矿化的成矿、成岩时代和成矿物质来源，认为该矿床的产于花岗斑岩内的钼成矿是在白垩纪的岩石圈减薄大地构造背景下，地幔组分与岩石圈作用形成的岩浆携带地幔含矿流体上侵而形成的钼矿化。