太原市城区大气PM2.5和PM10时空分布特征

2021-06-22武晓红宋丽红李秋玲陶莉张先平李晓迪耿红

生态环境学报 2021年4期

武晓红，宋丽红，李秋玲，陶莉，张先平, *，李晓迪，耿红

1.山西林业职业技术学院林学系，山西太原 030009；2.太原学院园艺系，山西太原 030012；3.山西省太原市生态环境监测中心，山西太原 030002；4.山西省林业和草原资源调查监测中心，山西太原 030012；5.山西大学环境科学研究所，山西太原 030006

大气颗粒物污染防治是近年来大气环境领域持续关注的热点问题之一。PM2.5和PM10仍为中国北方城市的主要大气污染物（生态环境部，2019a）。它们具有成分复杂、来源广泛的特点（Shen et al.，2020；王涛等，2019），可降低能见度（刘文彬等，2016），危害人体健康（谢鹏等，2010；秦耀辰等，2019），直接或间接地影响气候变化（师华定等，2012；吴兑，2012）。生态环境部2012年将PM2.5和PM10纳入到环境空气质量指数（AQI）中，作为评价空气质量优劣的重要指标之一。

关于PM2.5和PM10研究，国内外学者从颗粒物吸湿性和云凝结核活性等物理性状、光化学效应、气候效应、浓度及粒径分布与气象、化学组成特征、源解析、健康效应（Guo et al.，2020；李宏艳等，2018；邵龙义等，2018；樊建勇等，2020；王跃思等，2020；夏志勇等，2020）等方面已取得大量研究成果；另外大气颗粒物的时空分布特征、大气颗粒物的分布与气象因素或与其它污染物之间的关系（She et al.，2020；桂海林等，2016；路佩瑶等，2020）也是该领域关注的热点。对于京津冀大气污染传输通道城市之一的太原市，大气颗粒物研究多集中在PM2.5来源分析、PM2.5的周期性特征及某一季节成因分析等（赵丽平，2010；刘素等，2019；史乃金等，2020）。

太原市是山西省省会，作为中国主要的能源和重工业基地，短时间内无法完全摆脱对煤炭资源的消耗。且太原的工业结构（高见等，2018）和能源结构也加重了大气污染，尤其是取暖期的大气污染。2017年8月，生态环境部印发了《2017—2018年秋冬季节大气污染综合治理攻坚行动方案》，根据方案要求太原市从2017年开始，每年从10月1日至次年3月31日开展为期半年的“秋冬季大气污染攻坚行动”，具体包括行业综合治理、能源转型清洁取暖、扬尘综合治理等。因此，利用 2019年大气颗粒物质量浓度时空变化规律对比以往研究结果，可以在掌握太原市现有污染态势的同时，为后期大气污染治理攻坚行动进一步实施提供有针对性的科学依据。

1 数据与方法

1.1 数据来源

以太原市城区9个国家环境空气质量监测站的监测数据为数据源（http://183.203.223.83:85/aqi/）。9个监测站的具体分布情况见图1，监测时段为2019年1月1日—2020年2月29日。

图1 太原市国家环境空气质量监测站分布图Fig.1 Location of state ambient air monitoring stations in Taiyuan City

1.2 数据统计与分析

统计数据按生态环境部《受沙尘天气过程影响城市空气质量评价补充规定》要求剔除了 4月 18日、5月5日、5月12日、5月15日、5月19日、10月28日、10月29日、10月30日，共计8 d沙尘天气影响。文中所涉及PM2.5和PM10的月、季、年平均质量浓度按照GB 3095—2012《环境空气质量标准》由日平均值计算而得。数据统计和图表绘制采用Excel 2016和Origin软件，数据相关性分析采用SPSS 26.0软件，空间分布图通过ArcGIS 10.2软件的Kriging插值法得出。

2 结果与分析

2.1 PM2.5和PM10的总体污染特征

2019年1月1日—2019年12月31日太原市城区空气PM2.5和PM10的日均质量浓度分布（图2）和年度总体污染特征（表 1）表明：太原市城区空气质量2019年有159 d超标，占全年的44.54%；PM2.5和PM10的质量浓度范围分别为9—298 μg·m−3和 14—407 μg·m−3，全年超标天数分别为 74、71 d，占全年的20.73%、19.89%；PM2.5为首要污染物70天，PM10为首要污染物 20 d，分别占超标天数的44.03%、12.58%；2019年，PM2.5和PM10年均质量浓度分别为国家二级标准限值（35、70 μg·m−3）的1.60、1.53倍，说明太原市城区空气颗粒物中PM2.5污染程度较PM10严重。

图2 2019年太原市城区PM2.5和PM10日均质量浓度分布Fig.2 Daily average mass concentrations of PM2.5 and PM10 during 2019 in urban Taiyuan

表1 2019年太原市城区PM2.5和PM10质量浓度特征Table 1 The statistic characteristics of mass concentrations of PM2.5 and PM10 during 2019 in urban Taiyuan

2.2 PM2.5和PM10的季节特征

按中国北方气象条件对四季的划分：3—5月春季，6—8月夏季，9—11月秋季，12月至次年2月冬季，分析2019年3月—2020年2月时段内PM2.5和PM10质量浓度的季节特征（表2）。

表2 2019年太原市城区PM2.5和PM10质量浓度季节特征Table 2 Seasonal characteristics of PM2.5 and PM10 mass concentration during 2019 in urban Taiyuan

研究时段内太原市城区 PM2.5质量浓度季节变化由高到低顺序依次为：冬季、秋季、春季和夏季，冬季 PM2.5质量浓度明显高于其他季节，且标准差也高于其他季节；PM10质量浓度的最高值和最低值分别在冬季和夏季。PM2.5和PM10相关系数在4个季节都大于 0.8，说明二者的产生、迁移和扩散有较高的相关性（刘杰等，2015）。

PM2.5/PM10常被用来判断 PM2.5对 PM10的贡献。研究时段内该值四季变化规律为冬季＞夏季＞秋季＞春季，变化范围为0.17—0.94，年均值为0.52，表明全年PM2.5对PM10的贡献较大，冬季尤为明显，这与冬季生物质和煤炭燃烧增加了 PM2.5排放有关；春季比值最小是由于春季沙尘天气多，PM10质量浓度升高所致。总体来看太原市城区颗粒物质量浓度较高出现在冬季取暖期，较低出现在降雨相对集中的夏季。

进一步分析以PM2.5和PM10为首要污染物的轻度及以上污染天气中（主要分布在1、2、3、4、11、12月），PM2.5/PM10均值为0.65，其中春季此类天气中均值为0.47，冬季均值为0.75。表明有颗粒物污染发生时，PM2.5贡献更多，这与污染天二次转化生成的PM2.5密切相关（刘素等，2019）。

2.3 PM2.5和PM10质量浓度的月特征

PM2.5和PM10质量浓度月分布特征如图3所示。

图3 2019年太原市城区PM2.5和PM10质量浓度月分布特征Fig.3 Monthly variation of PM2.5 and PM10 mass concentration during 2019 in urban Taiyuan

PM2.5和PM10质量浓度的月变化呈U形，再次验证了PM2.5和PM10之间具有较高的相关性。PM2.5月平均质量浓度较高值出现在 1月 (111±69)μg·m−3、2 月 (91±46) μg·m−3、11 月 (69±31) μg·m−3和 12 月 (67±36) μg·m−3，此阶段内 PM2.5中位线均在 75 μg·m−3附近；PM10的波动与 PM2.5一致，1 月PM10中位线明显高于 150 μg·m−3，11、12、2 月均低于 150 μg·m−3，平均质量浓度分别为 (193±79)、(139±50)、(132±37)、(110±44) μg·m−3。太原市城区取暖期颗粒物质量浓度较高除了受生物质和煤炭燃烧外，还受冬季逆温效应和静稳天气（Yang et al.，2017）影响。

两类颗粒物质量浓度低于二级标准限值均出现在6—9月4个月，低谷在8月。一方面是夏季气温较高，有利于颗粒物的扩散，而且该时段进入雨季，也可以有效沉降颗粒物；另一方面该时段也是城市植物旺盛生长期，也可以起到滞尘效应。

4—9月（非秋冬防期间）PM2.5和PM10质量浓度超标天数分别占 2019年 PM2.5超标天数的19.72%，PM10超标天数的8.11%。从时间序列来看秋冬防是重点，且非常必要。

秋冬防攻坚行动以来，太原市的秋冬防取得明显成效：2019年秋冬季PM2.5质量浓度比攻坚行动前 2016 年（104 μg·m−3）下降了 31.73%，2017—2019年秋冬季 PM2.5质量浓度分别为 74、74、71 μg·m−3（生态环境部，2018；生态环境部，2019b；生态环境部，2020），可见攻坚行动以来，PM2.5污染得到有效控制，但秋冬防行动中颗粒物污染防控任务依然艰巨。

2.4 PM2.5和PM10的小时特征

对2019全年PM2.5和PM10小时质量浓度取平均后可得出其小时变化规律（图4）。从中看出，PM2.5和PM1024 h质量浓度变化呈“单峰单谷”型，二者日均变化范围分别为 56—71 μg·m−3和 105—138 μg·m−3。波峰出现在10:00左右，波谷出现在17:00左右，从早高峰开始 PM2.5质量浓度不断累积，同时太阳辐射逐步增强，二次颗粒污染物浓度增加，10:00左右会出现峰值。随着太阳辐射持续变强，地表对流层活动活跃，有利于污染物扩散，颗粒物质量浓度降低，到下午17:00左右最低，随后随着晚高峰的出现和气流活动变弱，颗粒物浓度又逐步上升。这与近年太原颗粒物日变化规律类似（李艳红等，2014；宋丽红，2017），也与北京和郑州的情况相似（陈强等，2015；齐梦溪等，2019）。

图4 2019全年太原市城区PM2.5和PM10小时均值质量浓度变化Fig.4 Hourly variation of PM2.5 and PM10 concentration during 2019 in urban Taiyuan

2.5 大气污染物质量浓度相关性分析

PM2.5、PM10除了直接排放的一次来源，还有二次来源。二次来源主要由SO2和NO2等污染物反应生成硫酸盐和硝酸盐颗粒。为分析各污染物与PM2.5和 PM10之间的联系，对2019年各个时期太原市城区的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3日均数据进行K-S（Kolmogorov-Smirnov）统计检验，结果显示所有数据均不服从正态分布。然后对其进行Spearman相关性分析（表3）。

表3 2019年太原市城区大气污染物浓度相关性分析Table 3 Correlation analysis of air pollutants in mass concentrations during 2019 in urban Taiyuan

从Spearman相关系数中看出，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO在3个时期内互相显著正相关，O3与其他污染物相关性不定。PM2.5与其他污染物的相关性在非取暖期比较低，取暖期较高。这与PM2.5的二次污染源相关。各污染物的排放量变化都会直接影响 PM2.5的质量浓度，因此秋冬防期间PM2.5的治理，必须采取综合措施。

从PM和O3的相关性看，取暖期与全年的情况一致，均为负相关。二者的负相关性可能存在多种原因，当颗粒物浓度升高时，气溶胶光学厚度增大，阻碍了光化学反应的发生或气溶胶辐射强迫，导致O3质量浓度下降；PM2.5也可通过表面发生的非均相反应间接降低 O3质量浓度。O3通过影响氧化剂的质量浓度来影响PM2.5中间产物的生成（李红等，2019）。在非取暖期，PM 和 O3的不相关性，表明二者的关系不仅受光化学和前体物的影响，也受气象等影响，表现出季节和地域性。

2.6 PM2.5和PM10空间分布特征

为了解PM2.5和PM10质量浓度在太原市的空间分布规律，利用空间插值法对质量浓度进行可视化模拟，考虑到太原市城区9个国家环境空气质量监测站分布不均匀，为得到合理的空间插值数据，选取了普通 Kriging插值。此方法考虑到区域变量的空间相关性特征，通过引入变异函数表达式得到整体最优的插值结果（丁卉等，2016），同时对监测数据的年平均值进行K-S统计检验，结果显示数据服从正态分布。借助ArcGIS 10.2软件，运用普通Kriging插值法选取半变异函数中的球状模型得出空间分布图（图5）。

图5 太原市城区PM2.5（a）和PM10（b）质量浓度空间插值分析Fig.5 Distribution of spatial interpolation of PM2.5(a) and PM10(b) mass concentration in urban Taiyuan

从图5可以看出，PM2.5和PM10质量浓度在太原市城区的分布是一个北低南高的状态，质量浓度最低点的上兰监测点位于太原市上风向，是城市清洁对照点。上兰点位PM2.5、PM10年均质量浓度分别为 38 μg·m−3和 67 μg·m−3，分别为二级标准限值的1.08倍和0.96倍。

全年 PM2.5最高浓度在晋源点位，年均质量浓度 64 μg·m−3，是二级标准限值的 1.83倍。比较 4个季节 PM2.5平均质量浓度空间分布特征，发现春夏秋三季污染分布格局相似，具有东北部和南部高，中部相对低的特点。PM2.5的空间分布格局与太原城区交通主干线（滨河路）、工业区（东北巨轮、南寨、南部金胜和小店），生活区（桃园、坞城）的分布格局较为吻合，工业区和交通干线附近PM2.5浓度较高，生活区相对较低。这一格局表明工业源和移动源对颗粒物贡献较大。

冬季 PM2.5南北空间差异最大，污染中心在南部工业区，工业源和取暖燃烧排放加重了细颗粒物浓度，再有西南方向的气流是外来污染物秋冬输送到太原的主要轨迹（闫世明等，2019），因而冬季南部污染程度更重。

PM10污染中心点在巨轮和小店，年均质量浓度分别为 118 μg·m−3和 113 μg·m−3，是二级标准限值的1.69和1.61倍。对比PM10四季平均质量浓度空间分布特征，春季气流整体输送较强，污染分布整体比较均匀，局部工业区比较严重；夏秋季有明显的东高西低特征，这可能与太原人口密度分布东大于西有关，且城市建设项目南北两端多于市中心，在气流整体输送不强的状态下，人类活动、移动源排放、工业源、裸露工地的扬尘等都表现出局部累积较高；冬季受不利气象和地形条件的影响，污染的分布呈北低南高的格局。

从太原市行政区划来看，尖草坪区（上兰背景点不参与数据统计）全年和各季PM2.5和PM10最低；晋源区PM2.5污染最重，是城区总体的1.07倍，小店区PM10污染最重，为总体的1.04倍；秋冬季小店区的PM2.5和PM10均最高，是总体的1.10倍和1.07倍。小店区和晋源区秋冬季污染控制成效对太原市秋冬防有直接影响。