南充市主城区大气气溶胶总α、 总β放射性水平测量与分析

吴雪梅，周更明，何宗喜，杜 波，雷 熊，钱一凡

(1四川省南充生态环境监测中心站，四川 南充 637000; 2川北医学院附属医院核医学科，四川 南充 637000)

前 言

当前，核能与核技术已在我国工、农、医、科、教等诸多领域得到广泛利用，公众对核与辐射安全等环境问题的关注度也日渐提高。近年来，南充市境内民用同位素与射线装置已广泛应用，未发生过核与辐射事故或放射源泄漏事件，但尚未自主开展过放射性本底分析工作，有必要在形成威胁事实前做好基础调研工作，以便为应对突发事件、研究环境质量提供辐射监测基础数据。

此外，大气污染问题已成为研究热点，大气气溶胶放射性污染也成为核与辐射安全领域的热门课题，均属大气分析范畴，二者在形成机制与变化方面存在关联性的可能性较大，但目前两者结合分析的研究相对较少[1～3]，若能进一步深入分析，可为气溶胶放射性分析与大气污染课题提供新的研究方向。因此，基于现有实验室测量条件，本文开展了南充市主城区大气气溶胶中总α、总β活度浓度本底测量，在此基础上，对不同地点、不同时间的气溶胶中总α、总β活度浓度、变化特征及其与大气颗粒物之间的相关性进行了分析。

1 材料与方法

1.1 监测点位

本次测量共4个点位，分别为南充市环境监测中心站、高坪区监测站、嘉陵区政府及桂花乡政府，其中桂花乡为参考点位，位于其主城区上风向相对洁净的乡镇，其他点位均与国控空气自动监测站坐标相同或相近[4]，如图1所示。由此，一方面可从总体上测量南充市主城区大气总放射性水平，另一方面保证了与空气质量对比分析的可比性。

图1 采样点位分布Fig.1 Distribution of sampling point

1.2 监测仪器

1.2.1 采样仪器

以上点位均布设在楼顶阳台，参照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T61-2006)[5]，使用CF-903-DIG/230大流量气溶胶采样器，选用聚丙烯气溶胶滤膜，采样高度距采样台面1.5m，且符合气溶胶采样其他条件要求。采样时间为2019年，采样频次为每季度一次，每次连续采样约48h后更换一次滤膜，每次采样6d以上，采样总体积约10 000m3。其中，南充市环境监测中心站加密采样，频次为每月1次，特殊情况除外，累计采样10次。

1.2.2 测量仪器

实验室采用BH1216Ⅲ型二路低本底α、β测量仪，可同时测量总α、总β计数，仪器由中国测试计量研究院检定通过，实验室定期进行本底长期稳定性、工作源效率稳定性及标准源效率刻度等质量控制。使用的天平、马弗炉等涉及计量的仪器设备均通过中国测试计量研究院的计量检定。

1.3 样品的测量

1.3.1 测量方法

我国目前尚无气溶胶总α、总β放射性测量的国家标准，本文参考《生活饮用水标准检验方法 放射性指标》(GB/T 5750-2006)[2,6]。仪器性能测试合格后，按标准要求分别制备不同质量厚度的241Am系列α标准源与40K系列β标准源，分别置于BH1216Ⅲ型二路低本底α、β测量仪的不同测量通道测量，根据测量结果计算并建立不同通道α、β标准源的质量厚度-计数效率关系曲线。探测效率计算公式为：

(1)

公式(1)中，nx为所测标准源计数率(cps)，n0为本底计数率(cps)，As为样品盘中标准源放射性活度(Bq)。

1.3.2 样品处理及测量

将样品滤膜折叠放入已恒重的坩埚中，于600℃灰化1h。于干燥器中冷却后称重，取适量灰化样品于φ45mm样品盘中铺匀。置于低本底α、β测量仪进行测量。样品总α或总β活度浓度(Bq/ m3)按下式进行计算：

(2)

公式(2)中，nx为样品源计数率(cps)，n0为本底计数率(cps)，ε为计数效率，W为灰样总重量(mg)，m为测量用灰样重量(mg)，V为空气采样体积(m3)。

1.4 数据处理与分析

运用SPSS 21.0对气溶胶总α、总β放射性与环境空气质量PM2.5、PM10数据进行统计分析，并利用person相关性分析对南充市环境监测中心站气溶胶总α、总β放射性活度浓度与PM2.5、PM10浓度进行相关性分析，绘图采用Origin 8.0软件。

2 测量结果与分析

2.1 总体水平

2019年主城区三个点位总α、总β放射性活度浓度测量结果按季度汇总，如表1所示，总α放射性活度浓度测量范围为0.05～0.32 mBq/m3，总体水平呈逐渐降低趋势，总β放射性活度浓度测量范围为0.44～1.79 mBq/m3，总体水平呈春冬高、夏秋低的趋势。三个点位总α、总β活度浓度在数值上总体仅略大于参考点位，且全年波动不大，与覃连敬广州地区大气环境气溶胶[1]、孔玉侠北京市大气气溶胶[2]总 α、总 β 放射性测量结果比较均差异不大，可见主城区气溶胶总放射性本底与参考点位无明显差异，处于正常水平。

表1 总α、总β放射性水平总体情况Tab.1 Summary of gross alpha and gross beta radioactivity concentration monitoring results (mBq/m3)

2.2 季度均值变化

绘制不同点位随季度变化总α、总β放射性水平变化情况分别如图2所示。

图2 总α、总β放射性活度浓度季度均值变化Fig.2 Quarterly mean varation of gross alpha and gross beta radioactivity concentration

由图2(a)可知，高坪区监测站与嘉陵区政府总α放射性水平呈降低-平稳-降低趋势，而南充市环境监测中心站与参考点位变化趋势一致，为先升高、后降低。由图2(b)可知，高坪区监测站与嘉陵区政府总β放射性水平除监测站第一季度略低外，总体呈先降低、后升高趋势。

总α放射性水平趋势与覃连敬等有差异也有相似之处[1]。差异主要表现在后者连续两年观测值一、四季度均呈现高值，而本文南充市环境监测中心站点位一季度测量值较低，且四个点位四季度测量值均较低。相似点表现在后者连续观测的三季度均存在或大或小的峰值。以上差异及变化特征可能与污染来源、点位位置及气象[7]有关。由图1知，南充市环境监测中心站地处主城区上风向，可受城、乡双重因素影响，而高坪区监测站、嘉陵区政府则处人口集中区，受城市影响较大：一季度高坪区监测站、嘉陵区政府总α、总β活度浓度较南充市环境监测中心站大，春冬季节降水较少，影响因素很可能源于道路移动源、工地扬尘等[8]城市特征；二季度总α、总β活度浓度均较集中，影响因素可能相似或不同因素影响效果相当，如气候或外来污染源较少等；三季度南充市环境监测中心站比高坪区监测站、嘉陵区政府点位总α、总β活度浓度略大，且桂花乡高于前三者，该时段气流扰动大、降雨较频繁，颗粒物大量沉降，部分氡及其子体析出等导致气溶胶总α放射性的保持或低幅下降，而南充市环境监测中心站地处近郊，秋季可能因降雨、大风等因素带来外来扬尘等污染源，测量值小幅上升，而总β放射性核素随降雨沉降到地面导致测量值大幅降低；四季度总α放射性集中且较低，总β放射性集中且较高，可能该时段致α污染因子较少，致β污染因子较显著，如生物质燃烧。

2.3 月均值变化

为进一步详细分析，本文对南充市环境监测中心站点位加密采样，累计进行10次采样，插入放射性气溶胶采样同时段该点位国控站点PM2.5、PM10的均值绘制坐标曲线如图3所示，该点位总α、总β放射性水平均呈波动规律变化，测量值仅代表该点位特征。

图3 总α、总β活度浓度与PM2.5、PM10月均值变化Fig.3 Month trend of gross alpha and gross beta radioactivity concentration, and the mean values of PM2.5 and PM10

其中，总α放射性水平浮动在0.05～0.20 mBq/m3，最高值和最低值分别出现在10月和11月，且6～10月份水平较高，总体呈中间高、两头低的趋势。总β放射性水平浮动在0.61～1.88 mBq/m3，最高值和最低值分别出现在12月和8月，总体表现出接近中间低、两头高的变化趋势。结合PM2.5、PM10中间低、两头高的变化分析，总α放射性变化趋势大致与之相反，而总β放射性水平变化则与之相似。

气溶胶总α放射性春冬低的分布可能与污染来源有关，而夏秋高则可能与出现过降水有关。降水引起总α水平升高而PM2.5与PM10降低，则可能由于降雨后大气中大部分α放射性核素未吸附到PM2.5与PM10颗粒上或由于冲刷后析出的氡及其子体等α放射性核素形成的颗粒物质量大大降低导致PM2.5、PM10值降低。β核素则大部分随雨水冲刷而沉降到地面，导致总β值下降。此外，以上分布也与风速风向等其他气象因素有关。

2.4 与PM2.5、PM10相关性分析

对南充市环境监测中心站样品总α、总β放射性月均值与采样同时段该点位国控站点PM2.5、PM10测量均值进行相关性分析，如表2所示。

总α放射性与PM10在0.05置信水平下呈显著负相关。南充市地处西南，无沙尘暴、台风等外来源影响，气溶胶总α放射性主要来源于原生放射性核素，包括地表扬尘再悬浮中铀钍系放射性核素及子体与天然介质中的氡及子体析出[3]。春冬季节降雨较少且气流扰动较少，空气中物质的更新换代较慢，加之部分重粒子沉降到地面，导致总α放射性水平不高。夏秋季节降雨频繁[9]，导致颗粒物沉降，但空气中α放射性核素因扬尘冲刷、氡及其子体的析出等原因明显增加，而空气扰动也可能带来外来污染源，导致结果呈显著负相关。

表2 月总α总β放射性活度浓度与 PM2.5、PM10的相关性分析Tab.2 Correlation analysis of monthly gross alpha and gross beta radioactivity concentration with PM2.5 and PM 10

总β放射性则与PM2.5在0.05置信水平下呈显著正相关。气溶胶总β放射性来源有宇生放射性核素(14C、3H等)、部分天然铀钍系放射性核素子体、生物质燃烧源、化石燃烧固定燃烧源等人为活动中的二次转化物(包含40K、210Pb等)[3,10]。40K、210Pb等核素易吸附于细颗粒物，且不易析出，其变化趋势与PM2.5一致。春冬季节主要受人类活动影响，且降雨较少，导致总β放射性水平较高。夏秋季节降雨频繁，导致β放射性核素随颗粒物沉降而降低。

综上，大气气溶胶总α、总β放射性与PM2.5、PM10存在一定关系，具有一定的研究空间。然而，从PM2.5、PM10等颗粒物污染来源来看，包括扬尘源、移动源、生物质燃烧源、化石燃烧固定燃烧源等[7]，与气溶胶中总α、总β放射性分析中污染源或污染成因之间的关系还不够清晰、明确，如能实现从颗粒物来源分析角度来解析气溶胶总α、总β放射性来源，将为大气放射性特征及变化规律分析提供一个全新的研究视角，而气溶胶放射性的分析也可促进大气颗粒物形成机制研究。

3 结 论

通过对2019年南充市主城区三个点位的大气气溶胶总α、总β放射性测量，完成了南充市主城区总α、总β放射性的本底调查，分析得出如下结论。

3.1 主城区气溶胶总α、总β放射性水平与参考点位测量值及其他城市已有研究结果差异不大，属正常水平，初步消除了公众对大气放射性的恐慌，测量结果可作为今后突发辐射事件与辐射研究的基础数据。

3.2 气溶胶总α、总β放射性在时间上存在一定的特征，其中南充市环境监测中心站总α放射性月均值呈中间高、两头低的趋势变化，总β放射性中间低、两头高的趋势变化，分析了其变化成因，但分析中测量值污染成因还不够清晰，有待更深入的研究。

3.3 南充市环境监测中心站总β放射性月均值与PM2.5呈正相关关系总α放射性月均值则与PM10呈负相关关系，说明气溶胶总α、总β放射性与PM2.5、PM10有一定的研究空间，但本文仅初步分析出总放射性与PM2.5、PM10可能存在的关系，对于不同的外界条件与不同的时间间隔，上述假设关系尚需大量实验、数据加以分析、验证。

3.4 通过分析扬尘源、移动源、生物质燃烧源等颗粒物污染来源对南充市大气气溶胶总α、总β放射性的影响，可为大气放射性特征及变化规律分析提供新的研究方向。反之，如能直接分析PM2.5、PM10样品中的总放射性或放射性核素，也可对南充市大气污染提供借鉴与支撑。