热障涂层材料研究进展

王枚 冯彦铭 陈依

摘要：热障涂层（TBCs）能有效提高航空发动机和燃气轮机的工作温度和使用寿命。目前应用最为广泛的热障涂层材料为氧化钇部分稳定氧化锆（YSZ），该热障涂层材料在工作环境温度高于1200℃时，YSZ陶瓷本身会发生相变，造成结合力下降，甚至剥落，严重影响发动机的使用寿命和可靠性。综述了新型热障涂层材料的研究现状，介绍了在传统 YSZ 中掺杂稀土氧化物、双陶瓷结构热障涂层，烧绿石或萤石结构材料、磁铅石矿结构化合物以及新型黏结层材料的研究进展和发展方向，并论述了热障涂层制备，最后对热障涂层材料的发展进行了展望。

关键词：热障涂层;陶瓷材料;双陶瓷结构;黏结层

中图分类号：TB321文献标志码：A文章编号：1009-9492（2021）12-0333-04

Research Progress of Thermal Barrier Coating Materials Wang Mei ，Fen Yanming ，Chen Yi

（Hengyang Transport Machinery Co. ， Ltd， Hengyang， Hunan 421002， China）

Abstract： Thermal barrier coatings （TBCs） can improve the working temperature and service life of aero engine and gas turbine. At present， the most widely used thermal barrier coating material is yttrium partially stabilized zirconia （YSZ）， the thermal barrier coating material in the working environment temperature is higher than 1200℃， YSZ ceramics itself will undergo phase change， resulting in the decline of binding force， or even peeling， seriously affecting the service life and reliability of the engine. The research status of new type of thermal barrier coating material were summarized. The research progress and development direction of doping rare earth oxide， double ceramic thermal barrier coating， pyrochlore or fluorite structural materials， magnetite structural compounds and new bonding layer materials in traditional YSZ were introduced. The preparation of thermal barrier coating was discussed. Finally， the development of thermal barrier coating materials was prospected.    Key words： thermal barrier coating; ceramic materials; double ceramic structure; bond layer

0 引言

氧化釔稳定氧化锆（YSZ）是一种陶瓷，作为燃气轮机热障涂层（TBCs）的首选材料已经使用了50多年。 YSZ受欢迎的原因是其导热系数低，结构稳定，与其他陶瓷相比热膨胀系数较大。传统的处理方法是通过电子束蒸发或空气等离子喷涂沉积较厚的多孔陶瓷涂层[1-4]。孔隙率是沉积过程的固有特征，与高密度 YSZ （2. 18 W/ mK ）相比，孔隙率进一步降低了热导率值，并通过调节涂层与基体界面上与热膨胀差异有关的应力，大大提高了薄膜对基体的附着力。最近的研究表明，基于 YSZ的 TBCs能够使基材温度降低高达300℃。然而，更高效的内燃机，在更高的温度下运行，需要改良热障涂层[5-6]。新型高温热障涂层材料不断涌现。

1 新型陶瓷层材料研究进展

1. 1 YSZ掺杂改性

传统8YSZ 热障涂层在工作温度大于1200℃时，涂层会发生相变和烧结，相变产生的体积变化和烧结产生的脆性相使涂层产生微裂纹且韧性下降，使得涂层在热循环过程中加速脱落失效。研究发现在 YSZ 中掺杂稀土氧化物的方式可有效降低涂层热导率，提升相稳定性能和抗烧结性能[7]。

在充满颗粒的环境中进行的军事行动，吸入发动机沙粒而造成的飞机事故已经造成了人员伤亡。沙子在高温燃烧环境中熔化，沉积为玻璃质钙镁铝硅酸盐（CMAS），粘附在发动机内，造成发动机内空气通道堵塞，导致发动机性能迅速下降。Mock Clara[8]提出了一种新型的、由钇稳定氧化锆（YSZ）掺加钆（Gadolinia）的复合热障涂层（TBC），该涂层结合了 YSZ优异的热机械性能和稀土氧化物的耐 CMAS 性能。YSZ 与2， 8，17，32 vol% gadolinia混合，并在模拟发动机相关条件下进行测试。复合涂层中钆的存在降低了 CMAS 的附着力，当钆的加入量为32 vol%时， CMAS 完全无粘附。 Dowon Song[9]研究了等离子喷涂 Yb2O3-Gd 2O3- Y2O3共掺杂 Zro2 （ YGYZ ）涂层在 Na2So4+V2O5熔盐中的热腐蚀行为，发现经热腐蚀后，YGYZ 涂层的四边形比例保持不变，失稳程度低于常规钇稳定 ZrO2涂层的40%。这些良好的化学和相稳定性表明，YGYZ 是一种很有前途的高温热障材料。GuJingjing[10] 对钇稳定氧化锆（YSZ）-Al2O3-SiC ，YSZ-Al2O3-Ta2O5，和 YSZ -Al2O3- Nb2O5自愈复合材料作为 YSZ的替代品进行了研究。这些材料中置于1250℃的玻璃质钙镁铝硅酸盐（CMAS）中浸润10 h ，标准的 YSZ被大量的 CMAS浸润，CMAS只渗透了样品 YSZ-Al2O3-Ta2O5和 YSZ-Al2O3-Nb2O5的顶部区域的孔隙。且 YSZ-Al2O3-Ta2O5和 YSZ-Al2O3-Nb2O5均未与 CMAS 发生化学反应。镧-铈氧化物（LC）涂层在低温下通常表现出较差的热冲击性能，主要是由于其断裂韧性较低和热膨胀系数降低所致。 AM Fathi Deh? kharghani[11]研究发现高掺量的 YSZ可以提高镧-铈氧化物（LC）涂层的断裂韧性，LC-50 wt% YSZ复合涂层也获得了最佳的抗热震效果，因为涂层耐受了350个热循环后无剥落。

1. 2 双陶瓷结构

稀土氧化物掺杂 ZrO2、A2B2O7型燒绿石和萤石结构化合物、钇铝石榴石、独居石结构的稀土磷酸盐、氧化铝等材料被作为表层陶瓷，分别与传统的6%～8%Y2O3部分稳定的 ZrO2（（6～8） YSZ）层组合构成双陶瓷层，可有效降低涂层的热导率，极大地改善抗熔盐热腐蚀性能，提高耐热温度[12]。

YongchaoFang[13] 研究了空气等离子体喷涂 La0. 8Ba0. 2tio3（ LBT ）- YSZ 双陶瓷层热障涂层，在900℃下暴露于 Na2So4+ V2O5熔盐中20 h 的热腐蚀行为。 LBT-YSZ涂层与常规纯 YSZ涂层相比，具有优良的耐高温腐蚀性能。传统的纯 YSZ涂层在经过10 h的测试后，由于逆相变引起的体积变化而被完全破坏。而 LBT-YSZ 涂层的情况则完全相反。LBT-YSZ涂层至少能在20 h内防止 LBT 覆盖层下面的 YSZ夹层致密化，在 LBT 覆盖层中形成由下致密层和上多孔层组成的双反应层。特别是10 h后形成了厚度为100μm的连续致密层，有效地阻止了熔盐的进一步渗透。 Z. Y. Tan[14]研究认为 HfSiO4和 Ca2zHf7O16被确定为 Hf6Ta2O17和 CMAS 的主要反应产物。 Hf 6Ta2O17陶瓷比8 wt%钇稳定氧化锆（8YSZ）陶瓷具有更好的CMAS耐蚀性，这是由于腐蚀产物（铪钽氧化物和Ca2Hf7O16）形成了致密的结构和较低的理论光学碱度（ OB）值。采用等离子喷涂的方法成功地制备了 Hf 6Ta2O17/ YSZ双陶瓷层涂层热障涂层，并对其热循环性能进行了研究。与8YSZ单层 TBCs相比，Hf 6Ta2O17/YSZ双层 TBCs 具有良好的热循环性能。曹毓鹏[15]以 BaCO3、 MgO、 Ta2O5为原料，采用固相反应法合成了 Ba （Mg1/3Ta2/3） O3 （ BMT ）陶瓷粉末，利用大气等离子喷涂技术制备了 BMT/YSZ （氧化钇部分稳定氧化锆）双层陶瓷涂层，等离子喷涂制备的 BMT/YSZ涂层组织致密，涂层系统中各界面结合紧密。涂层在室温至1150℃间热震9次后发生片状剥落，剥落位置位于 BMT 层内。BMT 材料低的断裂韧性和第二相 Ba3Ta5O15的存在是导致涂层失效的主要原因。

较低的热处理温度和较短的热处理时间下，陶瓷的溶胶凝胶前驱体分解为各自的氧化物。前驱体在涂层中的渗透深度受溶胶浸泡时间的控制，可以用 Washburn模型来描述，该模型将多孔介质视为恒截面毛细管。如果等离子喷涂涂层可以假定为多孔体，该多孔体表现为毛细血管的集合，其目标函数可以表示为：

l2=γ（cosθ）rt（2η）-1（ 1）

式中：l 为溶胶的渗透深度;η为流体粘度η;γ为表面张力;r 为孔隙半径;θ为润湿角。

因此，降低溶胶凝胶的粘度、提高溶胶凝胶的表面张力可以保证了其对多孔涂层的良好渗透和对涂层材料的润湿。溶胶凝胶法路线的优点是，起始前驱体通常是低粘度的流体，溶胶凝胶在分解时产生细粉末[16-17]

在加热过程中， CrO3溶液中的水以气体形式挥发。当加热温度大于200℃时， CrO3分解为 Cr2O3和 O2。用封孔剂 CrO3溶液对氧化锆涂层进行常压封孔时， CrO3溶液通过毛细作用进入了等离子喷涂氧化锆涂层孔隙。CrO3 溶液加热产生的 Cr2O3与氧化锆涂层的结合力很强。CrO3 溶液封孔处理后的氧化锆涂层孔隙率显著下降，涂层结合力和硬度都有一定的提高[18]。

选择氧化铝作为多孔氧化锆高温密封胶的基本原理是基于几个因素。氧化铝-氧化锆体系是目前研究得最好的复合陶瓷体系之一。已知最坚韧的陶瓷之一（除了纤维增强复合材料）是氧化锆增韧氧化铝。Al（OH）3-（85%） H3Po4溶液与20 wt%去离子水稀释密封。Al（OH）3：（85%） H3Po4的质量比为1∶4. 2。溶液被混合后，用磁性搅拌器稍微加热，直到变清楚。制备出的磷酸铝溶胶对等离子喷涂 YSZ TBCs进行封孔。封孔后的涂层在300℃下热处理4 h 。磷酸铝封孔处理降低了涂层的孔隙率，显著提高了涂层的显微硬度，抗冲蚀性和耐热腐蚀性能。然而，磷酸铝封孔涂层的热导率显著增加，封孔涂层的物相在1000℃以上不稳定[19]。以异丙醇铝为溶胶前驱体，随后水化成氢氧化铝溶胶，利用氢氧化铝溶胶对等离子喷涂 YSZ TBCs进行封孔，氢氧化铝溶胶有效地渗透到 TBCs的孔隙和裂纹中。涂层总体孔隙率降低幅度较小（从～12%降低到～11%），保持了涂层的应变和热冲击性能，提高了封孔涂层在热机械疲劳条件下的寿命[20]。以三正丁醇铝为前驱体，采用溶胶-凝胶法成功地将钼二硅化物 MoSi2颗粒封装在封闭、热稳定的 Al2O3层中。通过分析 MoSi2粒子与溶胶的相互作用，优化了前驱体选择和温度等工艺条件。在氩气保护环境下，1 200℃煅烧后，MoSi2核保持原样，被厚度约为0. 6μm的α-Al2O3壳所覆盖。稳定性试验证明，包覆的 MoSi2颗粒的抗氧化能力是未包覆的 MoSi2颗粒的5倍左右[21]。

1. 3 新型陶瓷材料

目前主要的新型陶瓷材料有烧绿石或萤石结构 A2B2O7材料，磁铅石矿结构化合物。烧绿石结构材料由于具有良好的高温相结构稳定性，低热导率等优点，是最为广泛研究且最具有应用前景的新型热障涂层材料系列之一[22]。磁铅石型结构，此类结构物质具有高熔点、高热膨胀系数和低热导率。且具有和 YSZ相似的热物理性能，但它的热化学稳定性和结构稳定性比 YSZ要好，能在1400℃下长期使用且无相变，并且具有良好的抗烧结、抗氧化、耐腐蚀性能，且热导率比 YSZ低[23]。

Fuxing Ye[24]研究了1300℃时钽铁矿钪（ScTaO4）陶瓷在熔融 CMAS 下的高温腐蚀行为。在腐蚀实验中，观察到陶瓷表面由溶解再沉淀形成的含有 CaTa2O6和 Sc2SiO5的清晰而不连续的反应层。此外，ScTaO 4在腐蚀试验中表现出良好的相稳定性，保持了具有 P2/c （13）空间群的单斜黑钨矿结构。此外，由于 ScTaO4陶瓷中 Sc3+的溶解度较低， Ca、Mg 和 Al 均被排除在外。因此，ScTaO4陶瓷具有很强的耐 CMAS腐蚀能力。良好的相稳定性使 ScTaO4在高温下稳定存在，减少了体积变化，从而延长了涂层的使用寿命。综上所述，ScTaO4是一种替代 YSZ陶瓷的新型势热屏障材料。Xin Zhou[25]研制了一种用大气等离子喷涂法制备的磁铅矿型 SrAl12O19涂层，SrAl12O19涂层在1300℃热处理1000 h后，出现了大量的裂纹和气孔（孔隙率约26%），而 YSZ涂层的总孔隙率由初始的18%逐渐降低到5%。由于多孔微观结构的作用，即使在1300℃时效1000 h ，SrAl12O19涂层仍能保持极低的导热系数（1. 36 W ·m-1·K-1），远低于 YSZ 涂层（1. 98 W ·m-1·K-1）。在热循环疲劳试验中，SrAl12O19/YSZ 双层陶瓷层涂层的热循环寿命为512循环，不仅比单层涂层的163循环寿命长很多，而且优于 YSZ涂层的392循环寿命。Chun Li[26]研究了1400℃热时效对大气等离子喷涂制备的钇稳定铪（ Hf 0. 84 Y 0. 16 O 1. 92， YSH16）涂层的组织、力学性能和导热性能的影响。结果表明，喷涂涂层由立方相组成，退火涂层中析出了纳米级单斜（ M ）相。M 相的存在有效地限制了涂层的烧结性能。退火后，涂层的杨氏模量仍保持在接近78 GPa 的水平，退火6 h后涂层硬度达到最大值，但随着烧结时间的延长，其维氏硬度呈现下降趋势。在1400℃退火96 h后，涂层的导热系数从喷涂状态下的0. 8～0. 95 W ·m-1·K-1提高到1. 6 W·-1·K（m）-1。由于其优异的热稳定性和机械性能，该涂层有望在1400℃以上的温度下工作。张少朋[27]研究发现 CeO2的掺杂提高了 Gd2Zr2O7陶瓷的热膨胀系数，降低了 Gd2Zr2O7陶瓷热导率。这使得 Gd2（CexZr1-x）2O7陶瓷可以用作新型的热障涂层材料。易中周[28]发现采用纳米 Al2O3 包覆 ZrO2/Y2O3粉体制备的热障涂层其结构和性能都优于未包覆粉体Zr O2/Y2O3制备的热障涂层，且该热障涂层隔热性能随涂层厚度的增加而提高，温度越高性能优势越明显。

2 新型粘结层材料

常規的热障涂层体系（ TBCs） 是由起隔热作用的陶瓷顶层（氧化钇部分稳定氧化锆，TC） 和起抗高温氧化作用的金属粘结层（ MCrAlY ，BC） 组成，陶瓷层主要产生很大的温降以保护基底合金，金属粘结层最重要的是起到抗高温氧化的作用，在高温条件下服役时，在陶瓷层和粘结层之间可以形成热生长氧化物层（Thermally growth oxide ，TGO），若 TGO 是连续的 Al2O3薄膜，则可阻止氧元素的扩散，抑制有害氧化物（脆性相）的生成，延长涂层高温氧化的寿命，同时还可改善基底合金和陶瓷层之间热膨胀的差异、结合能力、热匹配等[29]。

张啸[30]研究发现 NiCoCrAlYTa/7YSZ 和 NiCrAlY/7YSZ 涂层的氧化动力学曲线都符合抛物线规律，TGO 的生长趋势都是氧化前期生长较快，但随着时间的延长，生长速率降低。NiCoCrAlYTa/7YSZ 涂层在氧化150 h 后，TGO 与陶瓷层之间出现裂纹，并且发生失效，而 NiCrAlY/7YSZ 涂层没有出现问题。采用大气等离子喷涂技术 （APS） 在镍基高温合金表面制备了 CoCrAlY 粘结层，利用电子束蒸发镀膜在 CoCrAlY 表面蒸镀纳米铝膜，并使用强流脉冲电子束熔敷纳米铝膜进行表面改性，最后使用 APS 在表面改性后的 CoCrAlY 表面沉积陶瓷层制备了热障涂层在空气环境中对热障涂层进行高温氧化试验和热震试验。结果表明，CoCrAlY 表面改性后热障涂层经1050℃静态空气氧化后，界面处生成的热生长氧化物 （ TGO ） 具有较高的连续性和致密性，有效阻碍了氧化的进一步发展且避免尖角型氧化物的形成，提高了热障涂层的抗氧化能力;在1050℃高温加热后10℃水淬热震条件下，脱落率仅为2%左右

3 结束语

目前广泛使用的 YSZ热障涂层的工作温度主要工作温度在1100℃，未来，鉴于实际高温部件苛刻的服役环境，能够在1300℃以上长时间稳定服役，是下一代热障涂层所必需解决的关键问题。热障涂层的失效主要由在粘结层和陶瓷层间形成的热生长氧化物和环境中的CMAS微粒从热化学、力学等多方面因素对涂层产生破坏引起。目前广泛应用的YSZ热障涂层因为其多孔的结构和低耐CAMS 腐蚀的学性能，无法满足未来航空发动机的发展需要。

未来对热障涂层材料的研究将主要朝着以下几个方向发展：（1） 采用表面处理技术（如激光重熔）涂层表面进行处理，以改进涂层表面组织结构;（2）进一步研究粘结层表面改性，改善粘结层的抗高温氧化性，提高热障涂层的服役时间;（3）进一步研究不同耐高温氧化物掺杂 YSZ涂层系统的结构和性能，并研究氧化物掺杂改性机理;（4）深入研究双陶瓷结构，研究表层陶瓷与传统的 YSZ陶瓷的界面状态，失效机理，为优化双陶瓷结构提供参考。

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作者简介：王枚（1981-），女，湖南衡阳人，硕士，研究领域为运输机设备设计及应用。

（编辑：王智圣）