2019年1月长春市一次霾污染过程成因分析

于杰 李玉鹏 苏丽欣 邵祺多 李尚锋 丁立高枞亭 安林昌

(1.吉林省气象科学研究所，吉林 长春130062；2.长白山气象与气候变化吉林省重点实验室，吉林 长春130062；3.国家气象中心，北京100081)

引言

霾是指大量极细微的尘粒、烟粒等均匀地悬浮在空中，使得空气混浊、水平能见度小于10 km的一种天气现象[1－2]。随着中国东北地区经济快速发展和城市化进程的加速推进，污染天气呈逐渐增加趋势，尤其是以PM2.5为主的区域性持续霾污染过程频发[3－6]。霾天气不仅可以引发城市空气质量问题，对人体健康造成严重危害，还直接影响海、陆、空交通安全，已经成为一种新的气象环境灾害[7－9]。因此，霾天气的成因及其影响已成为社会关注的热点之一。国内外学者针对霾天气污染事件分别从气象条件、大气边界层特征、气溶胶理化、光学特征、污染源解析及健康效应等方面[10－14]，依托气象观测站与大气成分监测网，运用地基观测、卫星遥感技术、数值模拟等手段开展了广泛深入的研究[15－17]。研究表明，气象条件是影响污染物浓度变化的关键因素之一[18－20]。张人禾等[21]指出中国东部地区持续性雾霾天气过程中，气象因子可以解释超过2/3的雾霾天气逐日变化方差，方差贡献达到0.68。王珊等[22]利用气象观测及空气污染物质量浓度数据，对2013年12月西安地区一次长时间重污染霾天气过程中的污染物特征及污染天气形成机制进行了分析，指出霾重污染天气过程主要是由于不利气象条件导致的一次高浓度颗粒物累积事件。目前，国内对霾污染天气形成及维持机理的研究主要集中在京津冀、珠三角和长三角等经济发达地区，而针对中国东北地区持续性霾污染天气的综合分析相对较少，且多处于起步阶段。

2019年1月10—15日(北京时间，下同)，长春市出现了一次严重持续性霾污染天气过程，其中1月12—13日的日平均AQI值(空气质量指数)超过200，达到了重度污染等级。本文利用同期多源观测资料，对此次污染过程中的污染物浓度变化特征、气象条件、高低空环流形势、边界层扩散特征和污染物可能来源进行了综合分析，探讨了此次霾污染天气的形成机制及演变特征，进而为吉林省区域性大气污染预测、评估及防治提供参考依据。

1 资料与方法

1.1 资料来源

文中PM质量浓度数据来自中国空气质量历史数据平台(http://beijingair.sinaapp.com/)。该平台提供全国各地区1657个站点的污染物浓度数据和空气质量指数数据(Air Quality Index，AQI)，其中长春市共包含10个站点(高新区管委会、甩弯子、岱山公园、净月潭、经开区环卫处、邮电学院、园林处、食品厂、客车厂、劳动公园)，文中选取10个站点PM及AQI数据进行质量控制后求平均值并进行综合分析。地面气象要素数据来自中国气象数据网(http://data.cma.cn/)，利用长春站(43.9°N、125.22°E，236 m)地面气象逐小时数据分析气象要素变化特征。基于怀俄明大学提供的无线电探空数据(http://weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html)，获得长春站一日两次的温度垂直分布数据。基于空间分辨率为0.5°×0.5°的逐6 h的全球预报系统(Global Forecast System)资料，提取不同等压面层的风场、垂直速度、散度、温度、相对湿度及位势高度数据，分析了此次污染过程的天气形势和影响系统。微脉冲激光雷达(Micro Pulse Lidar，MPL)是由Sigma Space公司生产的一种有弹性的背散射激光雷达，配备了532 nm波长激光发射器，距离分辨率为30 m，时间分辨率为30 s，存在200—300 m的探测盲区。MPL安装在长春站的房舱中，发射的激光透过天窗直射向天空。一台计算机与MPL相连用于控制运行和接收并预处理数据。为保证数据的可靠性，定期对房舱及天窗进行清洁。利用微脉冲激光雷达数据根据Fernald算法[23]反演污染期间长春上空0—3 km范围内气溶胶消光系数和行星边界层高度，进一步探讨污染物的垂直分布特征及大气层结状况对污染过程的影响。

1.2 研究方法

采用统计学和天气学分析方法对2019年1月10—15日长春市重污染天气过程的主要大气污染物浓度时空分布、气溶胶消光系数、气象要素、扩散条件和大尺度环流背景进行了分析，并利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated)模型分析大气污染物的后向轨迹。

1.2.1 HYSPLIT模型

该模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型，被广泛应用于大气污染物输送研究(Draxler R R，Hess G D.Description of Hysplit＿4 modeling System.NOAA Thechnical Memorandum，1997)。本文采用HYSPLIT模式及GDAS再分析资料计算2019年1月13日08:00的48 h后向轨迹，分析造成长春地区霾天气过程的污染物来源。

1.2.2 消光系数的反演

修正后的雷达方程[24]:

式(1)中，P(r)为激光雷达在高度r(km)处接收到的大气后向散射回波信号(W)；E为激光雷达的发射能量(μJ)；C为激光雷达系统常数(W·km3·sr)；β(r)和σ(r)(当高度z取值为r时)分别为高度r处大气的总后向散射系数(km－1·sr)和消光系数(km－1)。一般用于反演消光系数的方法有Collis法、Klett法和Fernald法，但目前普遍使用的是Fernald法，此方法认为大气是气溶胶和空气分子的总和，则式(1)可写成:

式(2)中，下标a和m分别代表气溶胶和空气分子，βm(r)和σm(r)可根据美国标准大气模式得到，而βa(r)和σa(r)是未知量。利用β(r)和σ(r)两者之间的关系引入消光后向散射比S(r)。于是气溶胶消光后向散射比为Sa(r)＝σa(r)/βa(r)，空气分子消光后向散射比为Sm(r)＝σm(r)/βm(r)。基于式(2)对气溶胶和空气分子的光学特性分别求解。

利用Fernald的远端求解法[23]，取边界层为大气上层几乎不含气溶胶的清洁处rm(km)，则式(2)可写为:

式(3)中，Sa为气溶胶消光后向散射比，其值为20—70[25]，空气分子的消光后向散射比Sm可根据Rayleigh散射理论由美国标准大气模式提供的空气分子密度的垂直廓线计算得到，其值为8π/3，rm是边界高度(km)。

1.2.3 边界层的反演

激光雷达具有精细的空间分辨率和较高的时间探测精度，由其回波信号可以直观地看出边界层演化的一般特征，能够实现大气边界层结构状态的实时监测。国内外学者基于激光雷达数据反演边界层高度提出了多种方法，主要有梯度法、曲线拟合法和小波协方差法。本文利用贺千山和毛节泰[26]提出的归一化梯度法，该方法得到的是大气气溶胶垂直廓线的相对变化，排除了信号强度时空变化及MPL系统订正的影响，其优点在于不要求信号的绝对标定，且MPL出射能量的变化也不会影响结果的准确性。归一化后向散射(Normalized Relative Backscattering，NRB)信号随高度的归一化梯度定义为:

式(4)中，NSG(z)是归一化后向散射信号的归一化梯度；X(z)是激光雷达原始信号(W)；ΔX(z)是相邻两个高度的信号差值；Δz为MPL的距离分辨率(m)。归一化梯度法反演的边界层高度结果与探空位温廓线确定的边界层结果有较好的一致性，两者线性拟合的相关系数为0.96[26]。

2 结果分析

2.1 污染物浓度及气溶胶消光系数变化

2019年1月10—15日长春市PM2.5、PM10浓度及PM2.5/PM10比值小时变化见图1。由图1可知，PM2.5和PM10质量浓度变化趋势相似，在重污染期间，两种污染物浓度较高且大于150μg·m－3，其中最大值分别为251μg·m－3和281μg·m－3。PM10包括直径在2.5—10.0μm的粗粒子和直径小于2.5μm的细粒子，为了进一步评估PM2.5对此次污染事件的贡献，图1还给出了PM2.5在PM10中的占比。结果指出超过70%的PM2.5/PM10比值大于0.7，12日14—15时PM2.5/PM10比值接近1.0，表明此次污染事件中细粒子占主要贡献。

图1 2019年1月10—15日长春市PM 2.5、PM 10浓度及PM 2.5/PM 10比值小时变化Fig.1 Time series of mass concentrations of PM 2.5 and PM 10 and the ratio of PM 2.5/PM 10 in Changchun from January 10 to 15，2019

图2和图3分别为2019年1月10—15日污染期间基于长春地面激光雷达得到的气溶胶消光系数时间—高度截面及日平均消光系数的垂直剖面。图4为污染期间PM2.5和相对湿度日均值分布特征。2019年1月10—14日0.5 km以内气溶胶消光性较强(图2)，其中12日和13日日均最大消光系数超过2.0 km－1，日平均相对湿度超过75%，对应的日平均PM2.5浓度值最高(12日为148.75μg·m－3，13日为204.38μg·m－3)。表明高湿条件有利于气溶胶粒子吸湿增长，造成污染物浓度增大，并导致较强的消光效应。10日、11日和14日消光系数最大值约为1.0 km－1，消光系数随高度的增加而减小，最大值均出现在0.27 km处。由图2激光雷达垂直剖面图可知，1月15日上午2.5 km以内均存在较强的气溶胶消光，该现象多由低云事件引起。气溶胶消光系数最大值出现在高度为0.90 km处，约为1.12 km－1(图3f)，午后近地面消光系数达到最小值。上述结果表明造成此次霾事件的污染物主要来自于人类活动产生的局地排放。15日大气污染物变化受气象条件影响，其中相对湿度降至44.17%，PM2.5日均质量浓度减小至21.25μg·m－3，空气质量状况转好，霾污染过程结束[27]。

图2 2019年1月10—15日长春市地面激光雷达反演的气溶胶消光系数在532 nm处时间—高度截面Fig.2 Time-height crossing section of the ground-based LiDAR-derived aerosol extinction coefficient at 532 nm in Changchun from January 10 to 15，2019

图3 2019年1月10(a)、11日(b)、12日(c)、13日(d)、14日(e)和15日(f)长春市日平均气溶胶消光系数垂直剖面Fig.3 Vertical profiles of daily mean aerosol extinction coefficient in Changchun on January 10(a)，11(b)，12(c)，13(d)，14(e)，and 15(f)，2019

图4 2019年1月10—15日长春市PM 2.5和相对湿度日平均变化Fig.4 Variation of daily mean PM 2.5 concentration and relative humidity in Changchun from January 10 to 15，2019

2.2 地面气象要素变化

2019年1月10日20时左右(图5a)，长春市大气能见度出现明显增加，约为25 km，对应的相对湿度增加至80%左右；随着能见度的增加，相对风速从18时的静风开始增加至1.0—1.5 m·s－1，表明垂直湍流的增加对近地面水平能见度的影响。同时，气压在20时左右增加至996 hPa，表明能见度与气压呈正相关，高压天气导致大气不稳定性增加，有利于近地面污染物抬升，导致近地面能见度增加[28]。

图5 2019年1月10—15日长春气象观测站能见度(a)、相对湿度(b)、风速(c)、气温(d)及气压(e)的逐时变化Fig.5 Variation of hourly mean visibility(a)，relative humidity(b)，wind speed(c)，air temperature(d)，and air pressure(e)in Changchun from Jaunary 10 to 15，2019

在重污染过程初期，长春市能见度明显下降，随着重污染事件的持续发展，能见度减小至5 km以内，1月13日03时能见度降至最低(2.2 km)，对应的近地面PM2.5质量浓度值较高约为214μg·m－3。14日夜间能见度转好，达到30 km左右，PM2.5浓度下降至10—30μg·m－3。重污染期间长春市环境相对湿度较高，保持在80%—90%，温度呈下降趋势。此次霾污染过程中，相对湿度由11日的30%增加到13日的90%，对应PM2.5质量浓度有数量级变化。相对湿度越大，相应PM2.5浓度越大，能见度越小，该现象可能与气溶胶粒子吸湿增长，影响其光学特性和粒径尺度分布，进而造成能见度显著降低有关[29]。重污染期间，长春市近地面风速较小(2.0 m·s－1)，大气水平扩散条件较差；而1月15日风速增大到5.0 m·s－1左右，有利于污染物的扩散。从地面气压场来看，重污染期间长春市受弱气压场控制，地面气压基本维持在993—998 hPa，变压较小。

2.3 扩散条件变化

2.3.1 水平和垂直扩散条件

风是边界层内影响污染物扩散的重要动力因子，同时也是影响污染物长距离输送的首要气象条件。图6为此次污染期间长春区域水平风场变化特征。2019年1月10—15日，长春市低空风具有明显的风向转变，且在重污染期间风速偏小，约为2 m·s－1左右，使得大气水平扩散能力减弱，有利于污染物浓度累积。长春市高空风场(1500 m，850 hPa)变化较小，受偏西风影响，风速较大，具有稳定的大尺度纬向环流特征。

2019年1月10—15日长春市大气垂直方向速度和散度的变化见图7。10—12日14时，700 hPa以下大气主要表现为弱的上升运动，低层辐合高层辐散作用明显。12—13日重污染期间气流存在弱下沉运动，基本无辐合辐散，500 hPa以下基本为静稳天气。弱下沉运动阻止了近地层污染物向上扩散，有利于污染物在边界层堆积；而静稳天气有利于污染物长时间维持，致使此次霾污染形成。14日之后低层辐合高层辐散作用增强且有弱上升运动，大气上下层交换变强，有利于低层累积的大气污染物向上扩散稀释。

图6 2019年1月10—15日长春市水平风场变化Fig.6 Variation of the horizontal wind field in Changchun from January 10 to 15，2019

图7 2019年1月10—15日长春市垂直速度和散度变化Fig.7 Variation of vertical velocity and divergence in Changchun from January 10 to 15，2019

2.3.2 大气层结变化

通常情况下，近地层内逆温结构不利于污染物扩散，容易造成近地面污染物累积。本文利用长春站的探空数据，分析了2019年1月10—15日长春市温度垂直分布廓线(图8)。10日、11日和14日08时，1.5 km以内高度均存在不同程度的逆温；11日20时，逆温层出现在1 km左右。逆温结构和稳定温度层结在一定程度上削弱了大气在垂直方向上的热力对流和湍流交换，有利于霾污染的发生和维持[30]。14日和15日长春市大气层结转为不稳定，热力对流和湍流交换加强，有利于污染物扩散稀释，霾污染过程逐渐结束。

图8 2019年1月10(a)、11日(b)、12日(c)、13日(d)、14日(e)和15日(f)长春市温度垂直分布Fig.8 Vertical distributions of temperature in Changchun from January 10 to 15，2019

本文利用微脉冲激光雷达测量的信号，根据Fernald方法反演的气溶胶消光系数的最大突变即最大递减率的高度确定行星边界层高度。行星边界层高度表征了污染物在垂直方向上经热力湍流和热力对流输送后能达到的高度[31]。图9为长春2019年1月10—15日激光雷达反演的行星边界层高度与PM2.5质量浓度日均值的变化特征及相关性。从行星边界层高度和PM2.5质量浓度的变化来看，两者呈负相关关系(－0.70)。1月10—14日行星边界层高度均低于0.45 km，较低的边界层高度有利于霾污染的发生发展；边界层最小值(0.40 km)出现在1月13日，对应的PM2.5浓度值最高(204.38μg·m－3)；15日边界层高度超过0.8 km，有利于污染物在垂直方向上扩散稀释，对应的PM2.5浓度日均值降低至21.25μg·m－3。

2.4 大尺度环流背景及后向轨迹模拟

图9 2019年1月10—15日长春市地面激光雷达反演的日均行星边界层高度与日均PM 2.5质量浓度的对比Fig.9 Comparison of daily mean planetary boundary layer height retrieved by the ground-based LiDAR and daily mean PM 2.5 concentration in Changchun from January 10 to 15，2019

2019年1月10日长春市霾污染过程的高低空大尺度环流形势(图略)表现为08时长春市处于500 hPa高压脊前，850 hPa风场为西北风，风速较大；1月11日长春市上空仍然是弱高压脊控制，偏西北风减弱，地面气压场为一个小高压中心；1月12—13日，随着高压脊东移，长春市500 hPa高空形势为槽前脊后型，850 hPa为弱西南风，850 hPa相对湿度增大；海平面气压场中长春出现了低压气旋，且有弱西南气流，该气流可携带污染物输送到长春市。1月13日08时长春48 h后向轨迹表明(图10)，长春地区200 m和500 m高度处的气团来源于辽宁和河北，而1000 m处的高空气团则来源于内蒙古。该结果表明，来自辽宁和河北的外来输送对此次霾污染过程中的大气细颗粒物具有一定贡献，而来自西北内蒙古地区的外来输送对此次霾污染过程中的大气粗颗粒物贡献较高。1月14—15日高空槽加深东移，15日850 hPa西北风速增大，地面气压梯度力变大，西北风南下，同时较大的风速有利于污染物扩散，霾污染逐渐消退。

图10 2019年1月13日08:00长春市48 h后向轨迹模拟Fig.10 Simulated 48-h backward trajectory in Changchun starting at 08:00 on January 13，2019

3 结论

(1)2019年1月10—15日长春市霾污染事件持续时间较长，重度污染持续近2 d，PM2.5和PM10为此次污染事件的主要污染物，峰值浓度分别为251μg·m－3和281μg·m－3，且具有相同的变化趋势。重污染期间超过70%的PM2.5/PM10比值大于0.7，表明此次污染事件细粒子占主导作用。1月12—13日霾污染严重期间，0.5 km以内气溶胶消光最大值超过2.0 km－1；15日消光系数较弱，霾污染过程逐渐结束。

(2)重污染期间，较低能见度受到较高相对湿度影响，近地面风速小，同时长春市受弱低压场控制，变压较小，上述气象条件共同影响了长春市污染物吸湿增长和积累过程。

(3)重污染期间，低空风有明显的风向转变，风速偏小，大气的水平扩散能力偏弱，同时弱下沉运动、逆温、静稳天气和较低的边界层高度(0.45 km以下)均有利于污染物积累并长时间维持。14日后，气流出现上升运动，大气层结转为不稳定，边界层高度升高(高于0.80 km)，大气垂直扩散能力增强，有利于污染物稀释扩散。

(4)重污染期间长春市500 hPa处于槽前脊后，850 hPa为弱西南风，相对湿度较大；海平面气压场表现为弱低压西南气流，有利于污染物向长春市输入。48 h后向轨迹指出长春市低空气团(200 m和500 m)来源于辽宁和河北，高空气团(1000 m)来源于内蒙古，说明此次霾污染事件除本地源排放外还有外来输送的贡献。