基于BIXS方法的气体中高浓度氚在线测量技术

杨 阳，赖财锋，黄 坡，李 余，陈志林

中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621999

随着聚变能源项目的逐级推进，氚操作量也将从实验室级逐渐推进到聚变堆级。而氚准确测量是聚变堆氚安全、工艺控制以及燃料衡算的基础。聚变堆氚工艺系统中的氚浓度范围覆盖15个数量级，涉及到工艺系统内、手套箱及流出物的分析测量。手套箱及流出物内氚含量较低，防护级及流出物中的氚测量技术能够满足测量需求，但工艺系统内高浓度氚的在线测量技术尚需展开深入研究。工艺级气体中的氚测量气量少，氚含量高(可高达纯氚级)，因此需要探测器具有体积小、密封性好、稳定性高等特点。

气体中高浓度氚在线测量技术主要有拉曼光谱法[1]、电离室法[2]和β射线诱发X射线谱测量方法(β-ray induced X-ray spectrometry, BIXS)[3]，其测量范围、响应时间、工作气氛、工作气压各不相同。其中BIXS方法的工作气压为10-3～105Pa，能够在其余两种方法无法工作的气压下(10-2～103Pa)进行氚浓度测量，即该方法对工作气压与工作气氛无特殊要求。BIXS方法由日本富山大学氢同位素研究中心提出，早期仅通过BIXS能谱的总计数计算气体中氚的分压，没有进行能谱分析[4]。德国卡尔斯鲁厄氚实验室(TLK)基于该方法搭建了高浓度氚在线测量系统，使用Geant4程序进行模拟优化[5]，并分析了不同测量室材料对氚记忆效应的影响[6]，系统对氚分压的探测下限为7.1×10-3Pa[7]。国内方面，中国原子能科学研究院基于NaI探测器建立了BIX氚分压测量系统，基于能谱总计数获得测量室内氚的分压，并对氚分压为1～1×105Pa范围内的含氚气体进行实验测量[8]。为了进一步提升该方法的探测效率，分析BIXS能谱与氚分压及气氛的关系，本工作基于高分辨硅漂移探测器(silicon drift detector, SDD)建立BIXS测量系统，优化测量室关键参数，实验测量该系统在不同压强下的响应并对测量能谱进行初步分析。

1 基于蒙特卡洛方法的BIXS实验系统设计及优化

1.1 BIXS计算模型

BIXS方法通过测量氚β射线在测量室室壁材料中诱发的X射线谱计算测量室内气体氚浓度。图1为基于PENELOPE程序[9]而建立的BIXS方法的蒙特卡洛(Monte Carlo, MC)计算模型。BIXS系统主要由测量室、探测器、探测器真空室三部分构成。测量室为BIXS系统设计的关键，测量室为圆柱腔室，主材料为不锈钢，内壁镀有金层，一方面能够提高β射线-X射线转换效率，另一方面能够减小氚的记忆效应；测量室底部为镀有金层的铍窗，在密封测量室的同时提高X射线的透过率；此外，为提高探测效率，探头处于低真空环境。影响系统探测效率的参数主要为测量室尺寸(高度及直径)、测量室镀金层厚度(图1中Au层-1厚度)、铍窗厚度、铍窗镀金层厚度(图1中Au层-2厚度)、探测器到测量室的距离，因此本工作详细讨论了上述5个参数对探测效率的影响。

图1 BIXS测量系统计算模型

1.2 BIXS测量室尺寸

在气氛为氢气、测量室侧壁及顶部镀金层厚度为500 nm、铍窗厚度为125 μm、铍窗镀金层厚度为100 nm的条件下，使用PENELOPE程序分别模拟了不同测量室高度(H=3.2、10、20、25 mm)及内径(D=5、10、15、20、25、30 mm)对BIXS能谱探测效率与能谱计数率的影响，结果示于图2。由图2可以看出，随着测量室高度与内径的增加，探测效率逐渐减小，但同时由于测量室的体积增加，即测量室内部的氚总量增加，计数率又呈上升趋势。综合考虑计数率与探测效率以及测量室装配的可行性，选择高度为10 mm、内径15 mm作为BIXS测量室内部尺寸，即BIXS测量室灵敏体积为1.77 mL。

1×105 Pa氢气，测量室侧壁及顶部镀金层厚度为500 nm，铍窗厚度为125 μm，铍窗镀金层厚度为100 nm，探测器到测量室距离为2 mm H，mm：●——3.2，■——10，*——20，▲——25

1.3 BIXS测量室镀金层厚度

氚β射线在Au中的最大射程为310 nm，因此讨论了BIXS测量室侧壁及顶部镀金层厚度为200、300、400、500 nm下探测器的相对探测效率，结果示于图3。图3模拟结果表明，测量室侧壁及顶部镀金层厚度在200～500 nm范围内对相对探测效率影响不大。为减小不锈钢材料特征X射线对BIXS能谱影响，同时考虑镀金工艺，选择400 nm作为BIXS测量室侧壁及顶部镀金层厚度。

1×105 Pa氢气，测量室高度为10 mm、内径为15 mm，铍窗厚度为125 μm铍窗镀金层厚度为100 nm，探测器到测量室距离为2 mm

1.4 铍窗镀金层厚度

BIXS测量室铍窗镀金层对能谱中Au的特征X射线贡献最大。若其厚度太小，则将降低β射线到X射线的转换效率，进而降低探测器探测效率。而铍窗镀金层太厚则会阻挡低能X射线到达探测器，同样降低探测器探测效率。因此，本工作计算了20～400 nm范围内铍窗镀金层厚度对探测器相对探测效率的影响，计算结果示于图4。由图4可以看出，铍窗镀金层厚度在20～400 nm间变化时，相对探测效率的最大值出现在100 nm处，因此铍窗镀金层厚度选择为100 nm。

1×105 Pa氢气，测量室高度为10 mm、内径为15 mm，测量室侧壁及顶部镀金层厚度为500 nm，铍窗厚度为125 μm，探测器到测量室距离为2 mm

1.5 铍窗厚度

设铍窗厚度为125 μm时，探测器相对探测效率为100%。经过模拟计算，探测器相对探测效率与铍窗厚度的变化曲线示于图5。图5计算结果表明，铍窗厚度越薄，探测器相对探测效率越大，但基于铍窗机械强度以及稳定性考虑，最终选择100 μm作为BIXS测量室铍窗厚度。

1×105 Pa氢气，测量室高度为10 mm、内径为15 mm，测量室侧壁及顶部镀金层厚度为500 nm，铍窗镀金层厚度为100 nm，探测器到测量室距离为2 mm

1.6 BIXS测量室到探测器距离

确定BIXS测量室参数后，为搭建BIXS实验系统，还需明确探测器与BIXS测量室距离对测量结果的影响。假设探测器与BIXS测量室距离为5 mm时，相对探测效率为100%，则该距离与相对探测效率的关系示于图6。由图6可以看出，随着探测器到BIXS测量室距离的增加，相对探测效率呈减小趋势。由于刀口法兰装配与铍窗支撑件限制，最终确定探测器与测量室的距离为6 mm。

1×105 Pa氢气气氛，测量室高度为10 mm、内径为15 mm，测量室侧壁及顶部镀金层厚度为500 nm，铍窗厚度为125 μm，铍窗镀金层厚度为100 nm

2 BIXS实验测量系统

基于上述关键参数与高分辨SDD探测器搭建了1.77 mL小体积BIXS实验测量系统(图7)，其中图7(a)为BIXS测量室照片，图7(b)为BIXS实验测量系统。BIXS测量室内嵌在一个定制的CF25盲法兰中，进气管道与出气管道均为外径3.175 mm不锈钢管道，通过焊接固定在测量室两侧；BIXS测量室通过CF25刀口法兰与探头真空室密封连接；SDD探测器探头位于探头真空室中，探测器自带CF40探头密封组件与探头真空室下端通过CF40刀口法兰盘密封连接。BIXS测量室与探头真空室均接入真空计测量其中的真空度。

图7 BIXS测量室照片(a)及BIXS实验测量系统照片(b)

3 含氚的氢氩混合气体的测量

3.1 测量方法

进行氚测量实验前，首先采用氦质谱检漏仪对测量系统漏率进行检测；非测量时间内，BIXS测量室内部保存1×105Pa氢气，进行本底采集。实验开始前，采用分子泵机组将BIXS测量室抽真空至1×10-2Pa以下，然后向测量室内充入含氚气体。本次实验采用体积比为1∶1的氢、氩混合气体，其中氚的活度浓度为3.61×1011Bq/m3。先控制测量室压强为55 kPa，多次测量BIXS能谱获得实验系统稳定性与测量精度；再控制测量室压强为20～70 kPa，每个压力点测量24 h，获得不同压强下BIXS实验能谱。实验结束后采用催化氧化+分子筛吸附的方式除去测量室中气体。

3.2 结果与讨论

BIXS实验系统漏率≤1×10-10Pa·L/s。在压强为55 kPa时对BIXS实验能谱进行测量，结果示于图8。如图8所示，能谱中可以清晰地分辨Ar的Kα、Kβ特征峰，Au的Mα特征峰，以及不锈钢中Fe与Ni的Kα特征峰。四次测量中全谱计数率偏差<0.8%，Ar的Kα特征峰计数率偏差<1.3%，Au的Mα特征峰计数率偏差<3.8%，可以看出该方法的测量结果稳定性较好。由于氚的记忆效应，实验结束后，BIXS能谱范围内(0～18.6 keV)本底总计数率由0.011/s抬升至0.075/s，使用机械泵除气12 h后，本底计数率下降至0.036/s。

图8 BIXS实验系统测得能谱

不同压强下的BIXS能谱及计数率示于图9。由图9可以看出，随着压强的增加，即测量室内氚总量的增加，能谱的总计数率呈增加趋势，其中轫致辐射谱及Ar的特征峰计数率均呈线性增加趋势，且Ar峰计数率的线性明显好于能谱总计数率。但由于混合气体中Ar气的存在，氚β射线将更多的能量损失在了气体中而非镀金层中，使得Au的特征X射线峰强度几乎不随气体压强变化，如图9(b)中的红色线条所示，由此还可以通过Ar峰与Au峰的比值判断测量室内总气压与氚的分压。此外，对比BIXS能谱总计数率的模拟值(图9(b)中青色线条)与实验值(图9(b)中蓝色线条)，可以看出在该条件下模拟结果与实验结果较为吻合。

图9 不同压强下BIXS实验系统测得能谱(a)及BIXS能谱各部分计数率随压强变化关系(b)

4 结 论

基于BIXS方法建立了高浓度氚在线测量实验系统，采用MC方法设计并优化了系统关键参数，搭建了1.77 mL小体积BIXS实验系统，通过实验测量获得20～70 kPa含氚氢氩混合气体的BIXS能谱，并对能谱各部分进行了初步分析。实验结果表明；BIXS系统重复测量结果显示全谱计数率偏差<0.8%，Ar的Kα峰计数率偏差<1.3%，Au的Mα峰计数率偏差<3.8%，整体稳定性较好；不同压强下BIXS实验系统测量结果显示，BIXS能谱总计数率、Ar的Kα峰计数率以及轫致辐射谱计数率随压强增加呈线性上升趋势，但Au的Mα峰计数率在该气氛下几乎不随氚的分压改变；此外，该条件下BIXS能谱的模拟结果与实验结果较为吻合。