不同厚度三维拓扑绝缘体Sb2Te3的圆偏振光致电流光谱

夏丽佳， 陈磊， 俞金玲

(福州大学物理与信息工程学院, 福建 福州 350108)

0 引言

三维拓扑绝缘体是一种新型的量子态物质[1-3]. 理想的三维拓扑绝缘体表面态是导电的， 而体内是绝缘的. 表面态是狄拉克型的电子态， 受时间反演对称性的保护， 其电子的自旋与动量方向是垂直锁定的. 这些独特的性质使得三维拓扑绝缘体在自旋电子器件方面具有很好的应用前景[1, 4-5]. 然而， 实验生长的三维拓扑绝缘体体态通常具有一定的导电能力， 其原因为生长过程中引入的缺陷或者周围环境的掺杂效应, 这使得三维拓扑绝缘体的信号往往被体态的信号所掩盖[6-8]. 因此， 迫切需要一种技术能够提取出表面态的信号.

圆偏振光致电流(circular photogalvanic effect， CPGE)是一种新型的光电流技术[9]. 由于三维拓扑绝缘体的体态属于D3d对称性， 而表面态属于C3v对称性， 因此表面态将会产生CPGE电流， 而体态则不会[7, 9]. 这样可以用CPGE来研究三维拓扑绝缘体的表面态. 目前， 科研工作者已经用CPGE研究了三维拓扑绝缘体Bi2Se3[7-8]以及(Bi1-xSbx)2Te3[4]表面态. 另外， 通过施加栅压[4, 8]或改变组分来改变费米能级位置， 发现当费米能级在体带隙中时， 体系具有较强的CPGE效应. 然而， 目前还没有报道不同厚度的三维拓扑绝缘体Sb2Te3的CPGE光谱的研究工作.

本研究分析了厚度分别为7和30 nm的三维拓扑绝缘体Sb2Te3薄膜的CPGE电流谱. 研究表明， 厚度为7和30 nm的样品， 在1 064 nm圆偏振光激发的CPGE电流具有相反的符号， 然而， 在960 nm的圆偏振光激发的CPGE电流具有相同的符号. 通过原子力显微镜对样品表面进行粗糙度分析， 发现30 nm样品比7 nm样品具有更大的表面粗糙度， 这可能是造成其在1 064 nm光激发下的CPGE电流反号的原因. 通过对比InP衬底的CPGE电流谱以及光电导分析， 发现960 nm处的CPGE信号与InP的自旋注入有关.

1 样品与实验

图1 CPGE的实验光路图

本研究采用的样品是三维拓扑绝缘体Sb2Te3薄膜. 通过分子束外延MBE-Lab-10设备， 在(111)晶面InP衬底上生长了厚度分别为7 nm和30 nm的Sb2Te3薄膜. 样品生长时， MBE腔为超高真空(1.9×10-7Pa). 首先， 将衬底加热到400 ℃并保持半小时； 然后将衬底温度降低到200 ℃， 通过共蒸发高纯的Sb源(99.999%)和Te源(99.999%)来实现薄膜的制备. Te源与Sb的气流比是6∶1， 薄膜生长好后在240 ℃下退火半个小时. 接着， 通过电子束蒸发在三维拓扑绝缘体的上表面沉积一对Ti/Au电极， 如图1所示. Ti/Au电极的间距约为2 mm， 其中θ表示激光的入射角. 样品的长边为10 mm， 短边为3 mm.

圆偏振光致电流的测量光路如图1所示， 为了避免样品暴露在空气中， 使其表面受氧气和水蒸气的影响， 将样品放置在真空金属杜瓦瓶中， 所采用的光源是波长为1 064 nm的钛-蓝宝石激光器. 激光器出来的光经过斩波器、 起偏器和四分之一波片后， 照射到样品上两个圆形点状电极连线的中点处. 1 064 nm波长的激光通过起偏器和四分之一波片， 使得出射光的偏振方向发生改变. 实验在室温下进行， 通过转动衰减片来调整入射在样品上的激光功率， 选取的激光功率为80 mW， 样品上光斑的直径约为1 mm. 在激光以30°斜入射的照射下， 三维拓扑绝缘体Sb2Te3薄膜中将会产生光生电流. 这个电流经过前置电流放大器和锁相放大器后， 进入数据采集卡进行采集.

为了将CPGE信号从光电流中提取出来， 将测得的不同偏振状态(即不同四分之一波片转角下)的光电流I(φ)用以下的公式进行拟合， 即可得到CPGE电流[10].I(φ)=ICPGEsin 2φ+I1sin 4φ+Icos 4φ+I0. 其中:ICPGE为CPGE电流;I1表示线偏振引起的电流;I2是各向异性引起的光电流;I0为偏振无光的电流， 主要来自光伏效应、 热电效应和丹培效应;φ为四分之一波片主轴和起偏器偏振方向的夹角.

2 结果与讨论

图2 光电流的变化曲线

图2是厚度为7 nm的三维拓扑绝缘体Sb2Te3薄膜在1 064 nm激光激发下， 当入射角为30°的情况下测得的圆偏振光致电流在圆偏振光和线偏振光间周期性变化的数据. 该数据用光功率进行了归一化. 采用的入射激光的光功率为80 mW， 实验在室温300 K下进行. 图中空心圆点为实验测量数据， 实线为利用I(φ)拟合得到的曲线， 红色虚线为拟合得到的CPGE电流， 绿色和蓝色虚线分别是拟合得到的线偏振光致电流I1和各向异性引起的光电流I2, 黑色点划线为拟合得到的背景电流. 可见， 实验数据能够很好地用I(φ)进行拟合.

通过在不同激发光波长下进行转动四分之一波片的光电流测试和拟合， 可以得到CPGE电流光谱， 如图3(a)所示. 图3(a)是在入射角为30°情况下测的厚度分别为7和30 nm的Sb2Te3薄膜的CPGE电流光谱, 这两条光谱曲线已经用光功率进行了归一化. 可以看到在1 064 nm激光激发下， 7 nm样品和30 nm样品的CPGE电流具有相反的符号. 这是由于其中一个样品的信号是由上表面占主导， 而另外一个样品的信号是由下表面占主导, 且三维拓扑绝缘体的上表面和下表面具有相反的自旋轨道耦合， 因此， 其产生的CPGE电流也相反.

为了验证本研究构想， 对样品表面形貌进行表征， 实验所用的表征仪器是美国Agilent公司的5500型原子力显微镜. 通过原子力显微镜测量， 得到厚度分别为7和30 nm的样品表面粗糙度分别为0.91 nm和1.71 nm， 表明厚度30 nm的样品具有更大的表面粗糙度. 因此， 厚度为30 nm的样品的上表面态产生的CPGE电流较小， 其CPGE电流主要由下表面占主导， 而厚度为7 nm的样品则可能是上表面态的CPGE电流贡献占主导. 所以， 二者具有相反的符号. 另外， 本研究也进行X射线光电子能谱(XPS)的测量， 实验所用的表征测试仪器为美国Thermo Scientific公司的ESCALAB 250型X射线光电子能谱仪. XPS光谱表明这两个样品的表面氧化程度相当， 因此CPGE电流反号不是由表面氧化状态不同引起的.

从图3(a)可以看出950～980 nm的波长范围内， 厚度为7和30 nm的三维拓扑绝缘体Sb2Te3薄膜的CPGE电流是同号的. 光电导电流是指在样品的一对电极上施加一个直流偏压， 同时对样品进行光照， 测量光照引起的光生载流子在直流偏压下形成的电流. 为了找到该信号来源， 进行了光电导电流的测量， 利用前置放大器的两端分别与样品的上下电极相接， 给上下两电极提供直流偏压的同时检测光电流， 该电流就是光电导电流， 结果如图3(b)所示(I圆偏振表示圆偏振光致电流，P光表示光功率， 下同).

(a) 圆偏振光电流曲线 (b) 光电导电流曲线

图3(b)中施加的直流偏压大小为200 mV， 从图3(b)中可以看到厚度为7和30 nm的样品的光电导光谱上都有两个峰， 其中在920 nm附近的峰对应InP的带边吸收. 而960 nm附近的峰来源InP衬底， 为了找出这个峰的来源， 进行了InP衬底的CPGE电流光谱和光电导电流光谱的测量， 结果如图4所示， 其数据是利用光功率进行归一化后的结果. 其中， 光电导电流光谱测量中施加的直流偏压为200 mV. 从图4(b)可以看到InP衬底的光电导电流光谱上也出现了两个峰， 峰分别位于920和960 nm. 而且， 在InP衬底的CPGE电流光谱中也可以看到960 nm附近有明显的峰. 因此， 可以得到在三维拓扑绝缘体Sb2Te3薄膜观测到的960 nm附近的CPGE电流峰与衬底有关.

InP衬底的带边在920、 960 nm附近的吸收峰可能来自InP衬底的缺陷或者杂质的吸收. 衬底在缺陷打磨过程中可能存在较多的表面缺陷， 从而引入带尾态. 当入射激光的光子能量小于带隙且光强较大时， 入射激光将会在前后表面之间来回反射， 导致低于带隙能量的光电流信号得到增强， 这将导致该缺陷引起的光电流峰进一步红移. 因此， InP衬底在960 nm附近的CPGE电流峰可能来自InP衬底表面缺陷引入的表面对称性破缺.

通过对比发现， 衬底上960 nm附近的CPGE电流信号比Sb2Te3薄膜的信号小很多， 因此， Sb2Te3薄膜960 nm附近的信号可能跟衬底的自旋注入有关. 即衬底吸收光以后产生自旋极化的电子， 这些电子注入到近邻的Sb2Te3薄膜中， 增强了Sb2Te3薄膜的CPGE电流信号. 由于自旋注入的电子主要增强下表面态的信号， 使得下表面态的信号超过上表面态的信号而占主导， 因此在960 nm光激发下， 7和30 nm的样品的CPGE电流同号.

(a) 圆偏振光电流曲线 (b) 光电导电流曲线

3 结论

本研究分析了不同厚度和不同波长激发下的三维拓扑绝缘体的CPGE电流光谱. 在1 064 nm圆偏振激光激发下， 厚度为7和30 nm的Sb2Te3薄膜的CPGE电流符号相反， 这是由于两者的表面粗糙度不同， 分别是上表面态和下表面态的贡献占主导. 而在960 nm激光激发下， 两种不同厚度的样品以及InP衬底的CPGE电流呈现相同的符号， 该信号可能与InP衬底的自旋注入有关. 三维拓扑绝缘体是目前自旋电子器件的研究热点之一， 对于其自旋相关特性以及量子相关特性尚需要进一步研究. 后续的工作可以探究具体温度对不同膜厚的三维拓扑绝缘体的逆自旋霍尔效应的影响以及栅压对圆偏振光致电流效应的调控.