垂向环流作用下湖泊沉积物磷迁移行为

刘园园,褚克坚*,陆 滢,华祖林,KY Sereyvatanak,顾 莉,刘晓东,徐龙龙

垂向环流作用下湖泊沉积物磷迁移行为

刘园园1,2,褚克坚1,2*,陆 滢1,2,华祖林1,2,KY Sereyvatanak1,2,顾 莉1,2,刘晓东1,2,徐龙龙3

(1.河海大学浅水湖泊综合治理与资源开发教育部重点实验室,江苏 南京 210098；2.河海大学环境学院,江苏 南京 210098；3.华设设计集团股份有限公司,江苏 南京 210014)

以巢湖十五里河入湖河口原位底泥为研究对象,通过室内模型实验,模拟了垂向环流的动水条件下,溶解态无机磷(DIP)在泥水界面的释放-吸附过程,探讨了不同强度环流对河口底泥DIP迁移的影响行为.结果表明:垂向环流扰动会引起上覆水中溶解氧(DO)和悬浮颗粒物(SPM)含量明显上升,且其平衡浓度与扰动强度均呈正相关,但悬浮物中值粒径(50)则随扰动强度的增大而降低;垂向环流作用下沉积物DIP的释放量随时间呈“Λ”型分布,显著区别于其他动水扰动情形,释放峰值与环流强度成显著正相关(=0.047<0.05),但平衡值则与之呈显著负相关(=0.034<0.05);环流扰动的增强促进了DIP在沉积物上的吸附,并构建了耦合天然水动力效应的沉积物DIP Freundlich等温吸附经验公式:lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge.

垂向环流；浅水湖泊；沉积物；DIP；释放；吸附

在长江下游平原河网地区,浅水湖泊的富营养化问题仍然威胁着区域水生态安全[1-2].其中,湖泊底泥作为营养盐沉积富集的重要场所[3-5],在上覆水流动力作用下,所发生的内源污染是导致湖泊水体富营养化的关键路径之一[6-9].在入湖河口地区,由于河道入流与地形的相互作用,近湖床处往往会形成不同强度的垂向环流[10-11],对底泥造成局部冲刷扰动,在一定条件下会引发沉积物再悬浮,促进营养盐的释放,进而影响营养盐在湖泊底泥-上覆水系统中的分布,是不容忽视的湖泊内源污染过程.

探明湖泊不同特征水动力环境下的营养盐泥水界面迁移规律,是全面厘清湖泊营养盐内源污染行为及其分异特征所必需解决的关键科学问题,近年来为国内外学界所关注,并开展了大量的模型实验研究工作,解析水动力条件对沉积物营养盐释放-吸附的影响效应[12-13].然而,目前实验室对底泥上覆水动力条件的模拟,大多采用振动格栅、搅拌器、波浪水槽、循环水槽和环形水槽等方法进行[14-15],形成了诸如水平振荡、垂向振动、离心旋转、波浪作用或整体水平运移等不同特征的水流环境,其动力结构与垂向环流存在显著区别;而不同水动力结构对污染物界面迁移行为的影响,呈现出明显的差异性特征[16-21].

为此,本文基于自主研发的垂向环流作用下底泥污染物再悬浮模型实验系统[22],针对长江下游平原河网地区浅水湖泊——巢湖,以西北湖区的十五里河入湖河口原位底泥样本为研究对象,聚焦关键营养要素溶解态无机磷(DIP),模拟在垂向环流环境中的沉积污染迁移过程,探索不同强度垂向环流扰动下,DIP的泥水界面释放特性及等温吸附特征,力图揭示垂向环流动力作用对浅水湖泊沉积物DIP界面迁移行为的影响规律,以进一步完善湖泊内源污染理论,为长江下游平原河网地区湖泊富营养问题的防控与治理提供技术支撑.

1 材料与方法

1.1 样品采集

在巢湖十五里河入湖河口处用Peterson抓斗取样器采集表层0～15cm沉积物原位样本,去除碎石、植物残体等杂质后装入聚乙烯箱,带回实验室立即低温保存备用[23].采集沉积物的基本理化性质见表1.

图1 沉积物采样点示意

表1 沉积物原位样理化性质

1.2 实验装置

图2 垂向环流作用下沉积物再悬浮模拟装置示意

实验所用装置如图2所示,矩形水槽长50cm、宽38cm、高48cm,水槽上方安装2组互为平行,可变频调速的履带式水流推进动力系统,用以推动表层水流,形成不同强度的垂向环流结构.在水槽中心线位置布设SonTek 50MHz 声学多普勒流速计,进行实验三维水流结构的测定;实验水样采样点位于水槽中心位置,采用虹吸方法进行采集.实验装置详细结构见文献[22].

1.3 实验参数

1.3.1 吸附等温模型

(1)Freundlich吸附等温式:

lge=lgF+lge(1)

式中:e为平衡时单位质量沉积物对DIP的吸附量,mg/kg;e为平衡时水中DIP浓度,mg/L;F为Freundlich的吸附系数,反映吸附作用的强度;为吸附等温线的非线性程度.

(2)Langmuir吸附等温式:

式中:max为沉积物对DIP的最大吸附量,mg/kg;L为等温吸附系数;其它含义同上.

1.3.2 底部平均切应力 本研究采用底部平均切应力来表征垂向环流对沉积物的作用强度,具体公式为:

式中:τ为底部任意点切应力,N/m2;为上覆水体密度,kg/m3;为水体粘度,N·s/m2;u'、u'为测点纵向(水流推进方向)和垂向的脉动流速,m/s;u为测点纵向时均流速,m/s;为剪切面积,m2;为测量点数.

1.3.3 底泥DIP释放强度 采用单位面积释放量来定量描述DIP在不同强度水动力作用下的释放程度.计算公式如下:

式中:为底泥DIP的单位面积释放量,mg/m2;为上覆水体积,L;φ为第次采样时的DIP浓度, mg/L;0为DIP的静态初始浓度,mg/L;v-1为第(-1)个工况的采样体积,L;φ1为DIP在第(-1)个工况下的浓度,mg/L;a为作为采样耗费补充水的自来水中的DIP浓度,mg/L;为沉积物释放面积,m2.

1.3.4 底泥DIP释放速率 采用单位面积释放量随时间的变化来表征DIP的释放速率.计算公式如下:

式中:为底泥DIP的释放速率,mg/(m2·min);Ф和Ф1分别为第次和第-1次采样时底泥DIP的单位面积释放量,mg/m2;t和t1分别为第次和第-1次的采样时间,min.

1.4 实验设计

1.4.1 不同强度垂向环流下湖泊沉积物磷释放规律模拟实验 为避免原水复杂水质的干扰,采用自来水作为实验用上覆水.实验开始前,将处理过的沉积物样平铺于实验水槽底部,厚度设置为15cm,底泥表面处理平整后,用虹吸管缓缓注入水深为30cm的自来水,静置2周.

鉴于浅水湖泊最为常见的底部切应力范围为0.2～0.53N/m2[24-26],经过预实验,最终确定了4组工况如表2所示.实验上覆水流推进系统的履带转速()从148r/min 逐级上升到258r/min,对应水槽底部平均切应力值为0.34～0.52N/m2(根据式(3)计算),基本覆盖了天然浅水湖泊情形.

表2 实验工况参数表

4组工况水槽流场见图3,其中的流速与纵向、垂向尺度均做无量纲化处理,即:

*=/;*=/;*=/max;*=/max(6)

式中:为测点离底泥表面的高度,m;为测点离水槽边壁的距离,m;为水槽的长度,m;为测点主流方向流速,m/s;为测点垂直方向流速,m/s;max为测点主流方向最大流速,m/s.

为避免温度对实验结果的影响,实验全程在室温为24～26℃的室内进行.分别按表2设定的4种工况启动实验,并在实验开始前(记作第0min),和实验开始后的第20, 40, 60, 80, 100, 120, 180, 240, 360及480min,通过虹吸方法进行水样采集,同时用自来水补充所消耗的水量.采集的上覆水水样用于测定溶解态无机磷(DIP)、悬浮颗粒物(SPM)、悬浮物中值粒径(50),溶解氧(DO)及pH值.

每个工况的实验完成后,将水槽静置数天以待系统还原至初始状态,再进行下一个工况的运行.

1.4.2 不同强度垂向环流下湖泊沉积物磷吸附等温模拟实验 同样采用上述模拟装置,用虹吸管向矩形水槽内注入自来水作为上覆水,水深为30cm(水体体积为57L),随后加入磷酸二氢钾(KH2PO4) 28.5mg,并搅拌至溶液均匀,使得水中磷浓度达到0.5mg/L;再向水槽内投入事先经风干过筛的沉积物样品1140g,按表2设定的4组工况启动实验系统,运行至吸附平衡.平衡后立即用离心管取稳定液50mL在5000r/min的条件下离心20min,取上清液过0.45 μm的滤膜,测定其中的溶解态无机磷(DIP)含量,即为平衡浓度.

依次改变磷酸二氢钾(KH2PO4)的投放量,使水槽内水体磷浓度分别达到1, 2, 5, 8, 10, 15, 20mg/L,其余操作同前.

1.5 分析方法

依据国家相关标准[27],溶解态无机磷(DIP)用钼锑钪比色法测定,悬浮物浓度(SPM)使用烘干称重法测定,悬浮物粒径使用Mastersizer 2000(Malvern)测定,DO 值使用LDOTM便携式溶解氧测定仪(HQ30D, HACH)测定,pH值使用大普便携式酸度计PHS-P2测定.上覆水流的三维动力场采用SonTek 50MHZ 声学多普勒流速计(Acoustic Doppler Velocimeter)测量.本研究中所有处理均设置3组平行实验.

使用Origin和Excel完成数据处理和图形绘制.

2 结果与讨论

2.1 垂向环流对上覆水理化条件的影响

垂向环流的扰动改变了上覆水的环境条件,从图4a可知,S1～S4工况的环流作用均使得上覆水DO浓度在20min内迅速上升,随后在一定范围内波动并趋于稳定,分别达到初始值的3.21倍、3.27倍、3.86倍和3.91倍;随着环流作用的加强,上覆水DO浓度也相应地随之增高,最强环流(S4工况)作用下的稳定DO浓度值高达9mg/L,为最小环流(S1工况)作用下的1.32倍;而在同等扰动强度的其他动力结构水流作用模拟实验中[28-29],上覆水DO浓度的变化则相对平稳且均低于6.5mg/L,对DO的影响程度相对较弱.

上覆水pH值在环流发生的前120min内波动较大,而后趋于平缓(图4b);随着环流扰动的加强,pH值的稳定值略有增高,上覆水从中性向弱碱性转化,但未出现显著差异,各工况下pH值保持在7.3～8.2之间,与其他动水实验结果[28-30]较为吻合.

从图5a可见,上覆水SPM含量在起初的20min内迅速上升,随后增长速率逐渐放缓,于180min后开始趋于稳定,变化趋势与王鹏等[31]在相近切应力条件下的模拟结果较为相似,但SPM平衡所需时长则远高于后者(30min),可见垂向环流作用下上覆水SPM需要相对较长的时间才能达到平衡状态.如图5b所示,50随环流作用增强而逐渐衰减,其稳定时间明显滞后于SPM:当上覆水SPM含量达到稳定后,随着扰动的持续进行,悬浮颗粒物仍然在不断地被破碎、分散,解体为更细小的颗粒,直至240min左右,50含量才趋于平衡.

从图6中可以得知,SPM与切应力呈显著正相关(=0.979,=0.021<0.05),而悬浮物中值粒径50与切应力则呈显著负相关(=0.999,=0.001<0.01),这与文献[32-33]得到的实验规律基本相符.分析主要原因,在于随着垂向环流作用的增强,底泥表面切应力升高,带动更多的沉积颗粒物悬浮进入上覆水体,引起SPM含量的突增;而随着扰动强度的增大,有一部分大颗粒悬浮物碰撞后发生絮凝沉降,但是更多的悬浮物则被破解成小颗粒的粉砂质悬留在上覆水体,即表现为上覆水50值的下降.

图6 平衡态SPM和D50随底部切应力变化曲线

2.2 垂向环流下湖泊沉积物磷释放规律

由图7a可知,DIP的释放规律呈 “Λ”型分布,即在扰动初期快速释放,于100～120min内达到最大释放量,之后在环流的持续作用下出现了明显的下滑,运行至360min左右达到最终的动态平衡.结果表明,在本实验条件下,上覆水中DIP平衡释放量()与底部切应力()呈线性负相关(=0.034<0.05,图8),拟合公式为=-13.523+ 8.8258,2= 0.9335,可见垂向环流作用强度的升高反而抑制了上覆水体中DIP浓度的增长.由图7b可知,随着扰动的进行,DIP的释放速率逐渐降低,并在保持一段负值后才趋于零,这与文献[28,34]得到的释放速率始终为正值具有很大差异.该现象说明,实验条件下,垂向环流扰动不仅对DIP的释放有抑制效应,甚至促进了沉积物对DIP的吸附.

本研究中垂向环流下浅水湖泊沉积物DIP的“Λ”型释放规律显著区别于水平振荡[35]、离心旋转[28]、波浪作用[34]以及整体水平运移[36]等得到的释放量随时间递增至达到峰值后趋于平稳的研究结果,具体原因分析如下.

初始阶段DIP含量的突增原因可分为两点:(1)由于外部扰动的施加,沉积物表面形成的切应力超过了启动切应力,引起了底泥的大量再悬浮[37],将间隙水中的溶解态无机磷带入水体.(2)除了沉积物间隙水中DIP的释放引起上覆水含量的突增[38]以外,悬浮颗粒表面吸附的PO43-和其它溶解性磷也因解吸作用被释放入水体.表3为各工况下上覆水体的DIP释放峰值,与环流扰动强度(以为表征)呈显著正相关关系(=0.953,=0.047<0.05),最大扰动强度下DIP的峰值较最小扰动强度增加了43.55%.

图8 平衡态DIP释放量随底部切应力变化曲线

达到释放峰值后,上覆水DIP浓度随即发生明显下滑,其释放速率甚至为负.与其他动力结构水流扰动的实验相较,垂向环流作用使得上覆水体中DO浓度达到更高的水平,泥水界面处于氧化状态,Fe以Fe3+离子或氢氧化铁胶体形式存在,易与磷结合从而抑制DIP的释放[39-42];同时,在本实验中,随着垂向环流的持续作用,沉积颗粒物的再悬浮使得上覆水体SPM含量不断升高,同时由于水体扰动对悬浮颗粒物的破碎与分散,使其50不断下降,导致悬浮颗粒物对DIP的吸附作用逐渐增强;当实验运行到100～120min左右时,上覆水体的悬浮颗粒物对DIP已呈现出强吸附作用,此时DIP的吸附效应占据优势地位,致使DIP的值迅速降低,进而发生了其他动力结构下未观察到的上覆水DIP浓度陡降现象,这也是此阶段DIP释放速率发生突降,甚至表现为负值的重要原因;此外,由于本实验中,SPM、50与垂向环流强度之间分别呈显著正相关和显著负相关关系,上覆水悬浮颗粒物对DIP吸附效应随着环流强度的增大而增强,导致了水体DIP平衡浓度的下降.从表3可知,随着环流扰动的加强,上覆水 DIP的平衡释放量明显减少,从4.18mg/m2持续降至1.93mg/m2,相对于其释放峰值的衰减量也在逐级递增,分别为66.90%、75.47%、86.17%以及89.35%,可见环流作用的增强提升了颗粒物对DIP的吸附能力,垂向环流扰动总体上表现出对DIP沉积释放的抑制与吸附的促进效应.

表3 各工况下底部切应力(τ)及相应的DIP释放峰值(DIPmax)和平衡释放量(Ф)

研究发现,当实验运行到8h左右,DIP释放速率已趋近于0(图7b),表明垂向环流对沉积物DIP释放的主要影响很可能发生在环流出现后的数个小时内,在这种水力扰动下的沉积物磷释放呈现出一定程度的短期行为特征,之后水体中DIP含量逐渐处于动态平衡状态;同时,实验发现了垂向环流作用下沉积物DIP释放的“Λ”型的分布规律,并成功捕捉到不同强度扰动对应的DIP释放峰值,这意味着通过内源释放,藻类在短时间尺度内能够获取的可直接利用磷源的变化过程与可能的上限,研究结果可为巢湖入湖河流区域的富营养化管理提供技术支持,对湖泊水华风险防控也具有一定的现实指导意义.

2.3 垂向环流下湖泊沉积物磷吸附特征

如图9所示,扰动强度对沉积物吸附溶解态无机磷的能力影响显著,在平衡质量浓度相同条件下,扰动强度与沉积物对DIP的吸附量大小呈显著正相关.分析该现象的原因,主要在于:(1)沉积物对DIP的吸附主要是离子交换作用[43],随着环流强度的加大,增加了沉积物与无机磷的接触面积,即有更多的离子吸附位发生离子交换,促进了沉积物对DIP的静电力吸附[44].(2)环流的持续扰动让悬浮颗粒物转变为小比重的有机质和细颗粒胶体物,SPM总量相同时,粒径越小,比表面积越大,对上覆水中PO43-的吸附效应越强[45].由图6可知,随着底部沉积物表面所受切应力的增大,上覆水中50减小,进而提高了悬浮物对DIP的吸附能力.(3)同时,扰动作用的加强引起上覆水DO含量的突增,改变了上覆水体的氧化还原条件,使得事先处于还原态的铁锰盐类被转化成了吸附磷能力更强的氧化态,增强了悬浮物和表面沉积物对DIP的吸附作用[29,46-47].由此可见,底泥DIP释放量在达到峰值后出现显著下降的水土界面迁移行为,即是因为此时沉积物DIP表现为吸附效应,并且环流扰动越强,平衡吸附量越大,造成上覆水中的DIP浓度越低.

吸附等温线是表示沉积物吸附性能常用的方法,DIP在沉积物上的等温吸附线通常用Freundlich和Langmuir方程进行拟合[44,48-49].由表4可知Freundlich和 Langmuir吸附方程的相关系数2均大于0.9,表明两种模型都能较好地拟合沉积物对DIP的吸附曲线,说明DIP的吸附介于单分子层和多分子层吸附之间[50],与文献[51-52]等的研究结果相一致,分析原因是与颗粒物表面的不均匀性有关;随着扰动作用的加强,沉积物磷的吸附能力也在逐渐升高,其最大吸附量max从工况S1的400.0mg/kg增长到工况S4的666.7mg/kg,同时,吸附系数L和lgF的增幅也分别达到25.75和1.26倍,垂向环流强度的增加明显促进了悬浮物对DIP的吸附.

图9 不同强度环流下沉积物对DIP的吸附等温线

表4 不同强度环流下沉积物对DIP的等温吸附拟合参数

图10 lgKF及n与底部切应力τ之间的关系

图10给出了相关性更好的Freundlich方程的吸附系数lgF及与底部平均切应力之间的关系曲线,两者均随呈单调变化,可以下式拟合:

lgF= 2.7074e1.3487τ(² = 0.9969) (7)

= 0.9463e-1.483τ(² = 0.9671) (8)

将式(7)、式(8)代入公式(1),即得到耦合垂向环流水动力作用的沉积物磷Freundlich等温吸附拟合方程式:

lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge(9)

可见,上覆水垂向环流的动力环境对沉积物DIP的吸附行为有着显著影响,对本实验而言,沉积物DIP平衡吸附量与底泥平均切应力之间呈指数函数递增关系,吸附能力随着环流作用的增强而升高.

3 结论

3.1 垂向环流作用下,沉积物DIP的释放行为与其他动力结构水流扰动有明显差异,其单位面积释放量呈先上升,达到峰值后显著下降的“Λ”型分布情势,到360min左右达到最终平衡,其中,沉积物DIP的释放峰值与扰动强度呈显著正相关(=0.953,=0.047< 0.05),但平衡值则与之呈显著负相关(2= 0.9335,= 0.034<0.05).

3.2 垂向环流扰动强度的增加促进了再悬浮颗粒物对DIP的吸附作用,最大吸附量max、吸附系数L和lgF均随水槽底部平均切应力而单调递增,基于实验结果,尝试性地提出了一种新的、耦合天然水动力效应的沉积物DIP Freundlich等温吸附经验公式:lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge.

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Migration of phosphorus in lake sediments under vertical circulations.

LIU Yuan-yuan1,2, CHU Ke-jian1,2*, LU Ying1,2, HUA Zu-lin1,2, KY Sereyvatanak1,2, GU Li1,2, LIU Xiao-dong1,2, XU Long-long3

(1.Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes, Ministry of Education, Hohai University, Nanjing 210098, China；2.College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China；3.Huashe Design Group Co. LTD, Nanjing 210014, China)., 2021,41(6)：2843～2852

The release-adsorption dynamic characteristics of dissolved inorganic phosphorus (DIP) regulated by the vertical circulations at the sediment-water interface were examined through laboratory experiments with sediment samples collected from Shiwuli River estuary in Chaohu Lake. Potential effects of circulation intensity on the migration behavior of DIP from the sediments were discussed. Results showed that: the vertical circulation leaded to the increases of dissolved oxygen (DO) and suspended particulate matter (SPM) in the overlying water, with elevated disturbance intensities causing high equilibrium concentrations, however, the values of median diameter (50) were noted with a decreasing trend; the quantity of DIP released from sediment showed a clear Λ-type trend in terms of time under the disturbance of vertical circulations, of which the peak values were found positively correlated with the disturbance intensities (=0.047<0.05), and the equilibrium concentrations were negatively correlated (=0.034<0.05); increase of circulatory disturbance would enhance the adsorption of DIP by sediment, based on which, a modified Freundlich equation covering the hydrodynamic effect was constructed: lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge.

vertical circulation；shallow lake；sediment；DIP；release；adsorption

X524

A

1000-6923(2021)06-2843-10

2020-10-25

国家自然科学基金资助项目(51879078,51739002)

* 责任作者, 副教授, kejianc@hhu.edu.cn

刘园园(1997-),女,安徽六安人,河海大学博士研究生,主要从事环境生态水力学及污染物输移规律研究.发表论文1篇.