中国核动力院外围空气中7Be、40K、60Co、131I、137Cs分布特征及所致公众年有效剂量评价

杜云武，邓晓钦，王 茜，王 亮，曾 奕

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031)

1982年，中国核动力研究设计院(核动力院)核基地建成高通试验堆(HFETR)和岷江试验堆(MJTR)，其最大功率分别为125 MW、5 MW，最高中子注量率分别为6×1014、8×1013(s·cm2)-1。核基地还建成高通量工程试验堆临界装置(HFETRC)、核材料与燃料元件实验室(MFEI)等核设施以及131I、60Co等放射性同位素生产设施。核基地已成为我国放射性核素生产的研究堆基地之一，进口高活度浓度60Co生产放射源，利用堆照TeO2靶干法蒸馏生产131I、59Co(n,γ)反应辐照生产60Co。在研究堆运行过程中235U裂变反应产生137Cs、131I等。这些放射性核素通过气态和液态流出物向外释放到周围环境。核基地周围公众受到60Co、131I、137Cs的辐射照射，因此60Co、131I、137Cs的环境辐射影响受到重视，环境中60Co、131I、137Cs的监测是核基地辐射环境监督监测的重要内容之一，其所致周围公众辐射剂量是核基地辐射环境影响评价的重要内容之一。

1 监测方法

1.1 监测方案

参照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[1]中核设施环境监测方案对空气气溶胶和沉降物监测布点原则的要求，空气气溶胶和沉降物采样点为气态流出物排放点下风向的环境敏感点和最大落地点。核基地主导风向是SSW，故选取下风向处距离核基地5 km范围内的综合楼、南坝工会、木城水厂为环境监测点，监测项目为7Be、60Co、131I、137Cs、40K，监测频次为每季度1次。详细监测方案列于表1。

1.2 仪器设备

BE6530高纯锗伽马能谱分析仪，能量范围3 keV～3 MeV，分辨率1.88 keV(60Co，1 332.5 keV)，本底0.854 cps(每秒计数)(18.3 keV～2 067.9 keV)。

1.3 分析方法

空气气溶胶中7Be、60Co、131I、137Cs、40K监测方法《空气中放射性核素的γ能谱分析方法》(WS/T184—2017)，空气气溶胶采样采用大流量采样器，调节流量为1 200 L/min，连续采样60 h左右，每次采样累积体积10 000 m3以上，记录采样时间、采样流量、采样体积、温度、大气压等。实验室采用20 MPa压样器，制成半径为69 mm的薄气溶胶滤膜样品。

表1 核基地外围空气7Be、60Co、131I、137Cs、40K监测方案[1]Tab.1 Monitoring scheme of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs and 40K in air around nuclear base[1]

沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K监测方法参考《高纯锗γ能谱分析通用方法》(GB 11713—2015)，沉降物采用收集面积0.37 m2的容器收集，采样时间连续收集1个季度，将样品加热浓缩、烘干，再将粉末铺设在直径69 mm的塑料盒并密封，制成待测样品。

2 监测结果

在核基地周围采集了空气气溶胶样品共36个样，测量结果列于表2。由表2可以看出：综合楼空气气溶胶中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度浓度均值分别为2 807、633.3、94.49、2.98、71.9 μBq/m3，南坝工会空气气溶胶中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度浓度均值分别为3 170、29.41、20.89、1.75、62.4 μBq/m3，木城水厂空气气溶胶中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度浓度均值分别为3 148、8.45、8.29、1.73、82.9 μBq/m3。空气中气溶胶中60Co、131I、137Cs的活度浓度随着距离核基地越远数值呈下降趋势，说明核基地产生的60Co、131I、137Cs通过核基地125 m高的烟囱向外排放，随后通过大气湍流弥散稀释。而各监测点空气气溶胶中7Be、40K的活度浓度基本上处于同一水平，与监测采样点位距离核基地的远近无关。

表2 空气气溶胶样品中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度浓度Tab.2 Activity concentration of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K in air aerosol sample

在核基地周围采集了沉降物样品共36个，测量结果列于表3。由表3可以看出：综合楼沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分别为6 822、5.63、1.10、1.23、226 mBq/(m2·d)，南坝工会沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分别为7 158、6.61、1.01、1.02 、211 mBq/(m2·d)，木城水厂沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分别为5 327、4.20、1.17、1.91、187 mBq/(m2·d)。沉降物因收集时间长受周边交通环境和生产生活活动影响较大，综合楼、南坝工会和木城水厂周边地面沉降物再悬浮扩散沉降情况各异，掩饰了沉降物中60Co、131I、137Cs的日沉降量随着距离核基地越远数值呈下降趋势，可以看出南坝工会沉降物监测点周边交通、生产活动强度较大。而各取样点空气沉降物中7Be、40K的日沉降量大致处于同一水平，与监测采样点位距离核基地的远近无关。

表3 沉降物样品中7Be、60Co、131I、137Cs、40K的日沉降量Tab.3 Daily deposition of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K in Fallout sample

核基地外围环境空气气溶胶60Co、131I、137Cs活度浓度由高到低的顺序为：综合楼>南坝工会>木城水厂，而沉降物中60Co、131I、137Cs日沉降量基本趋势也与气溶胶一致。

核基地核设施运行产生的60Co、131I、137Cs通过核基地125 m高的烟囱向外排放，随后通过大气运输弥散逐渐混合稀释，同时地面沉积的60Co、131I、137Cs也会再悬浮到空气中。

3 公众所受7Be、60Co、131I、137Cs、40K辐射剂量估算

3.1 7Be、60Co、131I、137Cs、40K照射途径和估算参数

由于7Be、60Co、131I、137Cs、40K 半衰期分别为53.3 d、5.27 a、8.04 d、30.0 a、1.28×109a，其衰变发出γ射线的能量分别为477.8 keV、1 173(和1 332)keV、364.5 keV、662 keV、1 460 keV。核基地外围环境公众会受到空气浸没、地面沉积外照射和吸入空气内照射。根据监测内容，仅估算7Be、60Co、131I、137Cs、40K通过吸入、浸没和地面沉积等途径对公众造成的辐射剂量。

各年龄段人员的呼吸率数据采用ICRP第71号出版物《核素摄入致各年龄组公众成员的剂量——第4部分：吸入剂量系数》[2]表6中的有关呼吸率数据，具体数据列于表4。

各年龄段人员摄入单位活度7Be、60Co、131I、137Cs、

40K核素的待积有效剂量数据采用国标(GB 18871—2002)电离辐射防护与辐射源安全基本标准[3]中的公众成员吸入单位摄入量所致的待积有效剂量，具体数据列于表5。

表4 不同年龄组成员的呼吸率典型值[2]Tab.6 Typical respiratory rate of members of different age groups[2]

表5 公众成员吸入单位摄入量所致的待积有效剂量e(g)[3]Tab.5 Effective dose to be accumulated due to unit intake inhaled by members of the public[3]

公众经空气浸没途径所致全身γ外照射剂量转换系数采用“核事故应急情况下公众受照射剂量估算的模式和参数”(GB/T 17982—2018)[4]中表C.1和参考文献[5]中表3.1数据，具体数据列于表6。

公众经地面沉积途径所致γ外照射剂量转换系数采用“核事故应急情况下公众受照射剂量估算的模式和参数”(GB/T 17982—2018)[4]中表G.1和参考文献[5]中表3.3数据，具体数据列于表7。

表6 空气浸没途径所致全身γ外照射剂量转换系数[4-5]Tab.6 Dose conversion coefficient of whole body γ external irradiation caused by air immersion[4-5]

表7 地面沉积所致γ外照射剂量转换系数[4-5]Tab.7 Dose conversion coefficient of whole body γ external radiation caused by ground surface deposition[4-5]

3.2 放射性核素摄入量计算模式[3]

公众因周围空气中放射性核素摄入量计算公式(1)表示：

Ia,inh=CaQa

(1)

式中，Ia,inh为空气中放射性核素的摄入量，Bq；Ca为空气中放射性核素的活度浓度，Bq/m3；Qa为空气的吸入量，m3/a。

3.3 有效剂量计算模式[3]

3.3.1吸入空气待积有效剂量

核基地外围公众吸入空气所致待积有效剂量计算用公式(2)表示：

E(g)j,inh=e(g)j,inhIj,inh

(2)

式中，E(g)j,inh为g年龄组该年内吸入放射性核素j的待积有效剂量，Sv；e(g)j,inh为同一期间内g年龄组吸入单位摄入量放射性核素j后的待积有效剂量，Sv·Bq-1；Ij,inh为同一期间内吸入放射性核素j的摄入量,Bq。

3.3.2浸没照射剂量当量[4]

核基地外围公众因浸没所致全身外照射剂量当量计算用公式(3)表示：

Hpγ=Ca×t×DCFpγ×SFpγ

(3)

式中，Hpγ为该年内空气中核素所致的γ外照射剂量当量，希沃特(Sv)；Ca为空气中放射性核素的活度浓度，Bq/m3；t为公众受照时间，s；DCFpγ为剂量转换系数，即核素单位时间积分浓度所致γ外照射剂量，Sv·(Bq·s·m-3)-1；SFpγ为建筑物对烟羽外照射的屏蔽因子，对个人SFpγ取作1。

3.3.3地面沉积照射有效剂量[4,6]

核基地外围公众受到地面沉积核素所致γ辐射剂量计算公式(4)表示：

(4)

W(t)=0.4×e-1.46×10-8t+0.6×e-4.44×10-10t

(5)

式中,Hgγ为地面沉积核素所致有效剂量，Sv；Cg为地面沉积核素表面比活度，Bq·m-2；DCFgγ为剂量转换系数，Sv·(Bq·s·m-2)-1；t为公众受照时间，s；SFγ为考虑了人员在室内居留份额的时间建筑物屏蔽因子，对个人取作1；W(t)为核素物理去除因子(进入土壤或风蚀等);T为核素半衰期，s。

3.3.4总有效剂量[3]

核基地外围公众经吸入、浸没和地面沉积途径所致总有效剂量用公式(6)表示:

ET=Hpγ+Hgγ+E(g)j,inh

(6)

式中，ET为总的有效剂量；其他参数同前面描述。

3.4 摄入量与待积有效剂量

核基地周围5 km范围综合楼、南坝工会和木城水厂附近居民点，结合吸入、浸没、地面沉积等途径参数，通过摄入量和剂量估算模式计算，得到核基地附近各采样点、各年龄组7Be、60Co、131I、137Cs、40K平均年摄入量和所致有效剂量，结果列于表8、表9。

表8 居民不同年龄组的7Be、60Co、131I、137Cs、40K摄入量及其待积有效剂量Tab.8 Intake of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K and effective dose to be accumulated in different age groups of residents

表9 居民不同年龄组的7Be、60Co、131I、137Cs、40K γ外照射有效剂量Tab.9 Effective dose of γ external radiation caused by 7Be, 60Co, 131I, 137Cs and40K in different age groups of residents

从表8可以看出，对于核基地5 km范围内居民来说，离核基地最近的综合楼附近居民平均每年通过吸入空气途径的7Be、60Co、131I、137Cs、40K摄入量最高，成人、青少年、儿童、幼儿、婴儿总的年摄入量均值分别为29.25、26.48、20.16、11.49、6.79 Bq/a，摄入量顺序为成人>青少年>儿童>幼儿>婴儿，其次是南坝工会附近居民，离核基地越远放射性核素摄入量越小，所致的待积有效剂量也是离核基地最近的综合楼附近居民最高。表8和表9可以计算，综合楼附近居民青少年、儿童、成人、幼儿、婴儿，经吸入、浸没和地面沉积途径的60Co、131I、137Cs所致年有效剂量分别为133.58、130.98、128.61、120.20、118.61 nSv/a，其减小趋势也与年摄入量一样，随着距离的增加而减小。

综合楼附近居民(青少年组成员)吸入途径所受人工核素60Co、131I、137Cs和天然核素7Be、40K吸入照射剂量分数如图1所示，人工核素60Co、131I、137Cs所致剂量分数达到95.7%。

图1 人工核素(60Co、131I、137Cs)和天然核素(7Be、40K)吸入照射剂量百分数Fig.1 Inhalation dose fraction of artificial 60Co, 131I,137Cs and natural 7Be, 40K nuclides

综合楼附近居民(青少年组成员)人工核素60Co、131I、137Cs吸入、浸没、沉积所致剂量分数如图2所示，地面沉积途径所致剂量分数达到54%，其次是吸入43.7%,浸没照射分数很小，为2.3%。

图2 人工核素60Co、131I、137Cs吸入、浸没、沉积所致剂量百分数Fig.2 Dose fraction caused by inhalation, immersionand deposition of artificial 60Co, 131I and 137Cs nuclides

综合楼附近居民(青少年组成员)因人工核素60Co、131I、137Cs和天然核素7Be、40K吸入、地面沉积和浸没所致剂量分数如图3所示，地面沉积途径所致剂量分数达到93.2%，其次是吸入，为6.5%。

图3 核素60Co、131I、137Cs、 7Be、40K核素吸入、地面沉积和浸没所致剂量百分数Fig.3 Dose fraction of artificial 60Co, 131I, 137Cs andnatural 7Be, 40K nuclides by inhalation, grounddeposition and immersion

综合楼附近居民(青少年组成员)因60Co、131I、137Cs所致剂量分数如图4所示，60Co所致剂量分数达到95.6%，其次是137Cs，为2.5%，131I为1.9%。

图4 人工核素 60Co、131I、137Cs所致公众剂量百分数Fig.4 Public dose fraction caused by60Co, 131I and 137Cs nuclides

核基地环评时，确定的正常运行期间总的公众评价剂量目标值为每年0.25 mSv。核基地年排放60Co、131I、137Cs导致的年有效剂量最大值发生在综合楼附近居民点的青少年组成员，为133.58 nSv/a，不到剂量目标值(0.25 mSv)[7]的1‰。

4 结论

基于2015—2017年核动力院核基地外围空气中7Be、60Co、131I、137Cs、40K监督性监测数据以及其环境对照点监测数据，对综合楼、南坝工会和木城水厂监测点附近居民组三种途径的有效剂量进行了粗略估算，因其环境空气监测对照点(雅安碧峰峡)中60Co、131I、137Cs监测数据均低于探测限，在计算有效剂量时，从保守考虑，未扣除环境本底贡献，保守估算结果表明：

核基地外围环境空气气溶胶中60Co、131I、137Cs活度浓度总趋势随距离核基地越远数值越小，沉降物中60Co、131I、137Cs日沉降量趋势与空气气溶胶基本一致，但是受到地面交通、生产生活影响明显，是由于地面核素再悬浮到空气中所致。

核基地通过125 m高的烟囱所排放的60Co、131I、137Cs所致附近居民辐射剂量未超过天然核素7Be和40K。

核基地通过125 m高的烟囱所排放60Co、131I、137Cs所致附近居民辐射剂量最大途径为地面沉积照射，达到54%，其次为吸入；所致附近居民辐射剂量最大的核素为60Co，达到95.6%，其次为137Cs。吸入7Be、60Co、131I、137Cs、40K核素平均最大摄入量为29.25 Bq/a，为综合楼成人组。

尽管核基地核设施排放少量60Co、131I、137Cs，但是从辐射防护的角度看，核基地附近综合楼居民点青少年组成员所受60Co、131I、137Cs的年有效剂量最大为133.58 nSv/a，也只占了核设施公众年剂量目标值0.25 mSv[7]的不到1‰。因此，在正常运行情况下，由核设施排放60Co、131I、137Cs导致的环境空气影响很小，几乎可以忽略。