商用压水堆生产14C的技术可行性

徐 敏，张浩然，郭治鹏，程和平,易 璇

(中国核电工程有限公司，北京100840)

反应堆生产的主要放射性核素有30多种，大部分是多用途同位素生产堆生产的[1]。出于安全性和经济性的考虑，商用堆生产同位素或放射性源，是在不影响反应堆安全性的前提下，对反应堆进行适当的改造，实现同位素或放射性源的生产。秦山核电站三期的60Co源生产线是成功案例之一[2-3]。国内现有大量的商用反应堆为商用堆同位素的规模化生产提供了条件，只要在商用堆上进行适当的同位素生产技术改造，就可以形成相当的生产规模。

14C是碳的一种具有放射性的同位素，为β-衰变核素，半衰期5 730 a，被广泛应用于呼气检测和标记化合物等医疗及生物医药行业，每年全球消耗量约7.4×1013Bq，具有可观的市场经济效益，目前国际上只有俄罗斯能规模化生产。本文使用改进后的KASKAD程序包，以VVER型堆为研究对象，研究了辐照靶件生产14C核素的可行性。

1 辐照靶件

14N核素可以与中子发生(n，p)反应，生成14C。不管是快中子和热中子，(n，p)反应的微观截面非常小。与快中子(n，p)反应截面相比，热中子(n，p)反应截面更大。在压水堆中放置高纯度的AlN粉末作为辐照靶件，由热中子(n，p)反应生成14C。由于堆芯中的空间有限，能够放置靶件的位置较少，从目标核素产额、堆芯中子注量率分布、靶件对堆芯的影响、靶件操作、靶件设计及制造工艺等多方面考虑，本文提出利用组件中导向管内的空间生产14C。压水堆组件中未放置控制棒导向管的管内情况有2种：一种是装入阻力塞；另一种是不装入阻力塞，但导向管内有冷却剂，如VVER堆型。第1种情况下，放置靶件替换阻力塞对堆芯冷却剂分布和流量没有影响；第2种情况下，原先有冷却剂，放置靶件后会一定程度减少旁通流量的份额，这对反应堆堆芯的冷却是有利的。计算结果表明，在VVER堆型中未放置控制棒的60组导向管中即使全部放置了靶件，旁通流量减少仅约0.3%，故放置靶件对堆芯影响甚微。

2 程序改进

VVER堆型设计采用堆芯计算程序包KASKAD。KASKAD程序包是俄罗斯库尔恰托夫研究院开发的，包括3维粗网堆芯计算程序BIPR-7A，多层2维细网计算程序PERMAK-A及组件计算程序TVS-M等[4]。由于靶件具有一定的中子吸收能力，会导致反应堆的物理参数和运行状态产生变化。在开展可行性分析、安全分析与评价及入堆靶件的辐照产能计算时，需要对KASKAD程序包进行改造，在计算过程中需采用精确模型，考虑靶件在堆内的装载位置、堆芯功率分布、靶件所在位置的中子通量、靶件数量及运行时间等多种参数。

利用TVS-M程序制作包含核素14N和15N在内的常数数据库。首先，从IAEA公开的44群核数据截面库中获取核素14N和15N的截面数据；其次，将这些数据添加到TVS-M的计算模块中，并增加TVS-M程序的运算变量以便传递靶件中14N和15N的相关信息。利用改造后的TVS-M程序，为BIPR和PERMAK程序提供考虑核素14N和15N影响的常数数据库。

在BIPR和PERMAK程序中添加包括靶件数量、靶件在堆内装载位置、靶料成分参数、靶料长度、14N和15N的4群截面及燃耗修正系数等靶件信息的输入文件，计算得到14C核素产量及其他堆芯物理参数。

通常，堆芯细网计算程序输出的中子通量为栅元通量，而不是靶料所在空间的芯块通量。可对堆芯细网程序进行功能扩展，输出靶件所在空间的芯块通量，精确计算14C产量。随着14N发生(n，p)反应，14N成分占比逐渐降低，还需考虑靶件的燃耗效应。

3 可行性分析

在基准燃料管理方案的堆芯装载中布置辐照靶件，使用改造后的KASKAD程序包，分析研究靶件入堆对堆芯物理参数的影响，论证14C核素生产的技术可行性。

3.1 堆芯及靶件信息

VVER型堆芯共装载163个燃料组件，表1列出了部分参数[5]。

表1 堆芯部分参数Tab.1Some parameters of core

14C辐照靶件中的辐照材料为高纯度的AlN粉末。AlN粉末由天然的铝和氮气反应产生，其中，14N，15N，Al的质量分数均为天然丰度。粉末纯度要求大于99%，稳定碳质量分数低于0.01%，氮质量分数不低于32.5%，粉末粒度控制在0.007～0.1 mm。靶件放置在正常运行的堆芯中长时间受中子辐照，便可生产14C。

3.2 计算分析

选择某个压水堆机组某循环堆芯装载作为分析对象，在88组件以及其他对称位置放置14C辐照靶件。图1为装载6个靶件的堆芯装载图(1/6区域)。

使用改造后的KASKAD程序包，对原方案和装载靶件的方案分别进行了核设计分析，计算了中子物理参数并进行比较分析，论证靶件对堆芯物理参数的影响。燃耗计算在堆芯满功率(HFP)、工作棒插入90%及其他控制棒全提的状态下进行，通过调整堆芯硼质量分数来维持堆芯临界状态，循环寿期末临界硼质量分数设定为零。计算慢化剂温度系数时的堆芯状态是寿期初(BOL)、堆芯零功率(HZP)及所有控制棒提出堆芯(ARO) 3种条件[6]。装载靶件前后的堆芯特性参数比较如表2所列。

图1 装载6个靶件的堆芯装载图(1/6区域)Fig.1 Cartogram of loading with six targets (1/6 sector)

表2 堆芯特性参数比较(6组靶件)Tab.2 Comparison of the characteristic parameters (six targets)

由表2可见，在同样的堆芯装载中，装载6个14C靶件后，堆芯主要参数没有明显变化，且都满足安全设计准则，对安全分析没有影响，即14C同位素的生产方案可在不影响反应堆安全的前提下实现。

3.3 14C产额计算

利用查询到的VVER堆内的中子通量数据，结合14N的反应截面，根据靶件所在位置的组件功率因子、靶件的几何与成分及各循环的寿期长度等参数，使用简化理论模型，计算出辐照靶件中14C总活度为9.44×1011Bq。根据程序的输出文件，6个靶件经过1个循环的辐照，靶件中的14C的总活度为9.48×1011Bq，与简化理论模型的计算结果符合较好。

4 结论

本文以VVER堆型为研究对象，使用改造后的KASKAD程序包，在基准燃料管理方案的堆芯装载中布置了6个辐照靶件，针对辐照靶件生产14C进行了可行性研究。研究结果表明，堆芯主要参数没有明显变化，各种堆芯安全参数均满足设计限值，14C总活度约为9.48×1011Bq，与简化理论模型结果符合较好，验证了对KASKAD程序适用性开发思路的正确性。

本文提出的在商用压水堆中放置辐照靶件生产14C的思路，可以尽量减少改造对反应堆的影响，证明了商用压水堆生产14C的可行性，对商用堆开展同位素生产的理论分析具有借鉴意义。